作為非石油路線,甲醇制烴反應(yīng)自首次發(fā)現(xiàn)以來(lái)就受到廣泛關(guān)注。ZSM-5分子篩因其特有的孔道結(jié)構(gòu)被廣泛應(yīng)用于甲醇制烴反應(yīng)中�；赯SM-5分子篩材料在b軸取向的吸附和擴(kuò)散優(yōu)勢(shì),本文提出將具有b軸取向的ZSM-5分子篩負(fù)載于多孔道結(jié)構(gòu)的基體上,以構(gòu)建具有b軸取向ZSM-5/多孔基體材料并應(yīng)用甲醇制烴反應(yīng)。實(shí)驗(yàn)選擇煤矸石作為制備多孔基體材料,采用晶種層二次生長(zhǎng)法,在基體表面負(fù)載生長(zhǎng)b軸取向Silicalite-1晶種層,調(diào)控晶種層二次生長(zhǎng)制備具有催化性的Zn/ZSM-5分子篩膜。首先,選用無(wú)機(jī)修飾劑（SiO₂和TiO₂納米分散液）和有機(jī)修飾劑（聚乙烯醇和殼聚糖）對(duì)自制的多孔煤矸石基體表面進(jìn)行修飾處理,再進(jìn)行水熱晶化負(fù)載生長(zhǎng)Silicalite-1晶種層。發(fā)現(xiàn)無(wú)機(jī)修飾劑修飾的基體表面親水性略弱,但基體表面相對(duì)平整。雖然基體表面的粗糙度和基體表面上羥基濃度和種類對(duì)合成的分子篩膜取向都有直接影響,但實(shí)驗(yàn)表明平整光滑的TiO₂/基體更有利于Silicalite-1晶種以b軸取向生長(zhǎng)。通過(guò)溫度和紫外照射對(duì)TiO₂/基... 

【文章來(lái)源】：中國(guó)礦業(yè)大學(xué)江蘇省 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁(yè)數(shù)】：65 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

b軸取向MFI型分子篩膜的孔道結(jié)構(gòu)及分子篩分作用示意圖

圖 1-2 技術(shù)路線圖Figure 1-2 Experimental technical route1.4 研究?jī)?nèi)容（Research Content）本文擬采用二次生長(zhǎng)法制備具有 b 軸取向結(jié)構(gòu)的 ZSM-5 分子篩膜/煤矸石多孔材料體從以下幾方面展開(kāi)工作：（1）b 軸向 Silicalite-1 晶種層的制備首先通過(guò)高溫活化、酸處理、壓片燒結(jié)等系列步驟制備多孔的煤矸石基體，然后選種類型的基體表面修飾劑：無(wú)機(jī)修飾劑（SiO2和 TiO2納米分散液）和有機(jī)修飾劑（聚醇和殼聚糖）對(duì)基體表面進(jìn)行修飾處理，尋找合適的修飾劑使其處理過(guò)后的基體表面適 b 軸取向生長(zhǎng) Silicalite-1 晶種層。最后對(duì)修飾劑修飾過(guò)后的基體表面再進(jìn)一步調(diào)節(jié)溫度、光照等處理調(diào)節(jié)修飾基體表面物化性質(zhì)，使基體表面調(diào)控分子篩晶體 b 軸取向生長(zhǎng)。實(shí)驗(yàn)中通過(guò)原位水熱合成法將修飾的基體放入 Silicalite-1 合成液中晶化，使表面負(fù)層具有 b 軸特定取向的分子篩陣列，即晶種層。

-4 分子篩膜的取向與合成液配比（OH-/Si, Na+/TPA+mole ratio）的nship between the orientation of zeolite membrane and the ratio of syntNa+/TPA+mole ratio)配比對(duì)合成b軸MFI型分子篩有很大影響，在合成液晶化過(guò)時(shí)間等也對(duì)分子篩成膜有很多影響。如在水熱合成過(guò)程中能充分交聯(lián)，則可制備出 b 軸取向 MFI 型分子篩列陣。用微波加熱，大幅度縮短合成時(shí)間，也實(shí)現(xiàn)了對(duì)分子篩成較全面地考察了溫度和時(shí)間對(duì)晶化過(guò)程的影響，繪制出了的關(guān)系圖（見(jiàn)圖 1-5）。

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碩士論文
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