本文關(guān)鍵詞：甲醇在端口改性碳納米管中的遷移性質(zhì)研究，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：隨著能源問題的日益突出,新能源得到了人們?cè)絹碓蕉嗟年P(guān)注。燃料電池作為一種高效清潔的能源利用方式受到重視。碳納米管(CNT)具有獨(dú)特的結(jié)構(gòu)和性質(zhì),將它應(yīng)用于燃料電池中作為催化劑的載體可以極大提高其性能。然而,燃料分子在碳納米管中的遷移性質(zhì)還有待研究。本文采用分子動(dòng)力學(xué)模擬的方法,建立了甲醇在碳納米管改性端口及其內(nèi)部遷移的物理模型,結(jié)合統(tǒng)計(jì)熱力學(xué)理論,研究電量、官能團(tuán)種類以及碳納米管直接的作用。主要得到了以下結(jié)論:碳納米管分布在甲醇溶液中時(shí),可以提高內(nèi)部的甲醇的質(zhì)量分?jǐn)?shù)。文獻(xiàn)中通常采用的碳納米管端口存在懸空鍵,是不穩(wěn)定的結(jié)構(gòu),需要在端口加入官能團(tuán)才能形成能夠在自然界存在的穩(wěn)定結(jié)構(gòu)。碳納米管端口官能團(tuán)主要有:-H、-OH、-COOH,它們位于碳納米管端口時(shí),都是攜帶一定的電量的,通過模擬分析發(fā)現(xiàn)當(dāng)改變?cè)铀鶐щ娏繒r(shí),甲醇通過碳納米管端口的頻率隨著電量的增加而減小。直徑為(6,6)8.14?的CNT內(nèi)部,甲醇呈現(xiàn)單鏈狀分布。隨著直徑的增加,甲醇在碳納米管內(nèi)部的分布呈現(xiàn)越來越多環(huán)形結(jié)構(gòu),以及更加紊亂的結(jié)構(gòu)分布。通過計(jì)算碳納米管內(nèi)部的徑向密度可以支持模擬得到的結(jié)論。對(duì)碳納米管用三個(gè)官能團(tuán)-H、-OH、-COOH功能化后,甲醇溶液會(huì)受到碳納米管的影響。系統(tǒng)達(dá)到平衡時(shí),甲醇分別進(jìn)出碳納米管的數(shù)量保持一致。當(dāng)碳納米管直徑不斷增加時(shí)時(shí),甲醇每ps通過三種官能團(tuán)功能化的碳納米管的次數(shù)隨之增多。因此直徑對(duì)于甲醇在碳納米管端口的遷移產(chǎn)生積極的影響。對(duì)三種官能團(tuán)進(jìn)行對(duì)比時(shí)發(fā)現(xiàn):甲醇每ps通過-H和-OH功能化的碳納米管的次數(shù)均大于-COOH功能化的碳納米管。這說明羧基對(duì)于甲醇通過碳納米管端口的阻力較大,阻力作用高于氫基和羥基。對(duì)于-H和-OH功能化的碳納米管,甲醇在碳納米管端口擴(kuò)散時(shí),受到了直徑和端口官能團(tuán)原子擺動(dòng)的綜合作用。當(dāng)小直徑時(shí)由于CNT-H官能團(tuán)氫原子在管壁附近波動(dòng)較大,使得甲醇通過碳納米管端口的有效面積相比于CNT-OH減小,因此小直徑時(shí)CNT-OH更有利于甲醇的擴(kuò)散。當(dāng)甲醇通過大直徑碳納米管時(shí),官能團(tuán)作用的范圍區(qū)別較大;由于羧基比氫基具有更長的鏈長,使得在直徑方向上甲醇通過CNT-OH碳納米管端口的有效面積小于CNT-H。因此大直徑時(shí)CNT-H更加有利于甲醇的擴(kuò)散。
【關(guān)鍵詞】：碳納米管 分子動(dòng)力學(xué)模擬 甲醇 燃料電池 官能團(tuán)
【學(xué)位授予單位】：重慶大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TB383.1;TQ127.11
【目錄】：

• 中文摘要3-4
• 英文摘要4-9
• 1 緒論9-17
• 1.1 催化劑降低鉑使用的方法9-11
• 1.1.1 使用載體降低Pt的使用9-10
• 1.1.2 探索含Pt合金作為催化劑10
• 1.1.3 無Pt的催化劑10
• 1.1.4 Pt的納米顆粒的使用10-11
• 1.2 碳納米管載體的使用對(duì)燃料電池的影響11-12
• 1.2.1 提高催化劑的性能11
• 1.2.2 提高催化劑的穩(wěn)定性和耐腐蝕性11
• 1.2.3 降低燃料電池的成本11
• 1.2.4 提高傳輸能力11-12
• 1.3 提高燃料電池催化劑性能的研究12-14
• 1.3.1 優(yōu)化載體12-13
• 1.3.2 多金屬加入催化劑13
• 1.3.3 定向碳納米管的使用13
• 1.3.4 碳納米管的功能化13
• 1.3.5 使用聚合物13-14
• 1.4 催化劑與碳納米管載體的相互影響14
• 1.4.1 CNT使催化劑粒子更加分散14
• 1.4.2 CNT直徑和層數(shù)14
• 1.4.3 Pt納米顆粒和載體之間粘合力14
• 1.5 碳納米管載體催化劑的合成條件14-15
• 1.5.1 在超臨界流體中14
• 1.5.2 微波技術(shù)的應(yīng)用14
• 1.5.3 在酸中處理14
• 1.5.4 低溫等離子體的方法14-15
• 1.6 碳納米管的性能研究15
• 1.6.1 研究襯底與CNT之間性質(zhì)關(guān)系15
• 1.6.2 碳納米管用于輸運(yùn)通道15
• 1.6.3 碳納米管的選擇性吸收15
• 1.6.4 碳納米管的存儲(chǔ)功能15
• 1.7 總結(jié)15-17
• 2 分子動(dòng)力學(xué)方法17-31
• 2.1 前言17
• 2.2 分子動(dòng)力學(xué)模擬的簡介17
• 2.3 分子動(dòng)力學(xué)模擬的流程17-21
• 2.3.1 分子動(dòng)力學(xué)模擬的步驟介紹18
• 2.3.2 分子動(dòng)力學(xué)模擬具體過程分析18-21
• 2.4 分子動(dòng)力學(xué)模擬參數(shù)21-28
• 2.4.1 力場(chǎng)21-23
• 2.4.2 電荷賦值23-24
• 2.4.3 系綜24-25
• 2.4.4 恒壓控制方法25
• 2.4.5 密度及溫度統(tǒng)計(jì)25-26
• 2.4.6 恒溫技術(shù)的控制方法26-28
• 2.5 分子動(dòng)力學(xué)模擬的應(yīng)用28
• 2.6 分子動(dòng)力學(xué)模擬軟件介紹28-29
• 2.7 小結(jié)29-31
• 3 碳納米管改性官能團(tuán)電量的作用31-39
• 3.1 引言31
• 3.2 碳納米管影響甲醇溶液質(zhì)量分?jǐn)?shù)31-34
• 3.2.1 模型建立31-32
• 3.2.2 模擬過程32
• 3.2.3 模擬結(jié)果與分析32-34
• 3.3 官能團(tuán)帶電量的影響34-37
• 3.4 小結(jié)37-39
• 4 碳納米管對(duì)甲醇在其內(nèi)部分布的作用39-49
• 4.1 引言39
• 4.2 模型的建立及模擬過程39-40
• 4.3 模擬結(jié)果及分析40-47
• 4.4 小結(jié)47-49
• 5 官能團(tuán)種類對(duì)甲醇擴(kuò)散的作用49-59
• 5.1 引言49-50
• 5.2 模型的建立及模擬計(jì)算50-51
• 5.2.1 模型的建立50
• 5.2.2 模擬過程50-51
• 5.3 模擬結(jié)果51-57
• 5.4 小結(jié)57-59
• 6 結(jié)論59-61
• 致謝61-63
• 參考文獻(xiàn)63-73
• 附錄73
• A 作者在攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的論文目錄73
• B 作者在攻讀碩士學(xué)位期間參加的科研項(xiàng)目73

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本文編號(hào)：448160