本文關(guān)鍵詞：石墨烯負載的鉑基、鈀基復合材料的合成及其電催化性能的研究

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【摘要】：發(fā)展清潔、高效的能源是人類在21世紀面臨的最大挑戰(zhàn)之一,燃料電池的出現(xiàn)為緩解該問題帶來了希望。燃料電池因其能量轉(zhuǎn)換效率高、便于攜帶、環(huán)保無污染等優(yōu)點被認為是便攜式電池和固定式能源中最具有發(fā)展前景的綠色技術(shù)之一。在燃料電池中,鉑(Pt)仍然是陽極催化劑的首選材料,但Pt價格昂貴且易被CO毒化,因此阻礙了它的商業(yè)化發(fā)展。所以在構(gòu)建燃料電池中,如何提高催化劑的效率,降低催化劑成本成為當前最為關(guān)注的焦點之一。目前,大量研究工作主要集中在以下幾個方面:一是改善已有的Pt催化劑,引入第二種或第三種金屬對其進行修飾,提高其催化活性;二是提高負載型催化劑的載體材料性能,提高貴金屬分散性能,增加其性能及效率;三是使用非Pt催化劑,開發(fā)出成本相對較低的鈀(Pd)基催化劑。本工作主要綜合上述三點出發(fā),采用不同方法制備了一系列石墨烯負載的Pt基、Pd基復合催化劑,詳細研究了復合催化劑對甲醇、乙醇、甲酸的電催化性能。主要研究內(nèi)容總結(jié)如下:(1)在PVP保護劑的協(xié)助下,通過“一鍋法”合成了一系列不同比例的Pt Ru/RGO/PVP納米復合催化劑,通過Raman、XRD、TEM和EDX對所制備的催化劑結(jié)構(gòu)、形貌和成分進行了表征。相比于Pt Ru/RGO和商業(yè)Pt Ru/C,PVP保護的石墨烯與Pt Ru金屬納米粒子之間的協(xié)同效應提高了Pt Ru/RGO/PVP催化劑對甲醇的電催化氧化活性和穩(wěn)定性。(2)采用回流的方法,通過靜電吸附作用制備了PDDA功能化的石墨烯,所制備的PDDA-RGO能夠形成穩(wěn)定的懸浮液,避免了石墨烯的堆積和團聚,有利于金屬納米顆粒的分散。然后,以乙二醇為還原劑、以PDDA-RGO為載體負載Pd納米粒子,成功制備了Pd/PDDA-RGO復合納米材料。TEM結(jié)果表明,與沒有功能化的石墨烯相比,Pd納米粒子在PDDA功能化的石墨烯表面粒徑較小,且分布更均勻。此外,電化學結(jié)果也表明,相比于Pd/RGO和商業(yè)Pd/C,Pd/PDDARGO復合納米材料在堿性介質(zhì)中對乙醇和甲醇具有更高的電催化氧化活性和更好的抗毒化性能。(3)以Ni納米粒子為種子還原劑,以檸檬酸鈉為保護劑,將GO和PdCl_4~(2-)同時還原,成功地制備出了石墨烯負載的Pd Ni納米粒子。TEM結(jié)果可知,所制備的Pd Ni納米粒子呈鏈狀結(jié)構(gòu)分散于石墨烯表面,這種特殊的結(jié)構(gòu)使得催化劑具有更大的比表面積,增加催化劑的反應活性位點。更重要的是,相比于純Pd/RGO和商業(yè)Pd/C,所制備的Pd Ni-NNs/RGO復合催化劑對甲酸的氧化表現(xiàn)出更高的催化活性和穩(wěn)定性。
【關(guān)鍵詞】：燃料電池 石墨烯 Pt催化劑 Pd基復合催化劑 電催化氧化
【學位授予單位】：蘇州大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36;TB33
【目錄】：

• 中文摘要4-6
• Abstract6-10
• 第一章 緒論10-26
• 1.1 引言10
• 1.2 燃料電池概述10-12
• 1.2.1 燃料電池的基本工作原理10-11
• 1.2.2 燃料電池的優(yōu)點11-12
• 1.2.3 燃料電池的研究進展及挑戰(zhàn)12
• 1.3 燃料電池陽極催化劑12-15
• 1.3.1 Pt基催化劑13-14
• 1.3.2 Pd基催化劑14
• 1.3.3 其他催化劑14-15
• 1.4 影響催化劑的因素15-17
• 1.4.1 納米顆粒粒徑大小15
• 1.4.2 催化劑表面形貌15-16
• 1.4.3 催化劑載體16-17
• 1.5 石墨烯17-19
• 1.5.1 石墨烯簡介17-18
• 1.5.2 石墨烯的性能18
• 1.5.3 石墨烯在燃料電池中的應用18-19
• 1.6 本論文的研究意義和內(nèi)容19-20
• 參考文獻20-26
• 第二章 PVP保護下的RGO負載的PtRu納米復合物的制備及其對甲醇的電催化性能研究26-41
• 2.1 引言26-27
• 2.2 實驗部分27-29
• 2.2.1 試劑與儀器27-28
• 2.2.2 PtRu/RGO/PVP復合催化劑的制備28
• 2.2.3 復合催化劑的表征及電化學性能測試28-29
• 2.3 結(jié)果和討論29-37
• 2.4 本章小結(jié)37
• 參考文獻37-41
• 第三章 PDDA功能化的石墨烯負載的Pd納米粒子對甲醇和乙醇的電催化氧化41-60
• 3.1 引言41-42
• 3.2 實驗部分42-45
• 3.2.1 試劑與儀器42-43
• 3.2.2 PDDA -graphene的制備43-44
• 3.2.3 Pd/PDDA-graphene復合物的制備44
• 3.2.4 催化劑的表征分析及電化學性能測試44-45
• 3.3 結(jié)果與討論45-54
• 3.4 本章小結(jié)54-55
• 參考文獻55-60
• 第四章 PdNi-NNs/RGO納米鏈狀復合催化劑制備及其對甲酸的電催化氧化60-76
• 4.1 引言60-61
• 4.2 實驗部分61-63
• 4.2.1 試劑與儀器61-62
• 4.2.2 PdNi-NNs/RGO復合催化劑的制備62
• 4.2.3 催化劑物理表征及電化學性能測試62-63
• 4.3 結(jié)果與討論63-70
• 4.4 本章小結(jié)70
• 參考文獻70-76
• 第五章 工作總結(jié)76-77
• 碩士期間發(fā)表論文77-78
• 致謝78-79

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