在能源和環(huán)境問題日益嚴峻的今天,清潔、可再生能源的開發(fā)和利用愈顯重要和緊迫。通過電解水制氫、再由燃料電池產(chǎn)生電能的電化學過程具有清潔高效、循環(huán)性好等優(yōu)點,可將太陽能、風能等間歇式能量經(jīng)由氫氣這種“含能體”轉化成穩(wěn)定的電能,這種可持續(xù)發(fā)展的氫能經(jīng)濟已成為我們國家重點發(fā)展的戰(zhàn)略領域之一。然而,電解水和燃料電池反應過程均存在嚴重的電極極化現(xiàn)象,需使用催化劑來降低過電位、提高反應速率和能量轉換效率。貴金屬基電催化劑具有高活性和穩(wěn)定性,但資源稀缺、價格昂貴。因此,開發(fā)高效、穩(wěn)定、廉價的電催化劑對于提升電解水和燃料電池技術、促進氫能經(jīng)濟的發(fā)展至關重要。本論文以課題組開發(fā)的三維分級結構碳基納米籠為載體,利用其比表面積大、微孔-介孔-大孔共存、電導率高、穩(wěn)定性好、氮含量可調(diào)等特點,開展低Pt、單原子Pt和新型非貴金屬催化劑的構建、能源轉化性能及調(diào)控機制研究,取得了以下重要進展:1.直接乙醇燃料電池因具有能量密度高、燃料的毒性低、易儲存及易從生物質獲得等優(yōu)點成為有前景的替代電源之一。迄今為止,大多數(shù)Pt基催化劑在酸性介質中的乙醇氧化過程中具有質量活性低及易毒化等弱點。為此,以碳基納米籠（hNCNC和hC... 

【文章頁數(shù)】：102 頁

【學位級別】：博士

【文章目錄】：
創(chuàng)新之處
中文摘要
英文摘要
第1章 緒論
    §1.1 燃料電池及電解水制氫技術
        1.1.1 燃料電池
        1.1.2 質子交換膜燃料電池
        1.1.3 電解水制氫
    §1.2 本論文涉及的電化學過程的反應機理
        1.2.1 酸性介質中的乙醇氧化反應機理
        1.2.2 酸性介質中的氫析出反應機理
        1.2.3 堿性介質中的氧還原反應機理
    §1.3 鉑基催化劑的研究進展
    §1.4 非鉑催化劑的研究進展
        1.4.1 非鉑貴金屬催化劑
        1.4.2 非貴金屬催化劑
        1.4.3 碳基無金屬催化劑
    §1.5 單原子催化劑的研究進展
        1.5.1 單原子催化劑的制備
        1.5.2 單原子的常用載體
        1.5.3 單原子催化劑的電催化應用
    §1.6 本論文的研究思路
    參考文獻
第2章 氮摻雜碳納米籠負載的鉑/氧化錫三元催化劑的協(xié)同效應及其乙醇氧化性能研究
    §2.1 概述
    §2.2 實驗部分
        2.2.1 碳基納米籠載體的制備
        2.2.2 Pt-nSnO_x/hNCNC催化劑的制備
        2.2.3 對比催化劑的制備
        2.2.4 催化劑的結構與成分表征
        2.2.5 催化劑的電化學性能測試
    §2.3 結果與討論
        2.3.1 載體hNCNC的形貌與結構表征
        2.3.2 對比催化劑的抗CO中毒能力
        2.3.3 系列Pt-nSnO_x/hNCNC復合催化劑的結構與形貌表征
        2.3.4 Pt-nSnO_x/hNCNC催化劑的抗CO中毒能力及乙醇氧化性能
        2.3.5 Pt-0.5SnO_x/hNCNC復合催化劑的甲醇氧化性能
    §2.4 本章小結
    參考文獻
第3章 基于微孔限域和摻雜原子錨定的協(xié)同作用構建鉑單原子催化劑及其氫析出性能研究
    §3.1 概述
    §3.2 實驗部分
        3.2.1 碳基納米籠的制備
        3.2.2 Pt_1/hNCNC催化劑的制備
        3.2.3 對比催化劑的制備
        3.2.4 樣品表征
        3.2.5 電化學性能測試
        3.2.6 理論計算
    §3.3 結果與討論
        3.3.1 hNCNC和hCNC載體的形貌與結構表征
        3.3.2 Pt_1/hNCNC和Pt/hCNC催化劑的形貌與結構表征
        3.3.3 Pt_1/hNCNC和Pt/hCNC催化劑的形成機理
        3.3.4 氫析出反應的催化活性
        3.3.5 氫析出穩(wěn)定性研究
    §3.4 本章小結
    參考文獻
第4章 鈷/碳/氮催化劑的制備及氧還原性能研究
    §4.1 概述
    §4.2 實驗部分
        4.2.1 碳納米籠的制備
        4.2.2 催化劑的制備
        4.2.3 電化學性能測試
        4.2.4 樣品表征
    §4.3 結果與討論
        4.3.1 g-C_3N_4的形貌及譜學表征
        4.3.2 Co/N/C催化劑的表征及氧還原性能
        4.3.3 Co/N/C催化劑的穩(wěn)定性
    §4.4 本章小結
    參考文獻
第5章 全文總結與展望
    §5.1 全文總結
    §5.2 展望
攻博期間概況
致謝


【參考文獻】：
期刊論文
[1]中國能源發(fā)展及其對經(jīng)濟與環(huán)境的影響[J]. 張波,楊艷麗,徐小寧.  能源與環(huán)境. 2015(03)



本文編號：3646507