二維（2D）CdS是Ⅱ-Ⅵ族寬帶隙半導(dǎo)體材料,禁帶寬度約為2.58eV,但由于本征單層CdS顯示為非磁性,因此極大地限制了單層CdS材料在自旋電子器件方面的應(yīng)用。本文通過(guò)基于自旋極化密度泛函理論（DFT）的第一性原理方法,系統(tǒng)研究了部分非金屬元素（B-F、P、Cl、Br、Si和As）以及過(guò)渡金屬元素（Sc-Ni和Zn）替位摻雜單層CdS的電子結(jié)構(gòu)及磁性。研究結(jié)果表明,單層CdS原胞引入Cd空位和S空位時(shí),體系均不顯示磁性。非金屬C、N、P和As元素替位摻雜單層CdS可誘導(dǎo)磁性,而其余非金屬元素（B、O、F、Cl、Br和Si）元素?fù)诫s單層CdS體系均未顯示出磁性。不同原子的摻雜顯示出不同磁矩,C、N、P和As摻雜體系的磁矩分別為1.55、1.00、1.00和1.00μ_B。計(jì)算發(fā)現(xiàn)這4種摻雜體系的禁帶中都出現(xiàn)了新的雜質(zhì)能級(jí),而其中C原子摻雜體系顯示出半金屬性,這是由于摻雜體系中摻雜原子的p軌道在費(fèi)米能級(jí)附近與S的3p軌道存在耦合作用,導(dǎo)致體系誘導(dǎo)出磁性。進(jìn)一步研究了非金屬雙原子摻雜二維CdS的磁耦合作用。結(jié)果表明,As摻雜單層CdS體系呈現(xiàn)出鐵磁態(tài),而C、N和P摻雜的... 

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半導(dǎo)體光催化劑分解水制備氫氣原理示意圖

內(nèi)蒙古師范大學(xué)碩士學(xué)位論文122.2第一性原理計(jì)算2.2.1自洽求解Kohn-Sham方程圖2.1是用迭代法求解Kohn-Sham方程的流程圖。其中求解的大致過(guò)程為，首先構(gòu)造出由原子的()疊加組成的初始電子密度()，然后有效勢(shì)()能夠用此初始電子密度()算出,之后再對(duì)布里淵區(qū)各個(gè)k點(diǎn)求解出Kohn-Sham方程，以此可以得出新的電子數(shù)密度，再將兩個(gè)電子數(shù)密度進(jìn)行比較，如果對(duì)比出的差別在可接受范圍內(nèi)，則有了基態(tài)的電子數(shù)密度，即可用于計(jì)算總能。如果兩者差異較大，則可以根據(jù)一些方法混合兩個(gè)電子數(shù)密度以獲得新的電子數(shù)密度，并且重復(fù)上述過(guò)程，進(jìn)行反復(fù)迭代后，最后可得到Kohn-Sham方程的自洽解。2.2.2LDA-1/2(GGA-1/2)帶隙修正若運(yùn)用傳統(tǒng)意義上的LDA與GGA，在其中能量泛函中的自能項(xiàng)部分并不能夠完全被抵消，此外，交換關(guān)聯(lián)勢(shì)從價(jià)帶到導(dǎo)帶的變化不是連續(xù)的，因此計(jì)算出的半導(dǎo)體帶隙值會(huì)非常校為了進(jìn)行帶隙修正，目前已提出了多種方法，其中一種便是由Ferreira等人與2008年提出的LDA-1/2(GGA-1/2)帶隙修正方法[79,80]。此種方法中提出，原子的自能勢(shì)部分表示為全電子勢(shì)和減掉0.5個(gè)價(jià)電子以后的原子勢(shì)的差：圖2.1自洽求解過(guò)程。Fig2.1Theprocessofself-consistentsolution.

內(nèi)蒙古師范大學(xué)碩士學(xué)位論文15如圖3.1所示，計(jì)算中采用包含32個(gè)原子的4×4×1的2DCdS超原胞模型，其中標(biāo)號(hào)0代表?yè)诫s的X(B-F、P、Cl、Br、Si和As)原子。為進(jìn)一步探究雙X原子摻雜單層CdS的磁耦合機(jī)制，而且考慮到距離可能會(huì)對(duì)摻雜原子間磁耦合強(qiáng)弱產(chǎn)生一定的影響，我們選取了兩個(gè)摻雜原子之間不同距離替位摻雜CdS的三種構(gòu)型。如圖3.1所示，將2DCdS超胞模型中第一個(gè)摻雜X原子（標(biāo)記為0）固定，第二個(gè)摻雜的X原子分別替代不同間隔的S原子位置，由編號(hào)1-3進(jìn)行標(biāo)記，將（0,1）、（0,2）、（0,3）這3種不同的排列構(gòu)型分別定義為構(gòu)型C1,C2和C3。3.2計(jì)算結(jié)果與討論3.2.1本征二維CdS的電子結(jié)構(gòu)研究非金屬元素X（B-F、P、Cl、Br、Si和As）摻雜2DCdS體系的電子結(jié)構(gòu)和磁性之前，我們首先計(jì)算了本征2DCdS的電子結(jié)構(gòu)和磁性，計(jì)算結(jié)果如圖3.2所示。從圖3.2(a)中可以看到，2DCdS的價(jià)帶頂和導(dǎo)帶底均位于Γ點(diǎn)，是直接帶隙半導(dǎo)體，GGA-PBE泛函計(jì)算的帶隙值為1.68eV。從CdS的分波態(tài)密度圖（見(jiàn)圖3.2(b)）可以看出，價(jià)帶頂主要由S的3p態(tài)貢獻(xiàn)，同時(shí)Cd的4d態(tài)有少量貢獻(xiàn)。而導(dǎo)帶底則完全由S的3p態(tài)電子所貢獻(xiàn)，與前期文獻(xiàn)報(bào)道結(jié)果一致[85]。從能帶圖和分波態(tài)密度圖發(fā)現(xiàn)，自旋向上和自旋向下部分的能帶和態(tài)密度是完全對(duì)稱的，表明本征2DCdS不顯示磁性。圖3.2本征二維CdS的能帶圖和分波態(tài)密度圖。Fig.3.2Bandstructureandpartialdensityofstates(PDOS)oftheintrinsictwo-dimensional(2D)CdSmonolayer.


本文編號(hào)：3512952