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過渡金屬基納米結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)與電催化性能研究

發(fā)布時(shí)間:2021-11-28 00:44
  隨著化石燃料的過度消耗和溫室效應(yīng)等環(huán)境問題日益嚴(yán)峻,建立和發(fā)展以可再生能源為基礎(chǔ)的新能源體系迫在眉睫。以燃料電池、電解水制氫和二氧化碳電還原技術(shù)為代表的新型電化學(xué)能源轉(zhuǎn)化技術(shù),由于低環(huán)境污染、高轉(zhuǎn)化效率等特點(diǎn),成為解決環(huán)境污染和能源危機(jī)等問題的有效手段,具有極其重要的研究?jī)r(jià)值。電催化劑決定著整個(gè)電化學(xué)過程的效率,成為上述新能源轉(zhuǎn)化技術(shù)發(fā)展的關(guān)鍵。然而,傳統(tǒng)純貴金屬催化劑昂貴的價(jià)格和緩慢的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)已成為新能源技術(shù)發(fā)展的桎梏,探索并發(fā)展廉價(jià)高效的電催化劑成為當(dāng)下研究的重點(diǎn)。針對(duì)上述問題,本文致力于貴金屬合金或廉價(jià)金屬納米結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)與電催化性能優(yōu)化,同時(shí),建立特定材料或結(jié)構(gòu)與電催化性能間的構(gòu)效關(guān)系,主要研究?jī)?nèi)容如下:1、構(gòu)筑PtRuFe三元合金超細(xì)納米枝晶結(jié)構(gòu),實(shí)現(xiàn)甲醇氧化電催化性能的優(yōu)化。通過一鍋法制備了 PtFe雙金屬超細(xì)納米枝晶,實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)金屬間置換生長(zhǎng)和I-/O2氧化刻蝕的共同作用導(dǎo)致了超細(xì)納米枝晶結(jié)構(gòu)的形成,該生長(zhǎng)機(jī)理被拓展到多元金屬合金體系,所合成的PtRuFe三元超細(xì)納米枝晶相比PtFe二元合金和商用Pt/C催化劑,其甲醇氧化電催化性能有大幅提升。2、設(shè)計(jì)表面修飾Au的PtFe... 

【文章來(lái)源】:北京化工大學(xué)北京市 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁(yè)數(shù)】:146 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:博士

【部分圖文】:

過渡金屬基納米結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)與電催化性能研究


可持續(xù)能源的未來(lái):基于電催化技術(shù)的可持續(xù)能源利用發(fā)展示意圖[fol

骨架圖,納米,多面體,骨架


(:1/02等)被報(bào)道%_39],但對(duì)刻蝕過程的適度控制仍是一個(gè)很大的挑戰(zhàn)。此外,通??過刻蝕制備納米骨架也依賴于合金結(jié)構(gòu)中元素的各向異性分布[4t>]。例如,Peidong??Yang提出通過溶解Ni制備Pt3Ni納米骨架的化學(xué)刻蝕法[24](圖1-3):首先利用油??胺共還原合成PtNi3納米多面體,隨后PtNi3納米多面體被分散在非極性溶劑中,??在室溫條件下陳化兩周后,多面體內(nèi)部結(jié)構(gòu)(Ni組分)被刻蝕形成三維開放的Pt3Ni??納米骨架結(jié)構(gòu)。將刻蝕溫度從室溫提升至120?°C,刻蝕時(shí)間可以從兩周縮短至12??5??

示意圖,納米枝晶,擴(kuò)散法,晶種


nanobundle1481.??氧化刻蝕法同樣可以用于納米枝晶結(jié)構(gòu)的合成。Xun?Wang等f49]通過鹵素離子??與氧氣的刻蝕作用合成了?PtCu合金納米枝晶(圖1-7)。在水熱過程中,Nal被空??氣中02氧化形成的丨2引發(fā)刻蝕作用,最終合成納米枝晶結(jié)構(gòu)。碘與淀粉的顯色反??應(yīng)證實(shí)反應(yīng)過程中12的形成。同時(shí),通過改變Nal用量,可以調(diào)控PtCu枝晶的尺??寸、形貌和結(jié)晶度。因此,在氧化刻蝕過程中,選擇合適強(qiáng)度的刻蝕作用是獲得??高度枝化納米結(jié)構(gòu)的關(guān)鍵。??10??


本文編號(hào):3523350

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