隨著社會的飛速發(fā)展,傳統(tǒng)能源的短缺問題日益嚴(yán)重,并且傳統(tǒng)能源的大量使用給我們賴以生存的環(huán)境帶來了巨大的威脅。太陽能,作為新能源中最理想的綠色能源,一直以來都是科研工作者們研究的重要對象。半導(dǎo)體光催化技術(shù)能夠在溫和的條件下,將太陽能轉(zhuǎn)化為化學(xué)能儲存起來,并且可以在光照的條件下徹底氧化分解有機物,引起了全世界的廣泛關(guān)注。近年來,石墨相氮化碳（g-C₃N₄）憑借其獨特的電子結(jié)構(gòu)和優(yōu)異的熱穩(wěn)定性、化學(xué)穩(wěn)定性成為了光催化研究領(lǐng)域的新寵。本文主要以三聚氰胺為前驅(qū)體,熱縮聚法制備石墨相氮化碳光催化劑,并通過一系列改性方法來改善其光催化過程中光生電子和空穴復(fù)合嚴(yán)重、對可見光利用效率低等缺陷。（1）本文首先使用溶劑熱法構(gòu)建了氮化碳/二氧化鈦異質(zhì)結(jié)體系探索了二氧化鈦作為光催化體系中電子的聚集位置所起到促進(jìn)氮化碳催化活性的最佳加入量TiO₂/CN-0.50;然后以碘化銨為碘源,通過對氮化碳進(jìn)行碘摻雜來提高其可見光響應(yīng)區(qū)域,增加光吸收能力,并分析出碘加入的最優(yōu)比例CNI_1.0;最后結(jié)合兩種改性方法制備出碘摻雜氮化碳/二氧化... 

【文章來源】：鄭州大學(xué)河南省 211工程院校

【文章頁數(shù)】：78 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

半導(dǎo)體光催化劑受光激發(fā)的各基元反應(yīng)步驟

1 緒論1.4 石墨相氮化碳早在 1834 年，氮化碳材料就被發(fā)現(xiàn)是 melon 通過兩個氮原子相連接構(gòu)成三嗪—三嗪結(jié)構(gòu)的線性高分子并得到了命名[13]。在 2006 年被應(yīng)用在多相催化領(lǐng)域[14]，并且在 2009 年作為一種不含金屬的共軛有機半導(dǎo)體光催化劑，由福州大學(xué)王心晨教授首次應(yīng)用在光解水制氫的研究[12]。對氮化碳結(jié)構(gòu)的研究發(fā)現(xiàn)，氮化碳存在著五種結(jié)構(gòu)形式，包括 α 相結(jié)構(gòu)、β 相結(jié)構(gòu)、立方相結(jié)構(gòu)、準(zhǔn)立方相結(jié)構(gòu)和石墨相結(jié)構(gòu)[15]，其中石墨相氮化碳的基本構(gòu)成單元被認(rèn)為是三嗪結(jié)構(gòu)或者是均三嗪結(jié)構(gòu)，如圖 1.3 所示。隨著研究的深入，以均三嗪為基本構(gòu)成單元的被證明是在環(huán)境中最穩(wěn)定的存在形式，并且這一結(jié)論與使用第一性原理的計算結(jié)果相一致[16]。

1 緒論通過密度泛函理論計算和差示掃描量熱實驗，得到氮化碳的熱縮聚過程如下：在 60℃到 300℃的溫度階段，氰胺受熱相互反應(yīng)生成雙氰胺或者三聚氰胺；隨著溫度提升至 350℃，雙氰胺和三聚氰胺開始進(jìn)行脫氨，發(fā)生縮聚生成三聚氰胺二聚體；390℃開始，三聚氰胺二聚體進(jìn)一步脫氨排列生成石墨相氮化碳的基本構(gòu)成單元，均三嗪結(jié)構(gòu)；當(dāng)溫度到達(dá) 500℃，均三嗪結(jié)構(gòu)單元進(jìn)一步發(fā)生縮聚開始生成低聚合度的高分子氮化碳，然后隨著溫度緩慢升高，氮化碳開始聚集成層狀的石墨相結(jié)構(gòu)。如果聚合的溫度超過 600℃，得到的產(chǎn)物會因為不穩(wěn)定而少許分解，并且會在 700℃以上時完全分解為 NH3和 CXNYOZ等[22]。所以，通過熱縮聚法制備石墨相氮化碳溫度一般選擇在 500℃- 600℃。圖 1.4 為以氰胺為前驅(qū)體制備氮化碳的反應(yīng)過程。

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Synthesis and photocatalytic performance of europium-doped graphitic carbon nitride[J]. 徐冬冬,李曉妮,劉娟,黃浪歡.  Journal of Rare Earths. 2013(11)



本文編號：3543417