NaAlH₄在較為溫和(100-200℃)溫度下具有較高的可逆儲氫容量(5.6wt%),是一種很前途的儲氫材料。雖其自身吸放氫動力學(xué)性能還不理想,但可通過添加催化劑實現(xiàn)明顯提升。傳統(tǒng)離子型催化劑,如TiCl₃,對其吸放氫動力學(xué)提升效果顯著,但因有鹵化鈉惰性副產(chǎn)物產(chǎn)生而降低體系的儲氫容量。非典型離子型催化劑,如TiB₂,雖不會在制備過程中產(chǎn)生惰性副產(chǎn)物,但在傳統(tǒng)工藝條件下難以細化到納米尺度,使得催化效果不夠好。本文希望通過改善制備工藝和摻雜方式等手段使催化劑存在尺度減小,分散均勻度改善,并且提高與基體耦合度,從而提升催化效率�？紤]到原料中的Al容易在球磨中發(fā)生粘連,我們采用先基于陶瓷罐和陶瓷磨球進行預(yù)球磨,然后在高壓氫氣氛圍下進行原位反應(yīng)球磨的分步球磨工藝。探索發(fā)現(xiàn),該工藝能有效減小球磨過程中Al的黏連及其造成的初始反應(yīng)物損失,預(yù)球磨后的混粉具有很高分散度和很好的耦合關(guān)系,后續(xù)原位合成效果明顯更好。因此,我們將用該工藝開展下面的研究工作。首先,本文對TiAl₃、TiH₂和Ti三種...

【文章頁數(shù)】：89 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 氫能
    1.2 氫的存儲
    1.3 固態(tài)儲氫材料簡介
        1.3.1 碳納米材料
        1.3.2 金屬氫化物
        1.3.3 配位氫化物
第二章 文獻綜述及本文研究思路
    2.1 NaAlH₄的特性及儲氫原理簡介
    2.2 NaAlH₄的摻雜改性研究
        2.2.1 濕法摻雜
        2.2.2 半干法摻雜
        2.2.3 干法摻雜
    2.3 摻雜劑的研究概況
    2.4 催化機理研究進展
        2.4.1 氫氣pump機制
        2.4.2 TM(過渡金屬)或TM-Al團簇表面催化機理
        2.4.3 空位擴散機制
        2.4.4 形核生長機制
        2.4.5 點陣替代機制
    2.5 本文研究思路及主要工作內(nèi)容
第三章 試驗方法
    3.1 實驗試劑
    3.2 高能球磨
    3.3 樣品特性描述
        3.3.1 X-射線衍射分析
        3.3.2 熱重-差示掃描量熱法(TG-DSC)
        3.3.3 樣品吸/放氫性能測試
        3.3.4 掃描電鏡/能譜分析(SEM/EDS)
第四章 探究不同形式Ti摻雜劑的單摻雜情況對NaAlH₄的原位合成及儲氫性能的影響
    4.1. 工藝探索
        4.1.1 基于陶瓷罐和陶瓷磨球的預(yù)球磨
        4.1.2 對預(yù)球磨樣品的原位高能反應(yīng)球磨
    4.2 不同形式Ti摻雜劑的單摻雜情況研究
        4.2.1 樣品的制備
        4.2.2 實驗結(jié)果與討論
    4.3 不同Ti單質(zhì)粉末添加量情況探究
        4.3.1 XRD表征
        4.3.2 樣品的首次放氫性能測試
        4.3.3 樣品的循環(huán)變溫放氫性能測試
        4.3.4 樣品的DSC測試和熱力學(xué)性能測試
    4.4 本章小結(jié)
第五章 探究Y的添加對NaAlH₄儲氫材料的制備及其吸放氫性能的影響
    5.1 實驗方法
    5.2 樣品的XRD表征
    5.3 樣品的吸放氫性能性能表征
        5.3.1 樣品的首次變溫脫氫性能測試
        5.3.2 樣品的循環(huán)吸放氫性能測試
        5.3.3 樣品的DSC和熱力學(xué)性能測試
    5.4 小結(jié)
第六章 探究Ti、Y共摻雜對NaAlH₄儲氫性能的影響
    6.1 樣品的制備
    6.2 Ti、Y的添加對材料儲氫性能的影響
        6.2.1 樣品的SEM和EDS
        6.2.2 樣品的XRD測試
        6.2.3 原位球磨合成樣品的變溫放氫動力學(xué)性能測試
        6.2.4 樣品的循環(huán)變溫放氫性能測試
    6.3 熱力學(xué)分析
        6.3.1 樣品的DSC分析
    6.4 本章小結(jié)
第七章 全文工作總結(jié)及展望
    7.1 全文工作總結(jié)
        7.1.1 探究Ti的添加對NaAlH₄的原位合成及其儲氫性能的影響
        7.1.2 探究Y的添加對NaAlH₄儲氫材料的制備及其對儲氫性能的影響
        7.1.3 探究Ti、Y的添加對NaAlH₄儲氫性能的影響
    7.2 未來工作展望
參考文獻
致謝
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的論文情況



本文編號：3846547