金屬有機框架材料(Metal-Organic Frameworks,MOFs)是由金屬離子或金屬簇與有機橋聯(lián)配體通過自組裝橋聯(lián)而成的晶態(tài)多孔材料。然而,在將MOFs轉(zhuǎn)化為適合商業(yè)化材料的過程中,最重要的挑戰(zhàn)之一是其受水影響從而導(dǎo)致其降解,這種現(xiàn)象的根本原因歸結(jié)于其本身對水的不穩(wěn)定性以及水的普遍存在性。因此,制備疏水性MOFs是最有前途的解決方案之一。基于當前社會發(fā)展下能源及環(huán)境問題的研究背景,本論文設(shè)計制備幾種具有超疏水性能的MOF復(fù)合材料并對其性能及作用機制進行了研究,具體研究內(nèi)容如下:1.我們利用十八烷胺(octadecylamine,OA)與具有不飽和金屬位點的MOFs之間的反應(yīng)開發(fā)了一種通用的策略來構(gòu)建基于MOF的超疏水/超親油材料(S-MOF復(fù)合材料)。通過這種策略,所制備的S-MOF復(fù)合材料孔隙率和結(jié)晶度幾乎保持不變,同時具有超疏水特性。該系列復(fù)合材料對有機溶劑表現(xiàn)出高的吸附能力,并且在無外部壓力情況下具有出色的油水分離性能,且循環(huán)十輪后分離性能基本保持不變。2.MOFs極差的濕度或水穩(wěn)定性已成為其在工業(yè)領(lǐng)域和實際應(yīng)用中的艱巨挑戰(zhàn)。在這項研究中,利用超疏水多孔聚合物限域策略...

【文章頁數(shù)】：139 頁

【學(xué)位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 金屬有機框架材料發(fā)展簡介
    1.2 疏水MOFs材料簡介
    1.3 疏水MOFs材料的合成
        1.3.1 基于疏水配體構(gòu)筑的疏水性MOFs
        1.3.2 PSM策略導(dǎo)入疏水特性
        1.3.3 使用疏水單元引入外表面褶皺
        1.3.4 疏水MOFs復(fù)合物
        1.3.5 疏水MOFs表征中存在的挑戰(zhàn)
    1.4 疏水性MOFs材料及其復(fù)合材料的應(yīng)用前景
        1.4.1 疏水MOFs及其復(fù)合材料應(yīng)用于碳氫化合物儲存/分離領(lǐng)域
        1.4.2 疏水MOFs及其復(fù)合材料應(yīng)用于油水分離領(lǐng)域
        1.4.3 疏水MOFs及其復(fù)合材料應(yīng)用于催化領(lǐng)域
        1.4.4 疏水MOFs及其復(fù)合材料的其他應(yīng)用
    1.5 選題依據(jù)及目的
第二章 超疏水/超親油MOF復(fù)合材料的制備及其油水分離性能研究
    2.1 引言
    2.2 實驗部分
        2.2.1 實驗原料
        2.2.2 實驗儀器
        2.2.3 UiO-66的合成
        2.2.4 MIL-101(Cr)的合成
        2.2.5 ZIF-67的合成
        2.2.6 HKUST-1的合成
        2.2.7 超疏水型S-MOF復(fù)合材料的合成
        2.2.8 超疏水S-MOF復(fù)合材料的溶劑吸附實驗方案
    2.3 結(jié)構(gòu)測試與表征
        2.3.1 超疏水型S-MOF復(fù)合材料的PXRD分析
        2.3.2 超疏水型S-MOF復(fù)合材料的化學(xué)穩(wěn)定性
        2.3.3 超疏水型S-MOF復(fù)合材料的FI-IR分析
        2.3.4 超疏水型S-MOF復(fù)合材料的X-射線光電子能譜(XPS)分析
        2.3.5 超疏水型S-MOF復(fù)合材料的SEM分析
        2.3.6 超疏水型S-MOF復(fù)合材料的EDSmapping分析
        2.3.7 超疏水型S-MOF復(fù)合材料的接觸角分析
        2.3.8 超疏水型S-MOF復(fù)合材料的氣體吸附分析
    2.4 油水分離性質(zhì)研究
        2.4.1 S-MOF復(fù)合材料對有機溶劑的吸附性能研究
        2.4.2 S-MOF復(fù)合材料的油水分離性能研究
        2.4.3 S-MOF復(fù)合材料的重復(fù)使用能力研究
    2.5 本章小結(jié)
第三章 超疏水多孔聚合物限域ZIF-8復(fù)合材料的制備及其在潮濕環(huán)境下的催化性能研究
    3.1 引言
    3.2 實驗部分
        3.2.1 實驗原料
        3.2.2 實驗儀器
        3.2.3 ZIF-8的制備
        3.2.4 PDVB-vim的制備
        3.2.5 PDVB-vim/ZIF-8 復(fù)合材料的制備
        3.2.6 PDVB-vim/ZIF-8 復(fù)合材料作為超疏水型催化劑的性能評估
    3.3 結(jié)構(gòu)測試與表征
        3.3.1 PDVB-vim/ZIF-8 復(fù)合材料的PXRD分析
        3.3.2 PDVB-vim、ZIF-8 以及PDVB-vim/ZIF-8 復(fù)合材料的FI-IR分析
        3.3.3 PDVB-vim/ZIF-8 復(fù)合材料的Raman分析射分析
        3.3.4 PDVB-vim/ZIF-8 復(fù)合材料的微觀形貌及EDSmapping分析
        3.3.5 PDVB-vim/ZIF-8 復(fù)合材料的N2吸附及比表面積分析
        3.3.6 PDVB-vim/ZIF-8 復(fù)合材料的孔分布
        3.3.7 PDVB-vim/ZIF-8 復(fù)合材料的CA測試
        3.3.8 PDVB-vim/ZIF-8 復(fù)合材料的熱重分析(TGA)
    3.4 性質(zhì)研究
        3.4.1 PDVB-vim/ZIF-8 的催化性質(zhì)研究
        3.4.2 PDVB-vim/ZIF-8 的可循環(huán)利用性研究
        3.4.3 PDVB-vim/ZIF-8 作為催化劑可能的催化機理
    3.5 本章小結(jié)
第四章 三氟甲基功能化MOFs超疏水材料的制備及其催化CO2 轉(zhuǎn)換研究
    4.1 引言
    4.2 實驗部分
        4.2.1 實驗原料
        4.2.2 實驗儀器
        4.2.3 MIL-101(Cr)-NH2的制備
        4.2.4 MIL-101(Al)-NH2的制備
        4.2.5 UiO-66(Zr)-NH2的制備
        4.2.6 UiO-66(Hf)-NH2的制備
        4.2.7 MOF-CF₃材料的制備
        4.2.8 MOF-CF₃材料催化CO2固定反應(yīng)的性能評估
    4.3 結(jié)構(gòu)測試與表征
        4.3.1 MOF-CF₃材料的粉末X-射線衍射(PXRD)分析
        4.3.2 MOF-CF₃材料的FI-IR分析
        4.3.3 MOF-CF₃材料的化學(xué)穩(wěn)定性研究
        4.3.4 MOF-CF₃材料的形貌分析
        4.3.5 MOF-CF₃材料的X-射線光電子能譜(XPS)分析
        4.3.6 MOF-CF₃材料的氣體吸附性能研究
        4.3.7 MOF-CF₃材料的浸潤性分析
        4.3.8 MOF-CF₃材料的熱重分析
        4.3.9 MOF-CF₃材料的Py-IR分析
    4.4 性質(zhì)研究
        4.4.1 MOF-CF₃材料催化CO2環(huán)加成性能研究
        4.4.2 MOF-CF₃材料CO2環(huán)加成的循環(huán)使用能力研究
        4.4.3 MOF-CF₃材料CO2環(huán)加成的可能機理
    4.5 本章小結(jié)
第五章 結(jié)論
參考文獻
攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文及取得的科研成果
致謝



本文編號：3985513