本文關鍵詞：褶皺狀介孔氧化硅負載二氧化鈦納米材料的制備及其光催化性能研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：納米二氧化鈦具有成本低、活性高、耐化學腐蝕和環(huán)境友好性等優(yōu)點,在環(huán)境治污領域,尤其是廢氣、廢水治理方面起重大作用,但在實際應用中常面臨著易團聚、分散性差、吸附性能差、且分離回收難等問題。介孔二氧化硅因具有高吸附容量、高化學穩(wěn)定性、可修飾性和可控孔徑形貌等特點而備受關注,將納米二氧化鈦均勻負載在結構穩(wěn)定的介孔氧化硅載體上,預計能夠解決上述問題。本文利用介孔氧化硅表面高度分散的有機官能團的配合作用將納米Ti O_2分別負載在三種不同褶皺狀介孔氧化硅球的內外表面。這三種介孔氧化硅球的比表面積、孔道大小及表面褶皺密度等各不相同,但均存在中心向外發(fā)散的孔道,能讓各種尺寸的客體通過并進入到內層,可容納性強,有利于Ti O_2粒子的負載,增強其分散穩(wěn)定性能,并保證了單位體積納米Ti O_2粒子的密集分布。其次,介孔氧化硅可以有效控制Ti O_2的晶粒大小、晶型穩(wěn)定性,并防止顆粒間的凝結;同時,高比表面積、孔隙結構豐富的介孔氧化硅吸附性能好,促使激發(fā)態(tài)染料分子與Ti O_2間的電荷轉移速度大幅度加快;此外,介孔氧化硅內外表面及孔道都富集大量的電子,能有效抑制Ti O_2的光生電子—空穴的復合,使被吸附的有機物易被活性位點所捕獲,有利光催化效率的提高,實現(xiàn)更有效地降解染料廢水。本文的主要實驗路線是分別以三種比表面積及表面褶皺密度各不同的介孔氧化硅為載體,利用其表面高度分散的有機官能團(-OH/-COOH)的配位作用將鈦的前驅體錨定,經(jīng)溶劑熱和高溫煅燒處理后得到介孔氧化硅負載Ti O_2納米材料,并對此材料的光催化降解性能進行探討,具體工作分為以下三個部分:(1)以十六烷基三甲基溴化銨(CTAB)為模板劑,正硅酸乙酯(TEOS)和3-氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)為硅源,乙醚、乙醇為助溶劑,室溫下采用溶膠-凝膠法在微乳體系中制備出比表面積為438.32 m2/g的褶皺狀介孔氧化硅材料。以褶皺狀介孔氧化硅為載體,分別利用直接浸漬法和表面修飾法對其進行納米Ti O_2的負載。其中,表面修飾法利用介孔氧化硅表面修飾的羧基將鈦的前軀體錨定,得到的介孔氧化硅內外表面上負載的Ti O_2顆粒分布更均勻,對羅丹明B溶液的光催化降解效率更高。通過調節(jié)鈦酸丁酯量為0.5 m L,得到Ti O_2含量為30.66%的樣品在煅燒溫度為750℃時,紫外光催化效果最佳,0.1 g用量能在30 min內降解完100 m L 20 ppm羅丹明B溶液(P25需要60 min),且其重復利用性較好。(2)以十六烷基三甲基溴化銨(CTAB)為模板劑,正硅酸乙酯(TEOS)為硅源,乙醚、乙醇為助溶劑,室溫下采用溶膠-凝膠法在微乳體系中制備出比表面積為954.41 m2/g的高褶皺密度介孔氧化硅材料。同樣將納米Ti O_2均勻地負載在介孔氧化硅表面上,通過調節(jié)鈦酸丁酯含量為0.5 m L,得到Ti O_2含量為24.14%的樣品在煅燒溫度為750℃時,紫外光催化效果最好,0.1 g用量能在40 min內降解完100 m L 20 ppm羅丹明B溶液(P25需要60 min),但重復使用2次以上,光催化降解效率大幅度較低。(3)以溴化十六烷基吡啶(CPB)為模板劑,正硅酸乙酯(TEOS)為硅源,正戊醇為助溶劑,在70℃微乳液體系中制備出比表面積為664.58 m2/g的低褶皺密度介孔二氧化硅材料。負載在介孔氧化硅表面上的Ti O_2出現(xiàn)團聚現(xiàn)象,分散性差,極易沉降。通過調節(jié)鈦酸丁酯量為0.3 m L,得到Ti O_2含量為37.36%的樣品在煅燒溫度為750℃或950℃時,紫外光催化效果最好,0.1 g用量能在40 min內降解完100 m L 20 ppm羅丹明B溶液(P25需要60 min),但不能重復利用。(4)將三種樣品內性能最佳的三個樣品于太陽光條件下進行光催化表征,結果表明,各個樣品的光催化降解效率均略優(yōu)于P25。
【關鍵詞】：褶皺結構 介孔氧化硅 納米二氧化鈦 表面修飾 光催化性能
【學位授予單位】：深圳大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TB383.1;O643.36
【目錄】：

• 摘要3-5
• Abstract5-11
• 第1章 緒論11-23
• 1.1 印染廢水處理技術11-13
• 1.1.1 印染廢水的特點與排放現(xiàn)狀11
• 1.1.2 印染廢水常用的處理方法11-13
• 1.2 光催化氧化技術13
• 1.3 TiO_2光催化劑13-18
• 1.3.1 TiO_2光催化反應機理13-15
• 1.3.2 TiO_2光催化活性影響因素15-17
• 1.3.3 TiO_2光催化劑改性方法17-18
• 1.4 TiO_2光催化劑的負載18-20
• 1.4.1 載體的選擇18-19
• 1.4.2 TiO_2光催化劑的負載方法19-20
• 1.5 TiO_2光催化劑治理印染廢水的研究進展20
• 1.6 本文研究目的及重點工作內容20-23
• 第2章 實驗試劑及表征設備簡介23-27
• 2.1 實驗試劑23-24
• 2.2 實驗儀器設備24
• 2.3 表征手段24-25
• 2.3.1 掃描電子顯微鏡（SEM）24
• 2.3.2 透射電子顯微鏡（TEM）24-25
• 2.3.3 X射線衍射（XRD）25
• 2.3.4 傅里葉變換紅外光譜（FT-IR）25
• 2.3.5 比表面積分析儀（BET）25
• 2.3.6 紫外分光光度計（UV-vis）25
• 2.4 光催化性能的表征25-27
• 第3章 褶皺狀介孔氧化硅負載二氧化鈦納米材料的制備及其光催化性能研究27-46
• 3.1 實驗部分28-30
• 3.1.1 褶皺狀介孔氧化硅（M-SiO_2）的制備28-29
• 3.1.2 直接浸漬法負載納米Ti O_229
• 3.1.3 羧基修飾M-SiO_2的制備29-30
• 3.1.4 表面修飾法負載納米Ti O_230
• 3.2 結果與討論30-44
• 3.2.1 直接浸漬法負載納米Ti O_230-33
• 3.2.2 表面修飾法負載納米Ti O_233-44
• 3.3 本章小結44-46
• 第4章 高褶皺密度介孔氧化硅負載二氧化鈦納米材料的制備及其光催化性能研究46-57
• 4.1 實驗部分47-48
• 4.1.1 高褶皺密度介孔氧化硅（S-SiO_2）的制備47
• 4.1.2 羧基修飾S-SiO_2的制備47
• 4.1.3 表面修飾法負載納米Ti O_247-48
• 4.2 結果與討論48-56
• 4.2.1 COOH/S-Si O_2負載納米TiO_2的表征48-53
• 4.2.2 光催化性能的表征53-56
• 4.3 本章小結56-57
• 第5章 低褶皺密度介孔氧化硅負載二氧化鈦納米材料的制備及其光催化性能研究57-69
• 5.1 實驗部分57-58
• 5.1.1 低褶皺密度介孔氧化硅（L-SiO_2）的制備57
• 5.1.2 羧基修飾L-SiO_2的制備57-58
• 5.1.3 表面修飾法負載納米Ti O_258
• 5.2 結果與討論58-67
• 5.2.1 COOH/L-SiO_2負載納米Ti O_2的表征58-63
• 5.2.2 光催化性能的表征63-67
• 5.3 本章小結67-69
• 第6章 結論69-71
• 參考文獻71-77
• 致謝77-78
• 攻讀碩士學位期間的研究成果78

【參考文獻】

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本文編號：437345