電化學發(fā)光（Electrochemiluminescence,ECL）是一種通過電化學氧化還原在電極表面產生激發(fā)態(tài)進而產生的輻射載流子躍遷的現(xiàn)象。由于ECL無背景光干擾,因此ECL的靈敏度和信噪比優(yōu)于熒光。Ⅲ-Ⅴ和Ⅱ-Ⅵ型納米晶體（NCs）不僅含有A型元素（Cd,Pb和Hg）還含有B型元素（Se和As）,含Cd2+型NCs會釋放Cd2+引起環(huán)境問題。銅銦硫((CuInS2,（CIS）NCs有望避免含Cd和和Pb的NCs有毒問題。本論文的主要研究內容如下:1.通過ECL手段探索電化學氧化還原誘導的p-型CIS NCs的輻射載流子遷移。CIS NCs顯示出一個微弱還原過程和四個較強的氧化過程。電位分辨ECL證明電化學注入導帶（CB）的電子在CIS NCs中穩(wěn)定存在,且能與CIS NCs中的Cu2+缺陷（預先存在于CIS NCs中或CIS NCs通過電化學氧化產生）發(fā)生輻射載流子復合。湮滅型ECL證明,在不同電位下電化學氧化產生的價帶（VB）空穴可以被Cu+迅速重組形成Cu2+缺陷,與電化學注入的CB電子復合產生具有相同激發(fā)態(tài)的近紅外ECL輻射。共反應型ECL證明,同時注入空穴和電子到CIS... 

【文章來源】：山東大學山東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：83 頁

【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖１－２?（ａ）?ＣＩＳ?ＮＣｓ的紫外及熒光光譜圖和（ｂ）合成過程中發(fā)射光譜的變化［７］??Ｆｉｇｕｒｅ?１－２．?（ａ）?Ａｂｓｏｒｐｔｉｏｎ?ａｎｄ?ｅｍｉｓｓｉｏｎ?ｓｐｅｃｔｒａ?ｏｆ?ａ?ｓａｍｐｌｅ?ｏｆ?ＣＩＳ?ＮＣｓ．?（ｂ）?Ｅｖｏｌｕｔｉｏｎ?ｏｆ??

需要紫外光激發(fā)，因此開發(fā)太陽光輻射驅動的光催化劑成為研宄熱點。研宄??證明，Ｔｉ０２和ＣＩＳ?（或ＺｎＳ－ＣＩＳ）?ＮＣｓ組合可吸收可見光后變成有效光催化劑，??光生電子從ＣＩＳ?ＮＣｓ轉移到Ｔｉ０２，而空穴保留在ＣＩＳ?ＮＣｓ中（圖１－４）。ＣＩＳ或??ＣＩＳ－ＺｎＳＮＣｓ與Ｔｉ０２組合被成功用于有機污染物的降解過程［７７，９９］。??Ｖ???ＣＢ?／?介?ｆ——－－??二?＼?／?■?＼?１?／??ＶＢ?－?ＶＢＴ：＾７?／??＼?／?＼?：／??ＣｕｌｎＳ２?＼?／?ＣｕＩｎＳ：?、?／??．－，／ＶＢ???＂ＶＢ??＇?、、？?乂??（ａ）?ＴｉＯ：?（ｂ）?ＴｉＯ：??圖１－４?ＣｌＳ－Ｔｉ〇２顆粒中光生電子－空穴分離過程示意圖（ａ）光照前和（ｂ）光照后［７５］??Ｆｉｇｕｒｅ?１－４．?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｔｈｅ?ｐｈｏｔｏｇｅｎｅｒａｔｅｄ?ｅｌｅｃｔｒｏｎ－ｈｏｌｅ?ｓｅｐａｒａｔｉｏｎ?ｐｒｏｃｅｓｓ?ｉｎ??ＣＩＳ－Ｔｉ〇２?ｐａｒｔｉｃｌｅｓ，?ｓｈｏｗｉｎｇ?ｔｈｅ?ｓｙｓｔｅｍ?（ａ）?ｂｅｆｏｒｅ?ａｎｄ?（ｂ）?ａｆｔｅｒ?ｌｉｇｈｔ?ｉｒｒａｄｉａｔｉｏｎ［７５］．??４??

兩種自由基均由發(fā)光物產生，而共反應劑型ＥＣＬ由發(fā)光物與共反應劑共同作用??產生的一種發(fā)光現(xiàn)象［１４］。共反應劑型ＥＣＬ分為還原－氧化型ＥＣＬ和氧化－還原??型ＥＣＬ［１１２］，發(fā)光機理如圖１－８所示。ＥＣＬ共反應劑包括氧化－還原型共反應劑??和還原－氧化型共反應劑。常見氧化－還原型共反應劑有草酸根（Ｃ２０４２〇［１１３－１１５］，??三丙胺（ＴＰｒＡ）［２６，?１１６］，二丁胺基乙醇（ＤＢＡＥ）［１１７］和亞硫酸根（Ｓ〇３２＿）［１１８］等。??還原－氧化型共反應劑有Ｓ２〇８２＿［１１９，?１２０］，Ｈ２Ｏ２［１２１］和過氧化二苯甲酰（ＢＰＯ）［２５，??３５，?１２２－１２５］等。發(fā)光體在ＥＣＬ輻射中起著關鍵作用，三種典型發(fā)光體主要包括??釕（ＩＩ）的配合物，魯米諾和量子點。自２００２年Ｂａｒｄ課題組首次報道了?Ｓｉ量子??點?ＥＣＬ?后［１１３］，研究者相繼報道了?ＣｄＳｅ［１８］，?ＣｄＳｅ／ＺｎＳｅ［１９］，?ＣｄＴｅ［２０］，?ＰｂＳ［２２］，??ＺｎＳｅ［２９］，Ａｕ３８［２５］和?ＣＨ３ＮＨ３ＰｂＢｒ３［３４］等量子點?ＥＣＬ。??７??


本文編號：3589469