本文關鍵詞：二維金屬納米材料的制備及性能研究

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【摘要】：繼石墨烯之后,以過渡金屬硫族化合物,六方氮化硼和過渡金屬碳(氮)化物為代表的類石墨烯無機層狀材料獨特的的物理化學性質激發(fā)了人們對原子級厚度的二維晶體材料強烈的研究興趣。由于類石墨烯無機層狀材料本身具有各向異性的晶體結構和較弱的層間范德華結合力,因而可以很容易地通過液相、氣相化學合成法或是剝離的方法來獲得其相應的二維納米結構。然而,對于以金屬為代表的非層狀材料,金屬鍵的無方向性使得金屬原子在空間呈三維緊密堆積,缺乏二維各向異性生長的本征驅動力。因此,原子級厚度的二維金屬材納米料的高效、可控制備當前仍是一個頗具挑戰(zhàn)性的課題。針對二維金屬制備技術上存在的困難,本論文發(fā)展了一種室溫下高效、低成本地制備原子級厚度的二維金屬納米材料的新策略,創(chuàng)新性地利用金屬晶體優(yōu)異的塑性形變能力,通過將不同材質的金屬片疊放在一起進行反復的折疊-壓延制備得到了“三明治”狀的人工多層金屬納米結構,然后采用簡單的化學腐蝕方法選擇性地去除多層金屬結構中的犧牲金屬層后獲得了目標金屬的二維超薄納米片,并進一步對所制得的二維金屬納米材料的組成、形貌、結構和性能進行了系統(tǒng)的表征和研究。所取得的主要研究成果如下:(1)發(fā)展了一種“自上而下”制備二維金屬納米材料的新方法,以Ag/Al體系為例,通過將金屬銀片和鋁片進行反復的折疊-壓延并結合簡單的化學腐蝕處理后制備得到了尺寸為微米量級、厚度在幾納米至十幾納米的二維超薄Ag納米片;將這種方法應用于Au/Al,Au/Ag體系同樣制得了大尺寸的二維超薄Au納米片,該方法可以通過控制折疊-壓延的次數來調控最終所獲的二維金屬納米片的厚度。(2)采用反復折疊-壓延的方法并結合簡單的化學腐蝕過程成功制備得到了尺寸在幾微米至十幾微米、厚度為納米量級的二維Fe、Ni、Cu納米片;將所獲得的二維Ni納米片以及熱氧化處理后的Ni納米片應用于電催化析氫和析氧反應,電化學測試結果表明:在堿性條件下,未經氧化的二維Ni納米片對HER過程具有良好的催化活性,在電流密度為10 mA/cm~2和100 mA/cm~2時的析氫電位分別為273 mV和396 mV,而對于OER過程,經250oC氧化處理0.5 h后的Ni納米片具有最優(yōu)的催化性能,在電流密度為10 mA/cm~2和100mA/cm~2時的析氫電位分別為1.56 V和1.64 V,對應的Tafel斜率為60 mV.dec~(-1)。(3)采用反復折疊-壓延的方法并結合簡單的化學腐蝕處理成功制備得到了尺寸為微米級的二維Pd_(75)Ag_(25)合金超薄納米片;在堿性電解液中,所獲得的二維Pd_(75)Ag_(25)合金納米片催化的ORR過程為直接的“一步4電子”轉移過程,具有高的催化活性和效率;電催化性能測試表明:二維Pd_(75)Ag_(25)合金納米片在堿性介質中對HER和OER過程均表現出較高的催化活性,在電流密度為10 mA/cm~2和100 mA/cm~2時的OER電位分別為1.58 V和1.68V,對應的Tafel斜率為57.8 mV.dec~(-1)。
【關鍵詞】：功能納米材料 二維金屬 制備與結構表征 氧還原反應(ORR) 電催化
【學位授予單位】：中國地質大學(北京)
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TB383.1
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 第1章 緒論10-26
• 1.1 引言10-12
• 1.2 二維納米材料概述12-18
• 1.2.1 二維納米材料的研究歷史及現狀12-16
• 1.2.2 二維納米材料的分類16-18
• 1.3 二維納米材料的合成與應用18-22
• 1.3.1 二維納米材料的合成方法18-21
• 1.3.2 二維納米材料的表征與應用21-22
• 1.4 二維金屬納米材料的研究進展22-24
• 1.4.1 二維金屬納米材料的研究現狀23-24
• 1.4.2 目前存在的問題及挑戰(zhàn)24
• 1.5 本論文的選題背景、主要研究內容及研究意義24-26
• 1.5.1 選題背景24-25
• 1.5.2 主要研究內容及研究意義25-26
• 第2章 二維貴金屬（Au，Ag）納米材料的 制備及性能研究26-50
• 2.1 引言26
• 2.2 實驗所用材料及儀器設備26-29
• 2.3 二維Au、Ag納米材料的制備29-32
• 2.3.1 研究思路的提出29-30
• 2.3.2 樣品的制備30-31
• 2.3.3 樣品的表征與測試31-32
• 2.4 結果與討論32-49
• 2.4.1 具有三明治結構的Ag/Al，Au/Al多層金屬納米結構的表征32-36
• 2.4.2 二維Ag納米片的組成、形貌、厚度與結構表征36-43
• 2.4.3 二維Au納米片的組成、形貌、厚度與結構表征43-47
• 2.4.4 自支撐的二維Ag，Au金屬膜的制備與表征47-49
• 2.5 本章小結49-50
• 第3章 二維（Fe，，Ni，Cu，Co，Mo）非貴金屬納米材料的制備及性能研究50-70
• 3.1 引言50
• 3.2 二維Fe、Co、Ni、Cu、Mo納米材料的制備50-52
• 3.2.1 樣品的制備50-51
• 3.2.2 樣品的表征與性能測試51-52
• 3.3 結果與討論52-67
• 3.3.1 二維Fe納米材料的表征52-58
• 3.3.2 二維Ni納米材料的表征58-63
• 3.3.3 二維Cu，Co，Mo納米材料的表征63-67
• 3.4 二維Ni納米材料的電催化析氫和析氧性能研究67-68
• 3.5 本章小結68-70
• 第4章 二維Pd-Ag合金納米片的制備及性能研究70-81
• 4.1 引言70-71
• 4.2 二維Pd_(75)Ag_(25)合金納米片的制備71-72
• 4.2.1 二維Pd_(75)Ag_(25)納米片的制備與形貌、結構表征71
• 4.2.2 二維Pd_(75)Ag_(25)納米片的電催化析氫和析氧性能測試71
• 4.2.3 二維Ag納米片和Pd_(75)Ag_(25)合金納米片的氧還原（ORR）性能測試71-72
• 4.3 結果與討論72-75
• 4.4 二維Pd_(75)Ag_(25)合金納米的ORR性能研究75-79
• 4.5 二維Pd_(75)Ag_(25)合金納米的電催化析氫和析氧性能研究79-80
• 4.6 本章小結80-81
• 第5章 結論81-83
• 致謝83-84
• 參考文獻84-91
• 附錄91-92

【參考文獻】

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1 胡鑫;張曉東;謝毅;;類石墨烯化學中的挑戰(zhàn)與機遇[J];中國科學:化學;2015年03期

本文編號：600308