在有機(jī)反應(yīng)中,催化氧化是眾多轉(zhuǎn)化官能團(tuán)途徑中最為有效便捷的一類,其中將廉價(jià)易得的烴類轉(zhuǎn)化成具有更高經(jīng)濟(jì)價(jià)值的醇類、醛類、酚類、酸類、酮類等化合物是催化化學(xué)領(lǐng)域中一項(xiàng)重要的研究課題。目前的生產(chǎn)工藝通常需要高溫環(huán)境和過多的能量輸入來激活烴類中C-H鍵,這往往會(huì)導(dǎo)致產(chǎn)品的選擇性不受控制并且會(huì)產(chǎn)生多余的焦炭,如何在相對(duì)溫和的條件下實(shí)現(xiàn)選擇性氧化烴類C-H鍵成為石油工業(yè)面臨的主要挑戰(zhàn)。開發(fā)合成高活性、高穩(wěn)定性催化劑是催化氧化法的關(guān)鍵。介孔金屬氧化物具有孔隙大小和結(jié)構(gòu)可調(diào)、密度低、吸附性好、比表面積高和孔結(jié)構(gòu)豐富等特點(diǎn),是良好的催化劑和載體材料。多孔結(jié)構(gòu)一方面有利于降低反應(yīng)物和產(chǎn)物之間的傳質(zhì)阻力,另一方面有利于活性組分在其表面的分散。金納米粒子(Au NPs)有未填滿的d電子軌道,其表面易于吸附有機(jī)物,有利于氧化過程的中間活性物質(zhì)生成,因此金基催化劑在低溫選擇性催化氧化烴類反應(yīng)中有很高的活性。在本論文中,我們結(jié)合介孔材料和金基材料的特點(diǎn),分別設(shè)計(jì)構(gòu)筑了一系列介孔金屬氧化物及其負(fù)載的金基催化劑,揭示了材料的物化性質(zhì)與催化活性的相關(guān)性,實(shí)現(xiàn)了在溫和條件下選擇性催化氧化烴類C-H鍵,并且深入研究了催化劑...

【文章頁數(shù)】：134 頁

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【部分圖文】：

圖1.1乙苯連續(xù)流動(dòng)氧化的一般方法

圖1.1乙苯連續(xù)流動(dòng)氧化的一般方法[24]。.1Generalstrategyforthecontinuousflowoxidationofethylbenzen到人們的身體健康和生活環(huán)境。近年來，科學(xué)家們嘗試用無毒例如，氧氣、叔丁基過氧化氫、雙氧水、次氯酸....

圖1.2Mn–N–C@SiO2的合成機(jī)理圖

可循環(huán)使用的優(yōu)點(diǎn)，是目前工業(yè)生產(chǎn)中使用比例最高的催化劑。從結(jié)構(gòu)均相催化劑主要有活性組分、助催化劑以及載體三個(gè)部分。（1）活性組劑中的主要成分，是在催化反應(yīng)中起到活化作用的最根本物質(zhì)，也就是化劑缺少活性組分就起不到催化作用。活性組分可以是一種物質(zhì)，也可物質(zhì)共同組成。（2）助催化劑：....

圖1.3（a,b）直徑為500nm（±10nm）的二氧化硅球的掃描電鏡和透射電鏡圖；

吉林大學(xué)博士學(xué)位論文多相催化對(duì)世界工業(yè)發(fā)展至關(guān)重要，使我們能夠以經(jīng)濟(jì)、高效和環(huán)保的價(jià)易得的原材料轉(zhuǎn)化為具有更高價(jià)值的化學(xué)品和燃料。據(jù)統(tǒng)計(jì)，超過學(xué)工藝都涉及使用非均相催化劑。非均相催化劑在化學(xué)、食品、制藥、化等傳統(tǒng)工業(yè)中都具有廣泛應(yīng)用。此外，多相催化還在燃料電池、綠色化技術(shù)和生物....

圖1.4PDAP膠體納米球的合成及應(yīng)用[54]

圖1.4PDAP膠體納米球的合成及應(yīng)用[54]。Figure1.4SynthesisandapplicationsofPDAPcolloidalnanospheres[54].1.3介孔納米材料根據(jù)IUPAC（國際純粹與應(yīng)用化學(xué)聯(lián)合會(huì)）關(guān)于多孔材料的定義....

本文編號(hào)：3901869