本文關(guān)鍵詞：高性能硅碳鋰離子電池負極材料的制備及性能研究

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【摘要】：硅作為鋰離子電池負極材料,具有非常高的理論比容量(4200 mAh g-1)、較低的嵌脫鋰電位以及與電解液反應(yīng)活性低等性質(zhì)。但是,硅基負極在嵌脫鋰過程中會出現(xiàn)體積膨脹(~300%),使得硅顆粒破碎、粉化,且使電極失去電活性,從而導(dǎo)致容量衰減;此外,硅的較低電導(dǎo)率和較差倍率性能也嚴(yán)重影響了其作為商業(yè)負極方面的應(yīng)用。本文以納米硅粉為硅源,以甲階酚醛樹脂為碳源,采用兩種不同的制備方法合成了硅碳復(fù)合材料,并對其形貌、結(jié)構(gòu)和電化學(xué)性能進行了研究。主要研究成果如下:(1)采用溶劑揮發(fā)誘導(dǎo)自組裝合成法,在納米硅粉上原位合成單壁碳納米管/有序介孔碳三維導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò),制得硅/單壁碳納米管/有序介孔碳(Si/SWCNT/OMC)復(fù)合材料,并用SEM、TEM、BET、TGA和XRD等測試手段對材料的微觀形貌和結(jié)構(gòu)進行了表征。針對電化學(xué)性能,制備三種含有不同質(zhì)量比例的硅碳復(fù)合材料與原材料進行了對比。結(jié)果表明:實驗制得含有17wt.%,41 wt.%,58 wt.%硅的Si/SWCNT/OMC復(fù)合材料,在電流密度為400 mA g-1下,硅含量為41 wt.%時,性能最好,首次放電比容量高達1741.6 mAh g-1,首次庫侖效率為70.8%。經(jīng)過50次循環(huán)后,可逆放電比容量仍高達848.7 mAh g-1,表現(xiàn)出良好的循環(huán)性能;通過不同電流密度下的充放電測試,材料顯示了良好的倍率性能。Si/SWCNT/OMC優(yōu)異的電化學(xué)性能,主要歸因于單壁碳納米管和均一有序介孔孔道結(jié)構(gòu)。其中,單壁碳納米管具有良好的導(dǎo)電性與彈性;具有高比表面積和穩(wěn)定機械性能的有序介孔碳構(gòu)成了導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),使該復(fù)合材料能有效釋放硅體積變化產(chǎn)生的應(yīng)力,且為鋰離子和電子的快速傳輸提供保證。(2)采用靜置揮發(fā)法,在泡沫銅表面包覆含有硅粉的甲階酚醛樹脂,得到無需粘結(jié)劑的硅粉/無定形碳/泡沫銅(Si/C/Cu)整體負極材料,通過SEM、TEM、XRD和TGA等測試手段對材料微觀形狀與結(jié)構(gòu)進行了表征。采用恒流充放電測試其電化學(xué)性能,研究了兩種復(fù)合材料Si-0.55/C/Cu和Si-0.625/C/Cu對電池比容量的影響。結(jié)果表明:Si-0.55/C/Cu整體電極電化學(xué)性能優(yōu)異,且在100 mA g-1的電流密度下,經(jīng)過50次充放電循環(huán)后,放電比容量仍高達907 mAh g-1;通過不同電流密度下的充放電測試,在電流密度為1000 mA g-1時,電池的可逆容量仍然可以保存在470 mAh g-1,顯示了良好的倍率性能。Si/C/Cu優(yōu)異的電化學(xué)性能,主要歸因于,泡沫銅的多孔結(jié)構(gòu),為硅粉的體積膨脹提供了空間;具有良好機械穩(wěn)定性能的無定形碳層,有效地緩釋了硅在發(fā)生膨脹時產(chǎn)生的應(yīng)力。
【關(guān)鍵詞】：硅 單壁碳納米管 有序介孔碳 鋰離子電池 泡沫銅
【學(xué)位授予單位】：鄭州大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TB33;TM912
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-11
• 1 緒論11-31
• 1.1 鋰離子電池概述11-12
• 1.2 鋰離子電池的工作原理和結(jié)構(gòu)12-14
• 1.3 鋰離子電池負極材料的研究進展14-19
• 1.3.1 碳類材料16-18
• 1.3.2 過渡金屬氧化物材料18
• 1.3.3 金屬及合金類材料18-19
• 1.3.4 復(fù)合材料19
• 1.4 碳納米管作為鋰離子電池負極材料的研究應(yīng)用19-22
• 1.4.1 碳納米管的簡介19-20
• 1.4.2 碳納米管在鋰離子電池負極材料中的應(yīng)用20-22
• 1.5 介孔碳作為鋰離子電池負極材料的研究應(yīng)用22-24
• 1.5.1 介孔碳的簡介22-23
• 1.5.2 介孔碳的合成方法及分類23
• 1.5.3 介孔碳在鋰離子電池負極材料中的應(yīng)用23-24
• 1.6 硅基材料作為鋰離子電池負極材料的研究應(yīng)用24-29
• 1.6.1 硅負極材料簡介24-25
• 1.6.2 硅基材料作為鋰離子電池負極材料的種類及應(yīng)用25-29
• 1.7 本文的研究意義和研究內(nèi)容29-31
• 1.7.1 本文的研究意義29-30
• 1.7.2 本文的研究內(nèi)容30-31
• 2 三維網(wǎng)狀Si/SWCNT/OMC復(fù)合材料的制備及研究31-55
• 2.1 引言31-32
• 2.2 實驗部分32-34
• 2.2.1 實驗藥品32-33
• 2.2.2 實驗儀器33-34
• 2.3 復(fù)合材料Si/SWCNT/OMC的制備及性能測試34-40
• 2.3.1 復(fù)合材料Si/SWCNT/OMC的制備步驟34-36
• 2.3.2 對比材料的制備36
• 2.3.3 材料表征方法36-38
• 2.3.4 電化學(xué)性能測試38-40
• 2.4 實驗結(jié)果與分析40-53
• 2.4.1 對比材料的物性分析40-43
• 2.4.2 復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)分析43-47
• 2.4.3 復(fù)合材料的微觀形貌分析47-48
• 2.4.4 電化學(xué)性能分析48-53
• 2.5 本章小結(jié)53-55
• 3 三維網(wǎng)狀Si/C/Cu復(fù)合材料的制備及性能測試55-74
• 3.1 引言55-56
• 3.2 實驗部分56-58
• 3.2.1 實驗藥品56-57
• 3.2.2 實驗儀器57-58
• 3.3 復(fù)合材料Si/C/Cu的制備及性能測試58-60
• 3.3.1 Si/C/Cu復(fù)合材料的制備步驟58-59
• 3.3.2 材料表征方法59
• 3.3.3 電化學(xué)性能測試59-60
• 3.4 實驗結(jié)果與分析60-72
• 3.4.1 三維網(wǎng)絡(luò)Si/C/Cu復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)設(shè)計60-61
• 3.4.2 復(fù)合材料的形貌分析61-65
• 3.4.3 復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)分析65-67
• 3.4.4 電化學(xué)性能分析67-72
• 3.5 本章小結(jié)72-74
• 4 總結(jié)與展望74-76
• 4.1 總結(jié)74-75
• 4.2 展望75-76
• 參考文獻76-84
• 個人簡歷及發(fā)表文章目錄84-85
• 致謝85

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