多孔材料由于其在氣體存儲,分離以及催化等方面的潛在應(yīng)用,近年來受到廣泛的關(guān)注。本論文,通過嵌入/取代等方式設(shè)計了一系列新穎的孔材料并采用巨正則蒙特卡洛（GCMC）和從頭算（ab initio）方法從不同角度深入研究了多孔材料在氣體吸附與分離方面的性能,以期對實驗研究提供理論依據(jù)。論文研究內(nèi)容如下:1、采用GCMC模擬和從頭算方法研究嵌入多酸的超分子多孔材料對于CO₂的吸附和分離性能。GCMC模擬表明與未修飾孔材料相比,嵌入多酸能夠提升CO₂/CH₄（或CO₂/N2）選擇性近30倍,這是由于嵌入多酸提高了材料與CO₂之間的相互作用。并且由于CO₂優(yōu)先占據(jù)有利吸附位點,可以抑制到CH₄的吸附。此外,詳細(xì)研究了在大的壓力范圍內(nèi)嵌入的多酸的數(shù)量、質(zhì)量和體積對于CO₂/CH₄（或CO₂/N2）選擇性的影響。從頭算結(jié)果進(jìn)一步驗證了GCMC模擬的結(jié)果。因此所設(shè)計的這一系列孔結(jié)構(gòu)對于C... 

【文章來源】：東北師范大學(xué)吉林省 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：48 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

多孔材料按照孔徑分類圖

這類材料是由金屬陽離子或金屬簇與有機結(jié)構(gòu)單元組成（圖1.2-b），2005 年 Yaghi 教授組將多孔網(wǎng)絡(luò)化學(xué)拓展到了純有機領(lǐng)域：由輕元素（C、N、B、O）組成的有機單元通過共價鍵（C–C，C–N，和 B–O）連接形成一類新型的剛性的有機多孔骨架材料（COFs）[10]。最近，不同于上述多孔材料的納孔分子材料（二肽、分子籠以及瓜環(huán)等）[11-23]的研究吸引了越來越多的關(guān)注，納孔分子材料（NanoporousMolecular Materials）是指孤立的分子通過非共價相互作用堆積而成的納孔材料，也就是彼此之間沒有共價鍵或配位鍵組成的擴展的骨架結(jié)構(gòu)。圖 1.2 （a）TO4單元形成的沸石類結(jié)構(gòu)示意圖；（b）由金屬陽離子與有機單元組成的金屬-有機骨架結(jié)構(gòu)示意圖。

圖 1.3 Zhang 等人[3+4]結(jié)構(gòu)形狀的多孔聚合骨架（PPFs）。對于原有的 PAFs 進(jìn)行結(jié)構(gòu)更改，通過使用含 N 聯(lián)苯鏈取的 C-C 鍵得到新的 PAFs（圖 1.4），命名為 NPAFs，作者選5所示，并使用GCMC模擬預(yù)測它們的CO2吸附能力。在考慮有咪唑基團的 NPAF 對比相同條件下原 PAF（PAF-1）對現(xiàn)出最高的 CO2吸附能力（11.5wt%，1bar，298K）。然而在


本文編號：3526028