發(fā)布時間：2017-05-13 21:02

  本文關(guān)鍵詞：氮摻雜碳納米管的制備及其氧還原性能研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：近年來,關(guān)于各種用于氧還原反應(yīng)(ORR)的非貴金屬電催化劑的研究越來越廣泛。發(fā)展一種簡單有效的方法,合成性能上優(yōu)于商業(yè)鉑碳的非貴金屬催化劑,具有非常重要的科學(xué)意義與應(yīng)用價值。本文提出了一種簡便、低成本、可以大規(guī)模合成的方法制備氮摻雜的碳納米管,并對其ORR性能進行了研究。主要取得研究成果及創(chuàng)新點如下:1.通過煅燒醋酸鈷和三聚氰胺的混合物,得到了一種均勻的氮摻雜(N-doped)的頂部封裝鈷納米粒子的竹節(jié)狀碳納米管(NBCNT)。這種均勻的氮摻雜的竹節(jié)狀碳納米管表現(xiàn)出優(yōu)于商業(yè)Pt/C的氧還原催化性能。最終擴散電流達到5.48 mA/cm2,優(yōu)于商業(yè)Pt/C的4.91 mA/cm2;起始電位-0.0067 V,優(yōu)于商業(yè)鉑碳的-0.019 V;半波電位比商業(yè)鉑碳大34 mV。從以上性能得出,制備的氮摻雜竹節(jié)狀碳納米管在氧還原催化反應(yīng)活性上優(yōu)于商業(yè)鉑碳。2.相比于高效的Pt/C催化劑,氮摻雜竹節(jié)狀碳納米管表現(xiàn)出更高的甲醇耐受性以及長時間循環(huán)的穩(wěn)定性。氮摻雜竹節(jié)狀碳納米管表現(xiàn)出在酸中的化學(xué)穩(wěn)定性以及在酸性環(huán)境中不錯的氧還原催化性能。極限擴散電流接近于商業(yè)Pt/C的大小。研究發(fā)現(xiàn)這是由于保護性的石墨碳層提供的耐酸性。其優(yōu)異的氧還原催化性能來源于其規(guī)整的形貌、獨特的竹節(jié)狀結(jié)構(gòu)、氮摻雜造成的較高的缺陷密度以及鈷納米粒子和包裹保護石墨層之間的協(xié)同效應(yīng)。這種合成ORR催化劑的簡便方法,催化劑的新結(jié)構(gòu),為發(fā)展低成本、高性能的ORR催化劑開辟了新途徑。
【關(guān)鍵詞】：過渡金屬 電催化劑 碳納米管 非貴金屬催化劑 氧還原反應(yīng)
【學(xué)位授予單位】：北京理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TB383.1;O613.71
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-9
• 第一章 緒論9-25
• 前言9
• 1.1 低維碳材料的分類9-16
• 1.1.1 零維碳材料9-11
• 1.1.2 一維納米碳材料11-15
• 1.1.3 二維碳納米材料15-16
• 1.2 燃料電池16-23
• 1.2.1 燃料電池簡介16-18
• 1.2.2 燃料電池陰極材料研究進展18-23
• 1.2.2.1 Pt基催化劑19-21
• 1.2.2.2 非貴金屬催化劑21-22
• 1.2.2.3 無金屬催化劑22-23
• 1.3 論文的選題背景及研究內(nèi)容23-25
• 第二章 實驗部分25-31
• 2.1 儀器與試劑25-26
• 2.2 材料表征方法26-28
• 2.2.1 掃描電子顯微鏡（SEM）26
• 2.2.2 透射電子顯微鏡（TEM）26
• 2.2.3 X射線衍射26
• 2.2.4 Ramen光譜26-27
• 2.2.5 X射線電子能譜(XPS)27
• 2.2.6 熱重分析（TGA）27
• 2.2.7 高分辨透射電鏡（HRTEM）及電子能譜(EDX)27
• 2.2.8 N2等溫吸脫附曲線（BET）27-28
• 2.3 氧還原(ORR)電化學(xué)表征方法28-31
• 2.3.1 測試前的準(zhǔn)備28-29
• 2.3.2 氧還原（ORR）電催化性能測試——旋轉(zhuǎn)圓盤（RDE）電極測試29
• 2.3.3 氧還原（ORR）電催化性能測試——旋轉(zhuǎn)環(huán)盤(RRDE)電極測試29-30
• 2.3.4 催化劑氧還原（ORR）耐久性測試30-31
• 第三章 氮摻雜竹節(jié)狀碳納米管的合成與表征31-43
• 3.1 氮摻雜竹節(jié)狀碳納米管催化劑的制備：31-32
• 3.2 氮摻雜竹節(jié)狀碳納米管的結(jié)構(gòu)表征：32-35
• 3.2.1 氮摻雜竹節(jié)狀碳納米管的形貌分析32-33
• 3.2.2 氮摻雜竹節(jié)狀納米管的結(jié)構(gòu)與元素分析33-35
• 3.3 氮摻雜竹節(jié)狀碳納米管的電化學(xué)表征35-42
• 3.4 本章小結(jié)42-43
• 第四章 氮摻雜竹節(jié)狀納米管的機理研究43-56
• 4.1 氮摻雜竹節(jié)狀碳納米管的合成機理探究43-47
• 4.1.1 鈷含量對于竹節(jié)狀碳納米管生長的影響43-44
• 4.1.2 熱處理溫度對于竹節(jié)狀碳納米管生長的影響44-47
• 4.1.3 氮摻雜竹節(jié)狀碳納米管的生長機理47
• 4.2 氮摻雜竹節(jié)狀納米管的氧還原催化活性探索47-55
• 4.2.1 不同熱處理溫度對于催化劑氧還原催化活性的影響47-53
• 4.2.2 均勻且獨特的竹節(jié)狀結(jié)構(gòu)對氧還原催化活性的影響53
• 4.2.3 Co納米粒子對催化劑的氧還原催化活性的影響53-55
• 4.3 本章小結(jié)55-56
• 第五章 總結(jié)與展望56-58
• 5.1 總結(jié)56-57
• 5.2 展望57-58
• 參考文獻58-64
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表論文與研究成果清單64-65
• 致謝65

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1 王麗娟;在石墨及聚酞菁化合物電極上氧還原的電催化[J];催化學(xué)報;1988年01期

2 黃幼菊;李偉善;黃青丹;李偉;張慶龍;蔣臘生;;氫鉬青銅對鉑催化氧還原反應(yīng)的促進作用[J];高等學(xué)�；瘜W(xué)學(xué)報;2007年05期

3 李之樂;曾為民;馬玉錄;;聚苯胺載鉑鈀電極的制備及氧還原催化性能研究[J];華東理工大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版);2013年04期

4 李萍;李升憲;胡曉宏;王會勤;;球磨方法對氧還原催化劑性能的影響[J];電池;2006年03期

5 位辰先,田建華,梁寶臣,劉邦衛(wèi);制備條件對卟啉鈷氧還原催化性能的影響[J];天津理工學(xué)院學(xué)報;2004年03期

6 孫曉然;李光躍;夏定國;張立美;李釩;;均苯四甲酰亞胺橋聯(lián)的聚酞菁亞鐵的氧還原反應(yīng)(英文)[J];物理化學(xué)學(xué)報;2013年07期

7 左小剛;;硫酸鹽還原菌對陰極氧還原反應(yīng)的影響[J];新疆有色金屬;2013年05期

8 張麗娟,夏定國,王振堯,袁嶸,吳自玉;鉑鉍金屬間化合物催化劑的氧還原與抗甲醇氧化性能[J];物理化學(xué)學(xué)報;2005年03期

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本文編號：363584