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微孔/介孔MIL-101的制備及吸附抗生素性能研究

發(fā)布時(shí)間:2023-09-16 09:36
  抗生素的過(guò)量使用,以及對(duì)環(huán)境中的污染已經(jīng)造成了一系列的社會(huì)問(wèn)題,如何吸附回收制藥廢水中的抗生素成為了目前人們的研究的一個(gè)熱點(diǎn)。MIL-101是MOFs材料中較熱門(mén)的一個(gè)分支,在催化、吸附分離、氣體存儲(chǔ)等應(yīng)用領(lǐng)域有著很廣闊的應(yīng)用前景。因其具有良好的水穩(wěn)定性以及豐富的孔結(jié)構(gòu)可以作為新型抗生素吸附劑的一個(gè)選擇。本文首先采用對(duì)苯二甲酸(H2BDC)作配體、硝酸鉻提供金屬離子,HF或HCl作為礦化劑,通過(guò)水熱法合成了多級(jí)孔結(jié)構(gòu)的MIL-101材料,并將其用于抗生素的吸附。通過(guò)X-射線粉末衍射、掃描電鏡、熱重分析等手段對(duì)合成的樣品進(jìn)行表征分析?疾炝撕铣蓽囟、純化條件等對(duì)材料的影響,發(fā)現(xiàn)合成的較佳溫度為220℃,較佳的純化方案為“DMF+熱乙醇”法。實(shí)驗(yàn)通過(guò)選擇HCl代替HF作為礦化劑制備得到了MIL-101 (HCl),并通過(guò)各種分析手段對(duì)比了MIL-101 (HCl)和MIL-101(HF)的性能。表征結(jié)果發(fā)現(xiàn)MIL-101 (HF)、MIL-101 (HCl)的SEM圖均呈現(xiàn)出了典型的正八面體形貌,通過(guò)BET分析證明樣品均為微孔-介孔材料。MIL-101 (HCl)的比表面積達(dá)到3089.4...

【文章頁(yè)數(shù)】:86 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 金屬有機(jī)骨架材料
        1.1.1 金屬有機(jī)骨架材料的分類(lèi)
        1.1.2 金屬有機(jī)骨架材料的結(jié)構(gòu)特征
    1.2 金屬有機(jī)骨架材料的合成方法
        1.2.1 溶劑熱法
        1.2.2 揮發(fā)法
        1.2.3 液相擴(kuò)散法
        1.2.4 攪拌法
        1.2.5 超聲法
        1.2.6 微波法
    1.3 金屬有機(jī)骨架材料的主要應(yīng)用
        1.3.1 吸附分離
        1.3.2 儲(chǔ)氫
        1.3.3 催化
        1.3.4 發(fā)光材料
        1.3.5 磁性材料
    1.4 抗生素對(duì)環(huán)境的危害及處理現(xiàn)狀
        1.4.1 抗生素廢水的來(lái)源與危害
        1.4.2 抗生素廢水的處理現(xiàn)狀
    1.5 選題意義及研究?jī)?nèi)容
        1.5.1 選題意義
        1.5.2 主要內(nèi)容
第二章 微孔/介孔MIL-101材料的制備及性能表征
    2.1 引言
    2.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)備及試劑
        2.2.1 主要實(shí)驗(yàn)設(shè)備
        2.2.2 主要試劑及原料
    2.3 實(shí)驗(yàn)表征方法和手段
        2.3.1 掃描電鏡
        2.3.2 XRD分析
        2.3.3 N2吸附-脫附等溫線分析
        2.3.4 熱重分析
        2.3.5 紅外光譜分析
    2.4 抗生素
    2.5 實(shí)驗(yàn)內(nèi)容
        2.5.1 MIL-101的合成探索實(shí)驗(yàn)
        2.5.2 考察反應(yīng)溫度對(duì)MIL-101材料合成的影響
        2.5.3 考察純化過(guò)程對(duì)MIL-101材料的影響
        2.5.4 MIL-101對(duì)抗生素的吸附探索實(shí)驗(yàn)
    2.6 結(jié)果與討論
        2.6.1 最優(yōu)實(shí)驗(yàn)條件的確定
        2.6.2 MIL-101的粉末X射線衍射圖
        2.6.3 MIL-101的掃描電鏡圖
        2.6.4 MIL-101的TG圖
        2.6.5 MIL-101的孔徑分布圖
        2.6.6 MIL-101對(duì)多種抗生素的吸附結(jié)果
        2.6.7 吸附土霉素前后MIL-101的傅里葉變換紅外光譜分析
    2.7 小結(jié)
第三章 HCl作為礦化劑制備MIL-101及其對(duì)抗生素的吸附探索
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)備及試劑
        3.2.1 主要實(shí)驗(yàn)設(shè)備
        3.2.2 主要實(shí)驗(yàn)試劑及原料
    3.3 實(shí)驗(yàn)表征方法和手段
    3.4 實(shí)驗(yàn)內(nèi)容
        3.4.1 HCl作為礦化劑合成MIL-101的實(shí)驗(yàn)
        3.4.2 HCl合成的MIL-101對(duì)抗生素的吸附探索實(shí)驗(yàn)
        3.4.3 MIL-101(HCl)吸附土霉素過(guò)程的動(dòng)力學(xué)研究
        3.4.4 紫外高壓汞燈對(duì)HCl合成MIL-101吸附土霉素的影響研究
    3.5 結(jié)果與討論
        3.5.2 MIL-101(HCl)的粉末X射線衍射
        3.5.3 MIL-101(HCl)的TG圖
        3.5.4 MIL-101(HCl)的N2吸脫附等溫線
        3.5.5 MIL-101(HCl)的掃描電鏡圖
        3.5.6 MIL-101(HCl)的孔徑分布圖
        3.5.7 MIL-101(HCl)對(duì)多種抗生素的紫外吸附結(jié)果
        3.5.8 MIL-101(HCl)吸附土霉素過(guò)程的動(dòng)力學(xué)研究
        3.5.9 在紫外高壓汞燈的影響下探索MIL-101(HCl)對(duì)土霉素的吸附試驗(yàn)
    3.6 小結(jié)
第四章 吸附模型的建立及熱力學(xué)分析
    4.1 引言
    4.2 吸附熱力學(xué)模型
        4.2.1 Langmuir模型
        4.2.2 Freundlich模型
    4.3 兩種礦化劑合成MIL-101吸附土霉素過(guò)程模型的建立
        4.3.1 5℃下兩種礦化劑合成MIL-101吸附等溫線的吸附數(shù)據(jù)
        4.3.2 15℃下兩種礦化劑合成MIL-101吸附等溫線的吸附數(shù)據(jù)
        4.3.3 25℃下兩種礦化劑合成MIL-101吸附等溫線的吸附數(shù)據(jù)
        4.3.4 35℃下兩種礦化劑合成MIL-101吸附等溫線的吸附數(shù)據(jù)
        4.3.5 45℃下兩種礦化劑合成MIL-101吸附等溫線的吸附數(shù)據(jù)
        4.3.6 兩個(gè)吸附模型的比較及選擇
    4.4 兩種礦化劑合成MIL-101吸附土霉素過(guò)程的熱力學(xué)計(jì)算
        4.4.1 兩種材料吸附土霉素的吉布斯自由能(△G)的計(jì)算
        4.4.2 兩種材料吸附土霉素的焓變(△H)和熵變(△S)的計(jì)算
    4.5 小結(jié)
第五章 結(jié)論與展望
    5.1 結(jié)論
    5.2 展望
致謝
參考文獻(xiàn)
附錄A 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的論文與研究成果



本文編號(hào):3846773

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