隨著科學(xué)技術(shù)的發(fā)展,人們對(duì)所使用材料的功能需求也越來越高,單一性能的材料已不能滿足人們的需要。相對(duì)于傳統(tǒng)有機(jī)和無機(jī)單組分材料,有機(jī)-無機(jī)雜化材料由于其綜合了有機(jī)材料和無機(jī)材料的優(yōu)異性能,并且具有簡(jiǎn)單的制備工藝,使其成為近幾年材料、化學(xué)、醫(yī)療等多學(xué)科交叉領(lǐng)域研究中的熱點(diǎn)。介于此,本論文選取低毒性三價(jià)鉍離子和低成本二價(jià)錳離子作為無機(jī)骨架,以芐胺、乙二胺和2-氨基-4甲基吡啶作為有機(jī)基團(tuán),通過溶劑緩慢揮發(fā)結(jié)晶、水熱結(jié)晶法等方法合成6種有機(jī)-無機(jī)雜化單晶,并對(duì)晶體材料的結(jié)構(gòu)、形貌和光電化學(xué)穩(wěn)定性進(jìn)行了系列表征,并探索了其在薄膜太陽(yáng)能電池中的應(yīng)用。本論文的研究結(jié)果主要包括以下三個(gè)部分:（1）以氧化鉍作為三價(jià)鉍離子源的基本無機(jī)骨架,芐胺作為有機(jī)基團(tuán),與氫鹵酸反應(yīng),通過水熱結(jié)晶法制備出3種有機(jī)-無機(jī)雜化物:（C₆H₅CH₂NH₃）₂Bi₂Cl₁₀、（C₆H₅CH₂NH₃

【文章來源】：桂林理工大學(xué)廣西壯族自治區(qū)

【文章頁(yè)數(shù)】：93 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

理想鈣鈦礦ABX3結(jié)構(gòu)示意圖

桂林理工大學(xué)碩士學(xué)位論文3X三種離子可做相應(yīng)的改變。其工作原理如下圖1.2所示。當(dāng)有太陽(yáng)光照射時(shí)，首先電池器件中的鈣鈦礦吸收層吸收光子并產(chǎn)生激子（電子-空穴對(duì)），由于鈣鈦礦材料內(nèi)部激子束縛能不同，這些激子可以形成自由載流子。由于鈣鈦礦材料的結(jié)構(gòu)特性，這些自由載流子具有較長(zhǎng)的擴(kuò)散距離和壽命，從而未復(fù)合的電子從鈣鈦礦層傳輸?shù)降入娮觽鬏攲樱罱K被導(dǎo)電玻璃陽(yáng)極收集；未復(fù)合的空穴從鈣鈦礦層傳輸?shù)娇昭▊鬏攲樱罱K被金屬陰極收集。最后，通過連接陽(yáng)極和陰極形成回路，從而產(chǎn)生光電流。圖1.2鈣鈦礦太陽(yáng)電池的工作原理。Fig.1.2Theworkmechanismofperovskitesolarcell.1.2.2鈣鈦礦太陽(yáng)能電池分類1.2.2.1無機(jī)鈣鈦礦太陽(yáng)能電池針對(duì)無機(jī)鈣鈦礦材料，其化學(xué)式ABX3，A以一價(jià)金屬陽(yáng)離子Cs為主，對(duì)Rb也有少量研究，B主要是Pb、Sn、Ag和Bi等單個(gè)金屬陽(yáng)離子或者混合金屬陽(yáng)離子，X為鹵素陰離子Cl￣、Br￣和I￣[14-16]�；旌辖饘訇�(yáng)離子可形成雙鈣鈦礦結(jié)構(gòu)，其結(jié)構(gòu)通式可表示為A2BB"X6[17]。最具代表性的無機(jī)鈣鈦礦材料有CsPbI3[18]、Cs3Bi2Br9[19]、CsSnI3[20]、Cs2AgBiBr6[21]和Cs2AgInCl6[22,23]等�，F(xiàn)階段對(duì)無機(jī)鈣鈦礦電池的研究主要聚焦在對(duì)其器件效率進(jìn)行提升，優(yōu)化材料以及調(diào)節(jié)材料光學(xué)帶隙等方面。一般通過調(diào)節(jié)各組分比例或者摻雜其他組分來實(shí)現(xiàn)目標(biāo)。Ghosh等人[24]通過對(duì)X位進(jìn)行摻雜，制備出器件效率為7.94%的全無機(jī)材料CsPbBr1.5I1.5，并且該電池器件在相對(duì)濕度55%的條件下曝露35h后，電池效率僅下降了12%。美國(guó)萊斯大學(xué)樓峻教授課題組[25]通過缺陷調(diào)控工程，在無惰性氣氛保護(hù)條件下，利用液相工藝制備出了新型全無機(jī)鈣鈦礦(CsPbI3:Br:InI3)。這種新型全無機(jī)鈣鈦礦結(jié)構(gòu)保留了CsPbI3的帶隙(1.73

桂林理工大學(xué)碩士學(xué)位論文4的開路電壓和12.04%的光電轉(zhuǎn)換效率。此外，該電池展現(xiàn)出了優(yōu)異的穩(wěn)定性能，在自然環(huán)境條件下其穩(wěn)定性可維持兩個(gè)月以上。Deng等人[26]用前驅(qū)體溶液法合成了具有立方結(jié)構(gòu)的雙鈣鈦礦Cs2AgSbCl6，盡管該雙鈣鈦礦材料在水、熱及光中具有優(yōu)異的穩(wěn)定性，但目前大部分只限于理論計(jì)算方面，能夠通過實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)的數(shù)量卻十分有限。此類研究工作為改善鈣鈦礦太陽(yáng)能電池性能提供了新的有效途徑，對(duì)全無機(jī)鈣鈦礦電池的發(fā)展具有重要意義�？傊�，到目前為止，疊層無機(jī)鈣鈦礦太陽(yáng)能電池經(jīng)中國(guó)計(jì)量院第三方認(rèn)證的最高效率24.8%，是當(dāng)前無機(jī)鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的最高值。該效率值雖比不上有機(jī)-無機(jī)雜化鈣鈦礦太陽(yáng)能電池，但該體系組分在空氣中穩(wěn)定性較好，難揮發(fā)，發(fā)展前景廣闊[18]。1.2.2.2鉛基有機(jī)-無機(jī)雜化鈣鈦礦太陽(yáng)能電池有機(jī)-無機(jī)雜化鈣鈦礦材料與全無機(jī)鈣鈦礦材料結(jié)構(gòu)類似，化學(xué)通式為ABX3，A主要為有機(jī)胺陽(yáng)離子：CH3NH3(MA)，NH2CHNH2(FA)，B為二價(jià)或三價(jià)的金屬陽(yáng)離子：Pb2+[27]、Sn2+[28,29]、Bi3+[30-33]、Sb3+[34,35]、Cu2+[36-38]等，X為鹵素陰離子或者混合鹵素陰離子：Cl￣、Br￣、I￣[32-39]。每個(gè)金屬陽(yáng)離子B與鄰位6個(gè)鹵素陰離子X配位成[BX6]4-八面體，無機(jī)金屬鹵化物相鄰八面體之間通過共用頂點(diǎn)鹵素原子相連，在空間無限延伸從而形成三維立體框架結(jié)構(gòu)，其中有機(jī)胺離子A填充在八面體形成的空隙內(nèi)[40]。有機(jī)-無機(jī)雜化鈣鈦礦材料的是一種通過有機(jī)小基團(tuán)和無機(jī)基團(tuán)自組裝而形成的新型雜化晶體材料，不同的無機(jī)和有機(jī)組份決定了該類材料具有與獨(dú)特的物化特性。圖1.3“電池實(shí)驗(yàn)室最高效率”圖。Fig.1.3Thefigureof”BestResearch-CellEfficiencies”.

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本文編號(hào)：3566582