在乙醇/水體系及N₂氛圍中,利用一步伽馬射線輻照法將氧化石墨烯和銀離子原位還原,并組裝成具有三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的石墨烯/銀復(fù)合多孔水凝膠（GH/Ag）,通過冷凍干燥法得到石墨烯/銀復(fù)合多孔氣凝膠（GA/Ag）。通過場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡觀察到GA/Ag具有類蜂窩狀的多孔網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu);通過高分辨-透射電子顯微鏡可以觀察到銀納米粒子尺寸范圍在20～60 nm;并通過X射線光電子能譜、X射線衍射儀和熱重分析等方法表明石墨烯/銀納米粒子復(fù)合材料中C元素含量增加,O元素含量降低,同時(shí)Ag+被還原及熱穩(wěn)定性增加。由于石墨烯和銀納米粒子之間的協(xié)同催化效應(yīng),GA/Ag對(duì)4-硝基苯酚表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能,催化濃度高達(dá)2.16×10-3 mol/L。當(dāng)4-硝基苯酚濃度為0.72×10^-3mol/L時(shí),該催化反應(yīng)一級(jí)動(dòng)力學(xué)常數(shù)為1.53 min^-1,遠(yuǎn)高于常規(guī)化學(xué)法制備的復(fù)合材料的催化性能。 

【文章來源】：輻射研究與輻射工藝學(xué)報(bào). 2020,38(02)CSCD

【文章頁(yè)數(shù)】：8 頁(yè)

【部分圖文】：

乙醇/水體系中γ射線輻照制備GA/Ag復(fù)合材料的主要流程圖(a);GA/Ag-3sinap的TEM圖，內(nèi)插圖為Ag納米粒子粒徑分布統(tǒng)計(jì)柱狀圖(b);GA/Ag-3sinap內(nèi)部SEM圖(c)

對(duì)于石墨烯/Ag復(fù)合材料，XPS是表征其元素含量及元素價(jià)態(tài)變化的有效手段之一。圖2(a）是GO、GAsinap、GA/Ag-3sinap經(jīng)歸一化后的XPS全譜圖。GO、GAsinap含有碳和氧元素，但C/O含量，GAsinap要遠(yuǎn)大于GO，說明GO經(jīng)輻照可有效被還原。GA/Ag-3sinap不僅含有碳氧元素，還含有銀元素，這一結(jié)果與TEM表征結(jié)果相符。對(duì)比三者C、O峰的變化可知，氧化石墨烯和銀離子在γ射線輻照下可同時(shí)被還原。對(duì)照?qǐng)D2(b）和（c）可知，GA/Ag-3sinap中的C-O、C=O特征峰與GO中的C-O、C=O特征峰相比急劇下降，相應(yīng)的C-C峰強(qiáng)度則有所提升。圖2(d）展示了GA/Ag-3sinap中Ag 3d存在于374.6 eV和368.6 eV處的兩個(gè)特征峰，分別對(duì)應(yīng)于Ag3/2和Ag5/2，其峰的位置與金屬銀相符合，進(jìn)一步說明了銀納米粒子鑲嵌在石墨烯片層上。以上分析結(jié)果表明，通過γ射線輻照法可有效使氧化石墨烯和硝酸銀同時(shí)被還原。為了進(jìn)一步了解石墨烯復(fù)合材料的物相信息，我們利用X射線光電子能譜來表征。圖2(e）顯示，GO在2θ=10.4°處有很強(qiáng)且較為尖銳的特征衍射峰，而GAsinap、GA/Agsinap在2θ=23.1°處有相對(duì)較寬的類石墨特征衍射峰，表明GO被輻照還原稱為還原氧化石墨烯（rGO）。GA/Agsinap除了類石墨特征峰外，在2θ=38.1°、44.2°、64.4°、77.5°和81.5°處均具有較為尖銳的Ag特征衍射峰，這些特征衍射峰分別歸屬于銀納米粒子面心立方結(jié)構(gòu)的（111）、（200）、（220）、（311）和（222）晶面。對(duì)于GO、GAsinap和GA/Agsinap的熱穩(wěn)定性可以通過TGA進(jìn)行分析獲得，如圖2(f）所示。由圖2(f）可知，GO在150°～250°之間呈現(xiàn)出較為明顯的失重，隨后趨于穩(wěn)定，這歸因于GO中的大量含氧官能團(tuán)因溫度升高而被分解消除。而GA/Agsinap因被有效還原，其熱穩(wěn)定性則表現(xiàn)較為穩(wěn)定。3 GA/Ag催化還原4-NP性能

GA/Agsinap催化還原4-NP

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]The synergy reduction and self-assembly of graphene oxide via gamma-ray irradiation in an ethanediamine aqueous solution[J]. Ya-Lei He,Ji-Hao Li,Lin-Fan Li,Jing-Bo Chen,Jing-Ye Li.  Nuclear Science and Techniques. 2016(03)
[2]Graphene nanosheets decorated with Pd,Pt,Au,and Ag nanoparticles:Synthesis,characterization,and catalysis applications[J]. HE HongKun & GAO Chao* MOE Key Laboratory of Macromolecular Synthesis and Functionalization; Department of Polymer Science and Engineering, Zhejiang University, Hangzhou 310027, China.  Science China（Chemistry）. 2011(02)



本文編號(hào)：3629989