NaAlH₄在較為溫和(100-200℃)溫度下具有較高的可逆儲(chǔ)氫容量(5.6wt%),是一種很前途的儲(chǔ)氫材料。雖其自身吸放氫動(dòng)力學(xué)性能還不理想,但可通過(guò)添加催化劑實(shí)現(xiàn)明顯提升。傳統(tǒng)離子型催化劑,如TiCl₃,對(duì)其吸放氫動(dòng)力學(xué)提升效果顯著,但因有鹵化鈉惰性副產(chǎn)物產(chǎn)生而降低體系的儲(chǔ)氫容量。非典型離子型催化劑,如TiB₂,雖不會(huì)在制備過(guò)程中產(chǎn)生惰性副產(chǎn)物,但在傳統(tǒng)工藝條件下難以細(xì)化到納米尺度,使得催化效果不夠好。本文希望通過(guò)改善制備工藝和摻雜方式等手段使催化劑存在尺度減小,分散均勻度改善,并且提高與基體耦合度,從而提升催化效率。考慮到原料中的Al容易在球磨中發(fā)生粘連,我們采用先基于陶瓷罐和陶瓷磨球進(jìn)行預(yù)球磨,然后在高壓氫氣氛圍下進(jìn)行原位反應(yīng)球磨的分步球磨工藝。探索發(fā)現(xiàn),該工藝能有效減小球磨過(guò)程中Al的黏連及其造成的初始反應(yīng)物損失,預(yù)球磨后的混粉具有很高分散度和很好的耦合關(guān)系,后續(xù)原位合成效果明顯更好。因此,我們將用該工藝開(kāi)展下面的研究工作。首先,本文對(duì)TiAl₃、TiH₂和Ti三種...

【文章頁(yè)數(shù)】：89 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 氫能
    1.2 氫的存儲(chǔ)
    1.3 固態(tài)儲(chǔ)氫材料簡(jiǎn)介
        1.3.1 碳納米材料
        1.3.2 金屬氫化物
        1.3.3 配位氫化物
第二章 文獻(xiàn)綜述及本文研究思路
    2.1 NaAlH₄的特性及儲(chǔ)氫原理簡(jiǎn)介
    2.2 NaAlH₄的摻雜改性研究
        2.2.1 濕法摻雜
        2.2.2 半干法摻雜
        2.2.3 干法摻雜
    2.3 摻雜劑的研究概況
    2.4 催化機(jī)理研究進(jìn)展
        2.4.1 氫氣pump機(jī)制
        2.4.2 TM(過(guò)渡金屬)或TM-Al團(tuán)簇表面催化機(jī)理
        2.4.3 空位擴(kuò)散機(jī)制
        2.4.4 形核生長(zhǎng)機(jī)制
        2.4.5 點(diǎn)陣替代機(jī)制
    2.5 本文研究思路及主要工作內(nèi)容
第三章 試驗(yàn)方法
    3.1 實(shí)驗(yàn)試劑
    3.2 高能球磨
    3.3 樣品特性描述
        3.3.1 X-射線衍射分析
        3.3.2 熱重-差示掃描量熱法(TG-DSC)
        3.3.3 樣品吸/放氫性能測(cè)試
        3.3.4 掃描電鏡/能譜分析(SEM/EDS)
第四章 探究不同形式Ti摻雜劑的單摻雜情況對(duì)NaAlH₄的原位合成及儲(chǔ)氫性能的影響
    4.1. 工藝探索
        4.1.1 基于陶瓷罐和陶瓷磨球的預(yù)球磨
        4.1.2 對(duì)預(yù)球磨樣品的原位高能反應(yīng)球磨
    4.2 不同形式Ti摻雜劑的單摻雜情況研究
        4.2.1 樣品的制備
        4.2.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
    4.3 不同Ti單質(zhì)粉末添加量情況探究
        4.3.1 XRD表征
        4.3.2 樣品的首次放氫性能測(cè)試
        4.3.3 樣品的循環(huán)變溫放氫性能測(cè)試
        4.3.4 樣品的DSC測(cè)試和熱力學(xué)性能測(cè)試
    4.4 本章小結(jié)
第五章 探究Y的添加對(duì)NaAlH₄儲(chǔ)氫材料的制備及其吸放氫性能的影響
    5.1 實(shí)驗(yàn)方法
    5.2 樣品的XRD表征
    5.3 樣品的吸放氫性能性能表征
        5.3.1 樣品的首次變溫脫氫性能測(cè)試
        5.3.2 樣品的循環(huán)吸放氫性能測(cè)試
        5.3.3 樣品的DSC和熱力學(xué)性能測(cè)試
    5.4 小結(jié)
第六章 探究Ti、Y共摻雜對(duì)NaAlH₄儲(chǔ)氫性能的影響
    6.1 樣品的制備
    6.2 Ti、Y的添加對(duì)材料儲(chǔ)氫性能的影響
        6.2.1 樣品的SEM和EDS
        6.2.2 樣品的XRD測(cè)試
        6.2.3 原位球磨合成樣品的變溫放氫動(dòng)力學(xué)性能測(cè)試
        6.2.4 樣品的循環(huán)變溫放氫性能測(cè)試
    6.3 熱力學(xué)分析
        6.3.1 樣品的DSC分析
    6.4 本章小結(jié)
第七章 全文工作總結(jié)及展望
    7.1 全文工作總結(jié)
        7.1.1 探究Ti的添加對(duì)NaAlH₄的原位合成及其儲(chǔ)氫性能的影響
        7.1.2 探究Y的添加對(duì)NaAlH₄儲(chǔ)氫材料的制備及其對(duì)儲(chǔ)氫性能的影響
        7.1.3 探究Ti、Y的添加對(duì)NaAlH₄儲(chǔ)氫性能的影響
    7.2 未來(lái)工作展望
參考文獻(xiàn)
致謝
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的論文情況



本文編號(hào)：3846547