染料廣泛應(yīng)用于紡織、造紙、皮革鞣制、食品加工、塑料、化妝品、橡膠、印刷染料制造業(yè)等領(lǐng)域。全球紡織業(yè)每年染料總消費量超過1萬噸,大約有100噸染料被排放到河流中。印染廢水具有耐變色、毒性大、含有大量難去除的有機物等特點,傳統(tǒng)的處理方法對此類污染物降解效果不理想。非均相芬頓催化技術(shù)作為一種高級氧化法在降解有機污染物領(lǐng)域受到廣泛關(guān)注。因此,開發(fā)一種高效、綠色環(huán)保且成本低的芬頓催化劑已成為印染廢水深度處理的一個重要研究方向。本文采用原位氧化沉淀法將易出現(xiàn)團聚的納米Fe₃O₄負載于具有吸附陰離子型染料特性的水滑石上,制備出了Fe₃O₄/LDH和Fe₃O₄/CuMgAl-LDH復(fù)合催化劑,選擇具有代表性的甲基橙染料為模擬印染廢水底物,重點考察了Mg/Al-LDH、Fe₃O₄/LDH和Fe₃O₄/CuMgAl-LDH的制備、性能及其吸附和降解對比研究,研究結(jié)果如下:（1）通過共沉淀法... 

【文章來源】：武漢科技大學(xué)湖北省

【文章頁數(shù)】：83 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

各樣品的SEM照片

31圖3.1各樣品的SEM照片(a)Fe3O4,(b)Fe3O4Ⅰ/LDH,(c)Fe3O4Ⅱ/LDH,(d)Fe3O4Ⅲ/LDH,(e)Fe3O4Ⅳ/LDH3.2.1.2XRD分析圖3.2分別為Fe3O4、LDH、Fe3O4Ⅰ/LDH、Fe3O4Ⅱ/LDH、Fe3O4Ⅲ/LDH、Fe3O4Ⅳ/LDH的XRD圖，在2θ=11.4°、22.8°、35.4°、60.5°和61.8°處都出現(xiàn)了明顯的LDH特有的晶面衍射峰，其中(003)晶面衍射峰最為尖銳且對稱性最高，且在圖中沒有出現(xiàn)MgO、Al2O3、Mg(OH)2以及Al(OH)3的特征衍射峰，這說明合成的Fe3O4/LDH和LDH樣品中的鎂鋁水滑石晶相單一純凈，F(xiàn)e3O4負載在LDH表面時并沒有改變LDH的原有組成。11.4°、22.8°、35.4°處的這三個特征衍射峰證實了LDH層狀結(jié)構(gòu)的存在，且Fe3O4的負載未改變LDH原有的層狀結(jié)構(gòu)。當(dāng)不同F(xiàn)e3O4/LDH中Fe3O4負載比例不斷升高時，各樣品中LDH的衍射峰強度會逐步變?nèi)酢e3O4/LDH和Fe3O4的XRD圖中在2θ=30.1°、35.9°、37.9°、43.1°、53.4°、56.9°和62.5°處，分別對應(yīng)立方相Fe3O4各晶面的特征衍射峰，各衍射峰與標(biāo)準(zhǔn)Fe3O4圖譜比較，基本一致，表明合成出的Fe3O4結(jié)晶度高，規(guī)整性強。不同F(xiàn)e3O4/LDH中Fe3O4的特征衍射峰強度與純Fe3O4相比基本保持不變，說明LDH不會影響Fe3O4晶體在其表面的生長成核過程。通過使用Scherrer公式對Fe3O4的XRD各衍射峰進行計算，可知Fe3O4/LDH中Fe3O4平均粒徑大約為46nm，這與SEM圖中分析結(jié)果基本保持一致。通過對不同催化劑的XRD參數(shù)計算，主要參數(shù)見表3.2，可以看出各Fe3O4/LDH中的Fe3O4(d311=0.253nm，d440=0.148nm)的晶體結(jié)構(gòu)參數(shù)與純Fe3O4保持完全一致，且各Fe3O4/LDH中LDH的d003、d110、晶胞參數(shù)a以及c的大小都與純相的LDH基本保持不變，這進一

50明顯的間隙，層狀結(jié)構(gòu)明顯，從豎立的層片可以看出其層片厚度約為30~50nm。其中Cu0.5Mg2.5Al1-LDH、Cu1Mg2Al1-LDH、Cu1.5Mg1.5Al1-LDH中各層片整體大小均一且形狀規(guī)整，層片間孔隙大小均勻，但隨著Cu2+含量的增高，Cu2Mg1Al1-LDH層片規(guī)整度下降，LDH顆粒大小變小，顆粒之前的間隙增大。圖(e)~(h)分別為Fe3O4/Cu0.5Mg2.5Al1-LDH、Fe3O4/Cu1Mg2Al1-LDH、Fe3O4/Cu1.5Mg1.5-Al1-LDH、Fe3O4/Cu2Mg1Al1-LDH的SEM圖，不難看出制備的Fe3O4納米顆粒大部分呈規(guī)整性強的球狀結(jié)構(gòu)且大小均一，較為均勻的分布在CuMgAl-LDH載體表面，無明顯團聚現(xiàn)象出現(xiàn)，顆粒粒徑比CuMgAl-LDH層片略小，粒徑大約在50~80nm左右。Fe3O4/Cu2Mg1Al1-LDH中LDH層片間隙大，F(xiàn)e3O4在其表面負載地更加分散，顆粒之間團聚最少。圖5.1各樣品的SEM照片5.2.1.2XRD分析Cu0.5Mg2.5Al1-LDH、Cu1Mg2Al1-LDH、Cu1.5Mg1.5Al1-LDH、Cu2Mg1Al1-LDH的XRD圖如圖5.2(a)所示，在2θ=11.4°、23.0°、34.5°、60.5°和61.6°處都出現(xiàn)了明顯的LDH特有的晶面特征衍射峰。各峰面對稱性極好，強度高，形狀尖銳。通過對2θ=11.4°(003)衍射峰進行計算，其層間距d003值分別為0.736nm、0.740nm、0.760nm、0.762nm，與CO32-離子插層LDH的層間距(0.78nm)相近，說明合成的水滑石碳酸根插層銅鎂鋁水滑石(CuMgAl-CO32-LDH)，且隨著Cu2+的增加，其層間距逐漸變大[110]。圖5.2(a)中在60.5°和61.6°處的兩個晶面特征衍射峰與單純的MgAl-LDH(詳見2.2.1.2)相比強度較弱，其中Cu2Mg1Al1-LDH最弱，這是因為Cu2+比例的增大，由于Cu2+(r=0.73)和Mg2+(r=0.72)的離子半徑相近，Cu2+取代了層板上的Mg2+，產(chǎn)生姜-泰勒效應(yīng)導(dǎo)致的[111]。XRD圖中無其他CuO等雜

【參考文獻】：
期刊論文
[1]超聲-Fenton法處理印染廢水[J]. 祝麗思.  印染助劑. 2019(11)
[2]納米四氧化三鐵（FMNPs）活化過硫酸鹽氧化降解橙黃G的研究[J]. 尚君,郭世舉.  能源與環(huán)保. 2019(10)
[3]鎂鋁水滑石的水熱合成及表征[J]. 呂品,施春輝,李偉,仲劍初.  無機鹽工業(yè). 2019(06)
[4]改性蛭石對熒光染料吸附性能研究[J]. 李江明,余超,向偉,朱寶華,李汪洋,李國柱,陳明鴿,張春英,田維亮.  非金屬礦. 2019(02)
[5]改性水滑石對聚丙烯阻燃和力學(xué)性能的影響[J]. 王松林,董合賀,邢仁衛(wèi),崔魯青,王飛,楊旭旭.  精細化工. 2019(05)
[6]生物炭和活性炭吸附水中典型染料的研究[J]. 杜薇,霍璐,唐雨,嚴曉菊.  當(dāng)代化工. 2019(02)
[7]殼聚糖多孔膜制備及其多功能分離性能研究[J]. 秦振平,孫冰洋,郭春禹,郭紅霞.  膜科學(xué)與技術(shù). 2019(01)
[8]FeVO4-H2O2體系中酸性品紅的降解性能研究[J]. 歐曉霞,王馭晗,時佳榮,周慶宇.  大連民族大學(xué)學(xué)報. 2018(05)
[9]La/Y摻雜二氧化硅膜的制備及其對染料廢水的分離性能研究[J]. 張華宇,羅芳穎,江婷婷,李晨暉,張小亮.  膜科學(xué)與技術(shù). 2018(04)
[10]非均相UV/Fenton催化劑體系降解活性艷紅染料廢水的試驗研究[J]. 李唯璐,彭冠涵.  遼寧化工. 2018(05)

碩士論文
[1]層狀氫氧化物的吸—脫附行為及催化性能研究[D]. 王思明.北京化工大學(xué) 2016
[2]多級核殼結(jié)構(gòu)水滑石基磁性納米復(fù)合微球的制備、結(jié)構(gòu)及其催化性能研究[D]. 陳細濤.北京化工大學(xué) 2012
[3]非均相Fenton法深度降解活性染料廢水的研究[D]. 劉英.大連理工大學(xué) 2011
[4]水滑石基核殼結(jié)構(gòu)磁性納米復(fù)合材料的制備與性能研究[D]. 張國彥.北京化工大學(xué) 2011



本文編號：3605374