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MOFs及其衍生物納米材料的制備及電催化合成氨性能研究

發(fā)布時間:2023-04-28 02:30
  作為工業(yè)生產(chǎn)中重要的化學品,氨通常被用作合成藥物、纖維及肥料的原料。目前,工業(yè)生產(chǎn)氨主要通過Harbor-Bosch法,該方法能耗高,需要消耗大量的化石燃料,而且在生產(chǎn)過程中會排放大量溫室氣體。因此,迫切需要可持續(xù)發(fā)展的合成氨技術來改善這個現(xiàn)狀。近年來,電化學合成氨技術因其能耗低,合成過程無污染等優(yōu)勢而廣受人們關注。其中,催化劑對反應的影響毋庸置疑,它具有提高反應速率及選擇性的作用。開發(fā)設計高效、穩(wěn)定且經(jīng)濟的新型電催化劑成為研究者們的目標。金屬有機框架(MOF)是一類新興的多孔晶體材料,可作為模板制備具有多種形態(tài)和結構的金屬基納米材料。而其獨特的結構性質,可以在催化過程中提供開放的孔結構和高活性位點密度,有利于快速傳質和改善催化性能。因此,本論文設計合成了兩種MOFs基催化劑用于電催化氮氣還原合成氨。主要研究內容如下:1、緒論中首先介紹了幾種合成氨技術,隨后重點闡述了水相中電化學合成氨技術,最后介紹了本論文的研究意義和研究內容。2、以Fe-ZIF為犧牲模板,通過ZIF在Na2MoO4水溶液中水解實現(xiàn)了 Mo元素的摻雜,再經(jīng)過熱輔助磷化過程合成了 Mo摻雜FeP(Mo-FeP)多孔納米球...

【文章頁數(shù)】:61 頁

【學位級別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第1章 緒論
    1.1 引言
    1.2 合成氨技術簡介
        1.2.1 自然界中的合成氨技術
        1.2.2 工業(yè)中的合成氨技術
        1.2.3 其他合成氨技術
    1.3 電化學合成氨技術簡介
        1.3.1 NRR的電化學過程
        1.3.2 NRR反應途徑
        1.3.3 NRR電催化劑
    1.4 金屬有機框架及其在電化學合成氨中的應用前景
    1.5 本論文的選題意義及研究內容
第2章 Mo摻雜FeP納米球電催化合成氨性能的研究
    2.1 前言
    2.2 實驗部分
        2.2.1 實驗試劑
        2.2.2 儀器設備
        2.2.3 Mo-FeP的制備
        2.2.4 Mo-FeP修飾碳紙工作電極的制備
        2.2.5 電化學測試
        2.2.6 NH4
+濃度檢測
        2.2.7 水合肼濃度檢測
        2.2.8 15N同位素標記實驗
        2.2.9 產(chǎn)氨速率和法拉第效率的計算
    2.3 結果與討論
        2.3.1 催化劑相關表征分析
        2.3.2 催化劑N2電還原性能測試和分析
        2.3.3 氨來源驗證分析
        2.3.4 催化劑穩(wěn)定性分析
        2.3.5 Mo-FeP合成氨機理分析
    2.4 本章小結
第3章 包裹Ce-MOF的CeO2納米棒電催化合成氨性能的研究
    3.1 前言
    3.2 實驗部分
        3.2.1 實驗試劑
        3.2.2 儀器設備
        3.2.3 CeO2@Ce-MOF的制備
        3.2.4 CeO2@Ce-MOF修飾碳紙工作電極的制備
        3.2.5 電化學測試
        3.2.6 NH3濃度檢測
        3.2.7 N2H4濃度檢測
        3.2.8 產(chǎn)氨速率和法拉第效率的計算
    3.3 結果與討論
        3.3.1 催化劑相關表征分析
        3.3.2 催化劑N2電還原性能測試和分析
        3.3.3 催化劑穩(wěn)定性分析
    3.4 本章小結
第4章 結論與展望
致謝
參考文獻
攻讀學位期間的研究成果



本文編號:3803556

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