金屬有機(jī)骨架（MOFs）是金屬離子與有機(jī)配體通過配位鍵自組裝形成的具有三維結(jié)晶性多孔材料。MOFs材料擁有可控的孔結(jié)構(gòu)和晶型,以及低密度、大比表面積等優(yōu)點(diǎn),已被廣泛應(yīng)用于催化、膜分離、藥物傳輸、氣體吸附、生物醫(yī)藥和化學(xué)傳感等領(lǐng)域。近年來,許多研究將MOFs材料作為多孔載體或包封殼層與金屬納米粒子（MNPs）集成構(gòu)筑復(fù)合催化材料。MOFs與MNPs的集成不僅可以保留單個組分的性質(zhì),而且其界面效應(yīng)可產(chǎn)生新的協(xié)同效應(yīng),從而提高復(fù)合材料的催化性能。然而大部分MOFs與MNPs之間缺乏強(qiáng)強(qiáng)化學(xué)相互作用,無法發(fā)揮出各組分的協(xié)同作用,從而制約了MNP/MOF復(fù)合材料的催化性能。針對該問題,本論文基于鑭系元素（Ln）的Ln-MOFs為基底,構(gòu)筑一系列MNP/Ln-MOF復(fù)合材料。Ln-MOFs具備稀土金屬優(yōu)異的物理和化學(xué)性能,且具有催化活性的配位不飽和金屬中心,在催化領(lǐng)域受到廣泛關(guān)注。因此,本課題以CO催化氧化為模型,系統(tǒng)考察了復(fù)合催化劑對CO催化氧化的影響,并對CO催化氧化機(jī)理進(jìn)行初步探索。主要研究內(nèi)容如下:（1）基于相同的均苯三酸配體和Ln金屬中心,通過控制反應(yīng)溶劑,制備了兩種拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的Ce-BTC...

【文章頁數(shù)】：73 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

流程圖3.1實(shí)驗(yàn)流程圖為Ce-BTC,Pt/Ce BTC和Pt/Ce O2復(fù)合催化劑的制備,并顯示了單斜Ce-BTC(左)和四方Ce-BTC(右)的球棒模型,其中藍(lán)色,紅色和灰色的球形分別代表Ce,O和C原子。

在此,本章合成了一系列不同尺寸、不同晶體結(jié)構(gòu)的Ce-MOF納米棒,并將其作為負(fù)載PtNP的載體材料。結(jié)果表明,合成工藝對Ce-MOF物理化學(xué)性質(zhì)和負(fù)載PtNP的粒徑有很大影響。兩種MOFs異構(gòu)體是由四方或單斜結(jié)構(gòu)組成的。如實(shí)驗(yàn)流程圖3.1所示,固體前驅(qū)體Pt/Ce-MOF經(jīng)煅....

圖3.1 在不同合成條件下制備的三種不同的Ce-BTC的（a）XRD圖譜和（b）N2物理吸脫附等溫線圖。

如圖3.1b所示,四方晶型的MOFs（包括CeBTC-1和CeBTC-2）N2吸附-解吸等溫線顯示出I型等溫線的特征,表明存在微孔,而單斜晶型的MOF（CeBTC-3）顯示出具有小滯后性的Ⅳ型等溫線,由于毛細(xì)管凝結(jié)和不存在微孔而形成環(huán)狀。計(jì)算得出CeBTC-1的BET表面積（SB....

圖3.2 （a）四方晶型的Ce-BTC的模型圖（b）0.3 g四方晶型和單斜晶型的Ce-BTC的堆積密度對比圖。

此外,通過數(shù)字照片中堆積密度的差異可以很清楚的看到四方晶型的Ce-BTC比單斜晶型的Ce-BTC擁有更多的孔道。如圖3.2b中所示,等質(zhì)量的四方Ce-BTC的堆積密度遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于單斜晶型的Ce-BTC。如圖3.3a所示,通過把樣品Ce-BTC-1放在一定體積的甲醇溶液中6h進(jìn)行樣品的....

圖3.3 （a）Ce-BTC活化前后的N2物理吸脫附等溫線圖和（b）CeBTC-（1-3）TGA譜圖

圖3.3b顯示了CeBTC-（1-3）樣品的TGA曲線,觀察發(fā)現(xiàn)在30至180oC的溫度范圍內(nèi),樣品質(zhì)量減少了20wt％,這是因?yàn)楸砻嫖降乃肿雍团湮坏腄MF溶劑被蒸發(fā)掉。此外,發(fā)現(xiàn)CeBTC-1骨架的完全分解溫度為437oC,高于CeBTC-3的385oC,表明四方晶型的Ce....

本文編號：4036743