多級孔金屬-有機骨架化合物(hierarchically porous metal-organic frameworks,多級孔MOFs)是一種新型多孔功能材料。它有機地結合了MOFs與多級孔材料各自的優(yōu)點,如高的比表面積、貫通的多級孔道結構、豐富的不飽和金屬位點及多種多樣的拓撲結構等,特別是多級孔的引入能有效地改善了傳統(tǒng)微孔材料的傳質性能、極大地拓寬了其在復雜氣體的吸附分離、大分子氣體的傳遞與輸送等方面的應用性。因而在氣體儲存、吸附分離、藥物傳輸、傳感以及催化等領域具有廣闊的應用前景。要實現(xiàn)多級孔MOFs材料大規(guī)模商業(yè)化應用,首要的問題是要解決材料的規(guī)模制備及能效問題。然而當前多級孔MOFs材料的制備存在以下幾個方面的瓶頸:1)現(xiàn)有的制備方法還處于起步階段,制備過程尚處于“黑匣子”狀態(tài),機理不明確,材料的性能、穩(wěn)定性及孔結構調控難以保證。2)介孔結構導向劑種類有限,并且制備過程復雜,極大地限制了可制備成多級孔結構的MOFs種類。3)多級孔MOFs的合成條件苛刻,通常要求在高溫、高壓條件下實現(xiàn)。4)多級孔MOFs的結晶時間長,通常需要十幾個小時甚至更長的時間。而長時間維持高溫高壓的反應...

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【學位級別】：博士

【部分圖文】：

圖1-1多級孔MOFs材料的結構示意圖

華南理工大學博士學位論文塞材料孔道，導致其使用壽命縮短，甚至中毒失活[34]。擴展到兼具微孔（<2nm）、介孔（2-50nm）或大孔（>擴散速率和傳質阻力等問題[35]。金屬-有機骨架材料-有機骨架材料，簡稱多級孔MOFs材料[36]。它與傳統(tǒng)別在于傳統(tǒng)MOFs材料只....

圖1-2采用不同尺寸的長配體合成一系列多級孔IRMOF材料[45]

采用長配體法合成多級孔MOFs材料的原理是基于材料的骨架結構是由配體和金屬離子連接而成，因而可以通過使用線性長度或者尺寸結構較大的長配體與金屬中心相結合，從而形成具有較大孔道或者籠狀結構的多級孔MOFs材料[46]，這是最為常見的合成多級孔MOFs材料的方法[39]。....

圖1-3TATAB分子結構和多級孔MOFs材料拓撲結構

華南理工大學博士學位論文7]選擇一種三羧酸—4,4′,4′′-s-三嗪-1,3,5-三對氨基苯甲酸1-3(a)），采用一鍋水熱法在95oC條件下與金屬離子（C1天，成功地制備出了藍色多級孔H2O)3·8DMF·9H2O）。如圖1-3(e)所示，....

圖1-4合成MOF-74-I至IX材料所需有機配體的化學結構

1-4合成MOF-74-I至IX材料所需有機配體的化學結構ChemicalstructureofligandsusedinthesynthesisofMOF過不斷延長有機配體的長度可以獲得任何孔徑尺寸的多過程中，采用此方法獲得的多級孔MOFs材料的....

本文編號：3963824