在能源和環(huán)境問(wèn)題日益嚴(yán)峻的今天,清潔、可再生能源的開(kāi)發(fā)和利用愈顯重要和緊迫。通過(guò)電解水制氫、再由燃料電池產(chǎn)生電能的電化學(xué)過(guò)程具有清潔高效、循環(huán)性好等優(yōu)點(diǎn),可將太陽(yáng)能、風(fēng)能等間歇式能量經(jīng)由氫氣這種“含能體”轉(zhuǎn)化成穩(wěn)定的電能,這種可持續(xù)發(fā)展的氫能經(jīng)濟(jì)已成為我們國(guó)家重點(diǎn)發(fā)展的戰(zhàn)略領(lǐng)域之一。然而,電解水和燃料電池反應(yīng)過(guò)程均存在嚴(yán)重的電極極化現(xiàn)象,需使用催化劑來(lái)降低過(guò)電位、提高反應(yīng)速率和能量轉(zhuǎn)換效率。貴金屬基電催化劑具有高活性和穩(wěn)定性,但資源稀缺、價(jià)格昂貴。因此,開(kāi)發(fā)高效、穩(wěn)定、廉價(jià)的電催化劑對(duì)于提升電解水和燃料電池技術(shù)、促進(jìn)氫能經(jīng)濟(jì)的發(fā)展至關(guān)重要。本論文以課題組開(kāi)發(fā)的三維分級(jí)結(jié)構(gòu)碳基納米籠為載體,利用其比表面積大、微孔-介孔-大孔共存、電導(dǎo)率高、穩(wěn)定性好、氮含量可調(diào)等特點(diǎn),開(kāi)展低Pt、單原子Pt和新型非貴金屬催化劑的構(gòu)建、能源轉(zhuǎn)化性能及調(diào)控機(jī)制研究,取得了以下重要進(jìn)展:1.直接乙醇燃料電池因具有能量密度高、燃料的毒性低、易儲(chǔ)存及易從生物質(zhì)獲得等優(yōu)點(diǎn)成為有前景的替代電源之一。迄今為止,大多數(shù)Pt基催化劑在酸性介質(zhì)中的乙醇氧化過(guò)程中具有質(zhì)量活性低及易毒化等弱點(diǎn)。為此,以碳基納米籠（hNCNC和hC... 

【文章頁(yè)數(shù)】：102 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【文章目錄】：
創(chuàng)新之處
中文摘要
英文摘要
第1章 緒論
    §1.1 燃料電池及電解水制氫技術(shù)
        1.1.1 燃料電池
        1.1.2 質(zhì)子交換膜燃料電池
        1.1.3 電解水制氫
    §1.2 本論文涉及的電化學(xué)過(guò)程的反應(yīng)機(jī)理
        1.2.1 酸性介質(zhì)中的乙醇氧化反應(yīng)機(jī)理
        1.2.2 酸性介質(zhì)中的氫析出反應(yīng)機(jī)理
        1.2.3 堿性介質(zhì)中的氧還原反應(yīng)機(jī)理
    §1.3 鉑基催化劑的研究進(jìn)展
    §1.4 非鉑催化劑的研究進(jìn)展
        1.4.1 非鉑貴金屬催化劑
        1.4.2 非貴金屬催化劑
        1.4.3 碳基無(wú)金屬催化劑
    §1.5 單原子催化劑的研究進(jìn)展
        1.5.1 單原子催化劑的制備
        1.5.2 單原子的常用載體
        1.5.3 單原子催化劑的電催化應(yīng)用
    §1.6 本論文的研究思路
    參考文獻(xiàn)
第2章 氮摻雜碳納米籠負(fù)載的鉑/氧化錫三元催化劑的協(xié)同效應(yīng)及其乙醇氧化性能研究
    §2.1 概述
    §2.2 實(shí)驗(yàn)部分
        2.2.1 碳基納米籠載體的制備
        2.2.2 Pt-nSnO_x/hNCNC催化劑的制備
        2.2.3 對(duì)比催化劑的制備
        2.2.4 催化劑的結(jié)構(gòu)與成分表征
        2.2.5 催化劑的電化學(xué)性能測(cè)試
    §2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 載體hNCNC的形貌與結(jié)構(gòu)表征
        2.3.2 對(duì)比催化劑的抗CO中毒能力
        2.3.3 系列Pt-nSnO_x/hNCNC復(fù)合催化劑的結(jié)構(gòu)與形貌表征
        2.3.4 Pt-nSnO_x/hNCNC催化劑的抗CO中毒能力及乙醇氧化性能
        2.3.5 Pt-0.5SnO_x/hNCNC復(fù)合催化劑的甲醇氧化性能
    §2.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第3章 基于微孔限域和摻雜原子錨定的協(xié)同作用構(gòu)建鉑單原子催化劑及其氫析出性能研究
    §3.1 概述
    §3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 碳基納米籠的制備
        3.2.2 Pt_1/hNCNC催化劑的制備
        3.2.3 對(duì)比催化劑的制備
        3.2.4 樣品表征
        3.2.5 電化學(xué)性能測(cè)試
        3.2.6 理論計(jì)算
    §3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 hNCNC和hCNC載體的形貌與結(jié)構(gòu)表征
        3.3.2 Pt_1/hNCNC和Pt/hCNC催化劑的形貌與結(jié)構(gòu)表征
        3.3.3 Pt_1/hNCNC和Pt/hCNC催化劑的形成機(jī)理
        3.3.4 氫析出反應(yīng)的催化活性
        3.3.5 氫析出穩(wěn)定性研究
    §3.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第4章 鈷/碳/氮催化劑的制備及氧還原性能研究
    §4.1 概述
    §4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 碳納米籠的制備
        4.2.2 催化劑的制備
        4.2.3 電化學(xué)性能測(cè)試
        4.2.4 樣品表征
    §4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 g-C_3N_4的形貌及譜學(xué)表征
        4.3.2 Co/N/C催化劑的表征及氧還原性能
        4.3.3 Co/N/C催化劑的穩(wěn)定性
    §4.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第5章 全文總結(jié)與展望
    §5.1 全文總結(jié)
    §5.2 展望
攻博期間概況
致謝


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]中國(guó)能源發(fā)展及其對(duì)經(jīng)濟(jì)與環(huán)境的影響[J]. 張波,楊艷麗,徐小寧.  能源與環(huán)境. 2015(03)



本文編號(hào)：3646507