本文關(guān)鍵詞：二氧化鈦—石墨烯復(fù)合物的制備及處理四環(huán)素類廢水的研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：四環(huán)素類抗生素廢水具有難降解、難處理的特點,是當(dāng)前水處理的一大難題。二氧化鈦(TiO2)材料由于具備價格低廉、無毒性、性能穩(wěn)定等優(yōu)點,是目前普遍認(rèn)為最具有研究前景的光催化材料。但是對于單純的二氧化鈦材料,其中的光生電子和空穴極易復(fù)合,這經(jīng)常會導(dǎo)致其光催化效率的降低；與此同時,復(fù)合物中二氧化鈦的形貌結(jié)構(gòu)也影響著光催化的效率。針對以上問題,本論文中使用新型碳材料-二維石墨烯做為載體,通過簡單的溶劑熱方法,在其表面原位生長制備出具有分級結(jié)構(gòu)的Ti02-石墨烯復(fù)合材料,并且通過測試證明其在紫外光下,對于鹽酸土霉素、鹽酸強(qiáng)力霉素模擬抗生素廢水的降解有較好的性能,相對于單純的Ti02,光催化降解效率明顯提高。本論文主要研究內(nèi)容如下：采用簡單的溶劑熱合成方法,使用乙醇和乙二醇混合溶液作為溶劑,鈦酸四丁酯作為鈦源,在氧化石墨表面原位生長Ti02前軀體,經(jīng)過惰性氣體保護(hù)下的煅燒,氧化石墨還原成為還原氧化石墨,前驅(qū)體轉(zhuǎn)變成二氧化鈦相。通過改變鈦酸四丁酯的投加量,合成了不同比例的二氧化鈦石墨烯復(fù)合物。通過X射線衍射、X射線光電子能譜、紅外光譜確定了其結(jié)晶相確實為二氧化鈦,并且通過熱重測試確定了復(fù)合物中二氧化鈦的含量。SEM測試表明,所合成的樣品為均勻的200-400nm的二氧化鈦納米立方,生長在還原氧化石墨片層上。這種特殊的形貌產(chǎn)生的原因可能是使用的溶劑具有豐富的羥基,在反應(yīng)過程中能夠與鈦源-鈦酸四丁酯更好的配位水解。通過進(jìn)行紫外漫反射的測試,證明復(fù)合物具有紫外光響應(yīng),能夠在紫外光下具有較好的光催化性能。對二氧化鈦,石墨烯以及所制備的二元復(fù)合材料進(jìn)行了光催化降解鹽酸土霉素和鹽酸強(qiáng)力霉素的實驗,并對其光催化降解率進(jìn)行比較。在暗反應(yīng)條件下,測定了材料的吸附平衡時間為30min。并且,比較不同條件下反應(yīng)降解率的大小變化,確定反應(yīng)條件對反應(yīng)效果的影響。最佳反應(yīng)的pH值為7,可以在反應(yīng)2h后降解率為88.59%。催化劑用量對處理效果的影響不大。使用初始濃度分別為30mg/L、40mg/L、50mg幾的二氧化鈦石墨烯復(fù)合物對鹽酸土霉素的光催化降實驗,初始濃度越大,處理的效果越明顯。以及合成過程中二氧化鈦投加量為0.2m1的復(fù)合物處理效果最好。對具有最佳光催化性能的復(fù)合物進(jìn)行廠回收和重復(fù)性試驗,驗證光催化劑反復(fù)利用對光催化反應(yīng)降解率的影響,結(jié)果表明在重復(fù)利用的前3次反應(yīng)速率較好,降解率分別為87.92%、87.22%、66.41%。最后對石墨烯、二氧化鈦和二氧化鈦石墨烯復(fù)合物光催化降解鹽酸土霉素的反應(yīng)動力學(xué)進(jìn)行討論,所有的反應(yīng)都符合一級反應(yīng)動力學(xué),并且二氧化鈦石墨烯復(fù)合物處理鹽酸土霉素廢水反應(yīng)效果最好,反應(yīng)速率常數(shù)是k=0.01。
【關(guān)鍵詞】：二氧化鈦 石墨烯 二氧化鈦石墨烯復(fù)合物 光催化 四環(huán)素類抗生素廢水
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱商業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TB332;X703
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-11
• 1 緒論11-25
• 1.1 引言11
• 1.2 抗生素及其危害11-15
• 1.2.1 抗生素簡介11-12
• 1.2.2 抗生素進(jìn)入水環(huán)境的途徑及殘留12
• 1.2.3 環(huán)境中的殘留抗生素的潛在危害12-13
• 1.2.4 抗生素對人類的危害13
• 1.2.5 國內(nèi)各流域抗生素排放情況13-15
• 1.3 四環(huán)素類抗生素來源及危害15-16
• 1.3.1 四環(huán)素類抗生素簡介15-16
• 1.3.2 國內(nèi)四環(huán)素類抗生素廢水的主要來源16
• 1.3.3 四環(huán)素類抗生素廢水對于環(huán)境及人類的危害16
• 1.4 常用四環(huán)素類抗生素廢水的處理方法16-17
• 1.4.1 物化處理法17
• 1.4.2 生物處理法17
• 1.4.3 化學(xué)處理法17
• 1.5 光催化技術(shù)17-18
• 1.6 TiO_2光催化劑18-22
• 1.6.1 納米TiO_2的制備方法19-20
• 1.6.2 優(yōu)化二氧化鈦納米材料的光催化效率的方法20-21
• 1.6.3 TiO_2納米材料的形貌調(diào)控21
• 1.6.4 金屬離子的摻雜21
• 1.6.5 非金屬的摻雜21-22
• 1.6.6 半導(dǎo)體材料的復(fù)合22
• 1.7 本課題研究思路和內(nèi)容22-25
• 1.7.1 研究目的意義22
• 1.7.2 本文的研究思路22-23
• 1.7.3 技術(shù)路線23
• 1.7.4 實驗內(nèi)容23-25
• 2 實驗材料和表征方法25-29
• 2.1 實驗試劑25
• 2.2 實驗儀器和設(shè)備25
• 2.3 材料表征方法25-26
• 2.3.1 廣角X射線粉體衍射(XRD)25-26
• 2.3.2 熱重分析TG26
• 2.3.3 N_2吸附-脫附等溫線(BET)26
• 2.3.4 掃描電子顯微鏡(Scanningelectronmicroscope,SEM)26
• 2.3.5 傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)26
• 2.3.6 X-ray光電子能譜(XPS)26
• 2.3.7 紫外/可見光/近紅外光譜儀(UVNIS/NIR)26
• 2.4 光催化降解試驗測試方法26-29
• 2.4.1 四環(huán)素類抗生素的定量分析26-28
• 2.4.2 實驗方法和過程28
• 2.4.3 光催化劑降解率的計算方法28-29
• 3 二氧化鈦石墨烯復(fù)合納米材料的制備及表征29-39
• 3.1 引言29
• 3.2 實驗部分29-38
• 3.2.1 制備方法29-30
• 3.2.2 氧化石墨及石墨烯的X射線衍射(XRD)分析30
• 3.2.3 氧化石墨和石墨烯的掃描電鏡(SEM)分析30-31
• 3.2.4 二氧化鈦石墨烯復(fù)合材料的形成過程31-32
• 3.2.5 二氧化鈦石墨烯復(fù)合材料的X射線衍射(XRD)分析32-33
• 3.2.6 二氧化鈦掃描電鏡(SEM)分析33
• 3.2.7 二氧化鈦石墨烯的掃描電鏡(SEM)分析33-35
• 3.2.8 二氧化鈦石墨烯的熱重(TG)分析35
• 3.2.9 二氧化鈦石墨烯復(fù)合物的氮氣吸附脫附測試(BET)35-36
• 3.2.10 二氧化鈦石墨烯復(fù)合物的紅外光譜(FTIR)測試36
• 3.2.11 二氧化鈦石墨烯復(fù)合物的XPS測試36-37
• 3.2.12 二氧化鈦石墨烯復(fù)合物的紫外漫反射測試37-38
• 3.3 本章小結(jié)38-39
• 4 二氧化鈦石墨烯復(fù)合物處理水中四環(huán)素類抗生素39-51
• 4.1 引言39
• 4.2 實驗藥品與實驗設(shè)備39-40
• 4.2.1 實驗藥品39
• 4.2.2 實驗所用的主要儀器和設(shè)備39
• 4.2.3 光催化的反應(yīng)裝置39-40
• 4.3 復(fù)合材料的吸附平衡時間40-41
• 4.4 在紫外光源照射下光催化劑的光催化降解試驗41-50
• 4.4.1 紫外光光照射下的石墨烯、二氧化鈦光催化降解試驗41-44
• 4.4.2 二氧化鈦石墨烯復(fù)合材料光催化降解四環(huán)素類抗生素44
• 4.4.3 不同二氧化鈦石墨烯復(fù)合材料光催化降解鹽酸土霉素44-45
• 4.4.4 pH值變化對光催化效果的影響45-46
• 4.4.5 二氧化鈦石墨烯復(fù)合物投加量對模擬抗生素廢水的光催化效果的影響46-48
• 4.4.6 溶液初始濃度對鹽酸土霉素的光催化效果的影響48
• 4.4.7 催化劑的回收及重復(fù)性光催化實驗考察48-50
• 4.5 本章小結(jié)50-51
• 5 討論51-55
• 5.1 二氧化鈦、石墨烯和二氧化鈦石墨烯復(fù)合物的制備分析51
• 5.2 二氧化鈦石墨烯復(fù)合物形貌和結(jié)構(gòu)的分析51-52
• 5.3 二氧化鈦石墨烯復(fù)合物光催化降解性能分析52-55
• 結(jié)論55-57
• 參考文獻(xiàn)57-65
• 附錄65-66
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文66-67
• 致謝67

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1 成會明;;石墨烯的制備與應(yīng)用探索[A];中國力學(xué)學(xué)會學(xué)術(shù)大會'2009論文摘要集[C];2009年

2 錢文;郝瑞;侯仰龍;;液相剝離制備高質(zhì)量石墨烯及其功能化[A];中國化學(xué)會第27屆學(xué)術(shù)年會第04分會場摘要集[C];2010年

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7 趙福剛;李維實;;樹枝狀結(jié)構(gòu)功能化石墨烯[A];2011年全國高分子學(xué)術(shù)論文報告會論文摘要集[C];2011年

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1 姚耀;石墨烯研究取得系列進(jìn)展[N];中國化工報;2009年

2 劉霞;韓用石墨烯制造出柔性透明觸摸屏[N];科技日報;2010年

3 記者 王艷紅;“解密”石墨烯到底有多奇妙[N];新華每日電訊;2010年

4 本報記者 李好宇 張們捷(實習(xí)) 特約記者 李季;石墨烯未來應(yīng)用的十大猜想[N];電腦報;2010年

5 證券時報記者 向南;石墨烯貴過黃金15倍 生產(chǎn)不易炒作先行[N];證券時報;2010年

6 本報特約撰稿 吳康迪;石墨烯 何以結(jié)緣諾貝爾獎[N];計算機(jī)世界;2010年

7 記者 謝榮　通訊員 夏永祥 陳海泉 張光杰;石墨烯在泰實現(xiàn)產(chǎn)業(yè)化[N];泰州日報;2010年

8 本報記者 紀(jì)愛玲;石墨烯：市場未啟 炒作先行[N];中國高新技術(shù)產(chǎn)業(yè)導(dǎo)報;2011年

9 周科競;再說石墨烯的是與非[N];北京商報;2011年

10 王小龍;新型石墨烯材料薄如紙硬如鋼[N];科技日報;2011年

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1 呂敏;雙層石墨烯的電和磁響應(yīng)[D];中國科學(xué)技術(shù)大學(xué);2011年

2 羅大超;化學(xué)修飾石墨烯的分離與評價[D];北京化工大學(xué);2011年

3 唐秀之;氧化石墨烯表面功能化修飾[D];北京化工大學(xué);2012年

4 王崇;石墨烯中缺陷修復(fù)機(jī)理的理論研究[D];吉林大學(xué);2013年

5 盛凱旋;石墨烯組裝體的制備及其電化學(xué)應(yīng)用研究[D];清華大學(xué);2013年

6 伊丁;石墨烯吸附與自旋極化的第一性原理研究[D];山東大學(xué);2015年

7 梁巍;基于石墨烯的氧還原電催化劑的理論計算研究[D];武漢大學(xué);2014年

8 王義;石墨烯的模板導(dǎo)向制備及在電化學(xué)儲能和腫瘤靶向診療方面的應(yīng)用[D];復(fù)旦大學(xué);2014年

9 劉明凱;帶狀石墨烯納米復(fù)合材料的制備及其性能研究[D];復(fù)旦大學(xué);2014年

10 劉勇;智能化及摻雜改性石墨烯的研究及應(yīng)用[D];復(fù)旦大學(xué);2014年

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1 詹曉偉;碳化硅外延石墨烯以及分子動力學(xué)模擬研究[D];西安電子科技大學(xué);2011年

2 王晨;石墨烯的微觀結(jié)構(gòu)及其對電化學(xué)性能的影響[D];北京化工大學(xué);2011年

3 苗偉;石墨烯制備及其缺陷研究[D];西北大學(xué);2011年

4 蔡宇凱;一種新型結(jié)構(gòu)的石墨烯納米器件的研究[D];南京郵電大學(xué);2012年

5 金麗玲;功能化石墨烯的酶學(xué)效應(yīng)研究[D];蘇州大學(xué);2012年

6 黃凌燕;石墨烯拉伸性能與尺度效應(yīng)的研究[D];華南理工大學(xué);2012年

7 劉汝盟;石墨烯熱振動分析[D];南京航空航天大學(xué);2012年

8 雷軍;碳化硅上石墨烯的制備與表征[D];西安電子科技大學(xué);2012年

9 于金海;石墨烯的非共價功能化修飾及載藥系統(tǒng)研究[D];青島科技大學(xué);2012年

10 李晶;高分散性石墨烯的制備[D];上海交通大學(xué);2013年

  本文關(guān)鍵詞：二氧化鈦—石墨烯復(fù)合物的制備及處理四環(huán)素類廢水的研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

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本文編號：467995