MOFs功能材料的設(shè)計(jì)、合成及其派生炭材料的氧還原研究
發(fā)布時(shí)間:2022-12-10 07:58
MOFs因其有序的連接結(jié)構(gòu),易于調(diào)節(jié)的結(jié)構(gòu)模式和大的比表面積使其在催化、光電傳感、化學(xué)分離和氫氣儲(chǔ)存等方面具備良好的應(yīng)用基礎(chǔ)與研究價(jià)值。近來,將MOFs應(yīng)用于模板制備電化學(xué)能量存儲(chǔ)的多孔炭材料方面的研究得到了廣泛的關(guān)注。本文設(shè)計(jì)合成了系列MOFs功能材料,用其作為前驅(qū)體制備氧還原反應(yīng)(ORR)多孔炭基催化劑并對(duì)兩種新穎MOFs材料探討了其光致變色和光控電導(dǎo)方面特性。主要的研究結(jié)果如下:(1)通過煅燒納米級(jí)Fe-MOF-5制備了具有豐富介孔的無摻雜炭(PCs)催化劑。拉曼光譜分析表明,隨著溫度的升高,碳缺陷逐漸形成。PCs的形貌繼承了前驅(qū)體Fe-MOF-5的特征,最終制備的炭具有高的比表面積和介孔分布。XPS和EDX譜表明PC-800和-900僅含有碳和氧元素。sp2碳框架中的碳缺陷的形成可能源自在煅燒過程中氧原子的移除。電化學(xué)分析表明PC-800和-900具有最好的ORR性能,同時(shí)它們也具有最高的碳缺陷,其性能超越了商業(yè)炭材料。相互印證的實(shí)驗(yàn)結(jié)果揭示了碳缺陷對(duì)ORR活性的重要貢獻(xiàn)。(2)使用穿插結(jié)構(gòu)MOF,[Zn2(TPT)(BDC)2]·H2O(SCUT-11,TPT=三(4-吡啶基...
【文章頁數(shù)】:148 頁
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
第一章 緒論
1.1 金屬有機(jī)框架(MOFs)材料概述
1.2 MOFs及其派生電催化材料概述
1.3 MOFs及其派生物在氧還原(ORR)電催化劑中的應(yīng)用
1.3.1 MOFs派生的炭材料
1.3.2 MOFs派生的非貴金屬/炭材料
1.3.3 MOFs派生的貴金屬材料
1.3.4 MOFs材料
1.4 本課題的研究背景及意義、研究思路和內(nèi)容
1.4.1 研究背景及意義
1.4.2 研究思路和內(nèi)容
第二章 實(shí)驗(yàn)材料與表征方法
2.1 實(shí)驗(yàn)材料
2.1.1 化學(xué)試劑
2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器
2.2 表征方法
2.2.1 物理化學(xué)表征
2.2.2 電化學(xué)性能表征
第三章 以MOF-5為前體制備的多孔炭材料及其ORR性能的研究
3.1 引言
3.2 材料制備
3.2.1 Fe-MOF-5的合成
3.2.2 多孔炭材料(PC)的合成
3.3 結(jié)果與討論
3.3.1 材料的物理化學(xué)表征
3.3.2 材料的電化學(xué)表征
3.4 本章小結(jié)
第四章 穿插結(jié)構(gòu)MOF派生N摻雜層次介孔炭材料的制備及其ORR性能研究
4.1 引言
4.2 材料制備
4.2.1 SCUT-11的制備
4.2.2 氮摻雜層次介孔炭材料(NHMC)的制備
4.3 結(jié)果與討論
4.3.1 材料的物理化學(xué)表征
4.3.2 材料的電化學(xué)活性表征
4.4 本章小結(jié)
第五章 以氮硫MOF為前體制備雙摻雜介孔炭材料及其ORR性能研究
5.1 引言
5.2 材料制備
5.2.1 SCUT-12, N-MOF和S-MOF的合成
5.2.2 氮硫共摻雜介孔炭材料(NSMC),氮摻雜介孔炭材料(NMC),硫摻雜介孔炭材料(SMC)的制備
5.2.3 單晶結(jié)構(gòu)分析
5.3 結(jié)果與討論
5.3.1 材料的物理化學(xué)表征
5.3.2 材料的電化學(xué)活性表征
5.4 本章小結(jié)
第六章 光致變色-光控電導(dǎo)晶體材料的設(shè)計(jì)、合成與表征
6.1 引言
6.2 材料制備
6.2.1 化合物[Zn_2(TDC)_2(TPT)]·H_2O(1)的合成
6.2.2 化合物[Zn_4(BTC)_3(μ_3-OH)(H_2O)_3] [(CH_3NH_2CH_3)(PV)_(1/2)]·5H_2O(2)的合成
6.2.3 化合物1和2的單晶結(jié)構(gòu)分析
6.3 結(jié)果與討論
6.3.1 單晶結(jié)構(gòu)描述
6.3.2 化合物1的物理化學(xué)表征
6.3.3 化合物2的物理化學(xué)表征
6.4 本章小結(jié)
結(jié)論與展望
參考文獻(xiàn)
攻讀博士學(xué)位期間取得的研究成果
致謝
附件
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]2D MOF Nanoflake-Assembled Spherical Microstructures for Enhanced Supercapacitor and Electrocatalysis Performances[J]. Huicong Xia,Jianan Zhang,Zhao Yang,Shiyu Guo,Shihui Guo,Qun Xu. Nano-Micro Letters. 2017(04)
[2]含氮前驅(qū)體對(duì)氮雜有序介孔炭材料及其氧還原電催化性能的影響(英文)[J]. 李小花,萬凱,劉全兵,樸金花,鄭育英,梁振興. 催化學(xué)報(bào). 2016(09)
[3]銅基非貴金屬氧還原電催化劑的研究進(jìn)展(英文)[J]. 杜誠,高小惠,陳衛(wèi). 催化學(xué)報(bào). 2016(07)
[4]氮摻雜的碳材料中石墨化氮和吡啶氮對(duì)氧還原反應(yīng)的催化特性(英文)[J]. 劉京,宋平,阮明波,徐維林. 催化學(xué)報(bào). 2016(07)
[5]MOF(Fe)的制備及其氧氣還原催化性能[J]. 宋國強(qiáng),王志清,王亮,李國儒,黃敏建,銀鳳翔. 催化學(xué)報(bào). 2014(02)
本文編號(hào):3716382
【文章頁數(shù)】:148 頁
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
第一章 緒論
1.1 金屬有機(jī)框架(MOFs)材料概述
1.2 MOFs及其派生電催化材料概述
1.3 MOFs及其派生物在氧還原(ORR)電催化劑中的應(yīng)用
1.3.1 MOFs派生的炭材料
1.3.2 MOFs派生的非貴金屬/炭材料
1.3.3 MOFs派生的貴金屬材料
1.3.4 MOFs材料
1.4 本課題的研究背景及意義、研究思路和內(nèi)容
1.4.1 研究背景及意義
1.4.2 研究思路和內(nèi)容
第二章 實(shí)驗(yàn)材料與表征方法
2.1 實(shí)驗(yàn)材料
2.1.1 化學(xué)試劑
2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器
2.2 表征方法
2.2.1 物理化學(xué)表征
2.2.2 電化學(xué)性能表征
第三章 以MOF-5為前體制備的多孔炭材料及其ORR性能的研究
3.1 引言
3.2 材料制備
3.2.1 Fe-MOF-5的合成
3.2.2 多孔炭材料(PC)的合成
3.3 結(jié)果與討論
3.3.1 材料的物理化學(xué)表征
3.3.2 材料的電化學(xué)表征
3.4 本章小結(jié)
第四章 穿插結(jié)構(gòu)MOF派生N摻雜層次介孔炭材料的制備及其ORR性能研究
4.1 引言
4.2 材料制備
4.2.1 SCUT-11的制備
4.2.2 氮摻雜層次介孔炭材料(NHMC)的制備
4.3 結(jié)果與討論
4.3.1 材料的物理化學(xué)表征
4.3.2 材料的電化學(xué)活性表征
4.4 本章小結(jié)
第五章 以氮硫MOF為前體制備雙摻雜介孔炭材料及其ORR性能研究
5.1 引言
5.2 材料制備
5.2.1 SCUT-12, N-MOF和S-MOF的合成
5.2.2 氮硫共摻雜介孔炭材料(NSMC),氮摻雜介孔炭材料(NMC),硫摻雜介孔炭材料(SMC)的制備
5.2.3 單晶結(jié)構(gòu)分析
5.3 結(jié)果與討論
5.3.1 材料的物理化學(xué)表征
5.3.2 材料的電化學(xué)活性表征
5.4 本章小結(jié)
第六章 光致變色-光控電導(dǎo)晶體材料的設(shè)計(jì)、合成與表征
6.1 引言
6.2 材料制備
6.2.1 化合物[Zn_2(TDC)_2(TPT)]·H_2O(1)的合成
6.2.2 化合物[Zn_4(BTC)_3(μ_3-OH)(H_2O)_3] [(CH_3NH_2CH_3)(PV)_(1/2)]·5H_2O(2)的合成
6.2.3 化合物1和2的單晶結(jié)構(gòu)分析
6.3 結(jié)果與討論
6.3.1 單晶結(jié)構(gòu)描述
6.3.2 化合物1的物理化學(xué)表征
6.3.3 化合物2的物理化學(xué)表征
6.4 本章小結(jié)
結(jié)論與展望
參考文獻(xiàn)
攻讀博士學(xué)位期間取得的研究成果
致謝
附件
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]2D MOF Nanoflake-Assembled Spherical Microstructures for Enhanced Supercapacitor and Electrocatalysis Performances[J]. Huicong Xia,Jianan Zhang,Zhao Yang,Shiyu Guo,Shihui Guo,Qun Xu. Nano-Micro Letters. 2017(04)
[2]含氮前驅(qū)體對(duì)氮雜有序介孔炭材料及其氧還原電催化性能的影響(英文)[J]. 李小花,萬凱,劉全兵,樸金花,鄭育英,梁振興. 催化學(xué)報(bào). 2016(09)
[3]銅基非貴金屬氧還原電催化劑的研究進(jìn)展(英文)[J]. 杜誠,高小惠,陳衛(wèi). 催化學(xué)報(bào). 2016(07)
[4]氮摻雜的碳材料中石墨化氮和吡啶氮對(duì)氧還原反應(yīng)的催化特性(英文)[J]. 劉京,宋平,阮明波,徐維林. 催化學(xué)報(bào). 2016(07)
[5]MOF(Fe)的制備及其氧氣還原催化性能[J]. 宋國強(qiáng),王志清,王亮,李國儒,黃敏建,銀鳳翔. 催化學(xué)報(bào). 2014(02)
本文編號(hào):3716382
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