采用微波加熱合成結(jié)合放電等離子燒結(jié)制備出Bi_1-xPb_xCuSeO（x=0,0.2,0.3）熱電塊體樣品,并對(duì)它們的物相組成、微觀結(jié)構(gòu)、電輸運(yùn)機(jī)制和熱輸運(yùn)機(jī)制進(jìn)行了研究。研究結(jié)果表明,采用微波加熱成功合成出高純度Bi_1-xPb_xCuSeO,隨后采用放電等離子體燒結(jié)獲得了元素分布均勻、相對(duì)致密度99%的塊體樣品;Bi位鉛的摻入顯著降低了樣品電阻率,導(dǎo)電性隨鉛濃度的增加而提高,Bi_0.7Pb_0.3CuSeO的電阻率僅為4.6～9.3μΩ·m;塞貝克系數(shù)有所降低,但功率因子大幅提高至約800μWm^-2·m^-1;Pb摻雜降低了樣品晶格熱導(dǎo)率,但由于導(dǎo)電性的提高導(dǎo)致電子熱導(dǎo)率增高,使得摻雜樣品總熱導(dǎo)率略高于未摻雜樣品;由于綜合電性能的顯著提高,Bi_0.2Pb_0.8CuSeO在773 K獲得最大熱電優(yōu)值0.54,相比未摻雜樣品提升25%。 

【文章來源】：功能材料. 2020,51(08)北大核心CSCD

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【部分圖文】：

Bi1-xPbxCuSeO樣品XRD圖譜

圖1 Bi1-xPbxCuSeO樣品XRD圖譜圖2顯示了Bi1-xPbxCuSeO塊體斷裂表面的SEM圖像,由圖可看出,樣品由板條狀的微顆粒組成,堆積緊密, 沒有明顯的燒結(jié)孔洞,與其層狀晶體結(jié)構(gòu)相符。晶粒排布沒有明顯的取向性,表明其各向異性。與文獻(xiàn)中所描述晶體結(jié)構(gòu)相符合[18]。(a)圖為空白樣,其晶粒寬度范圍在3～5 μm可明顯觀察到經(jīng)摻雜后的樣品條狀結(jié)構(gòu)更為顯著,隨摻雜量的增多,晶粒平均尺寸顯著減少,晶粒寬度范圍在1～3 μm。雖然晶粒細(xì)化后會(huì)影響載流子遷移率,但是由于摻雜引入大量的載流子,使載流子濃度大幅度提升,從而改善樣品的電性能;同時(shí)晶粒細(xì)化后晶界增多,更容易發(fā)生晶界散射,有助于減少晶格熱導(dǎo)率。如圖3所示為Bi0.7Pb0.3CuSeO樣品中各元素位置分布情況,可看出各元素均勻的分布在樣品中,并無明顯的集聚現(xiàn)象。此結(jié)果與XRD圖譜結(jié)果一致,說明Pb原子被很好地?fù)诫s進(jìn)入BiCuSeO晶格內(nèi)。上述結(jié)論可表明4 min微波合成結(jié)合5 min放電等離子體燒結(jié)可以獲得元素分布均勻的熱電塊體。

圖4(b)為Bi1-xPbxCuSeO樣品Seebeck系數(shù)隨測(cè)試溫度升高的趨勢(shì)圖,可看出,Seebeck系數(shù)在測(cè)試溫度區(qū)間內(nèi)均大于0,為明顯的P型導(dǎo)電特性。純BiCuSeO表現(xiàn)出較高的Seebeck,這可歸因于電荷載流子的二維限域效應(yīng);在整個(gè)測(cè)試溫度區(qū)域,Seebeck系數(shù)隨著摻雜水平的提升而降低,773 K最高由350.761 μVK-1降到80.365 μVK-1。圖4(c)為Bi1-xPbxCuSeO樣品功率因子隨測(cè)試溫度升高的趨勢(shì)圖,可以看到摻雜后的樣品功率因子提升顯著,Bi0.7Pb0.3CuSeO雖獲得了極低的電阻率,但同時(shí)Seebeck系數(shù)下降過低最終導(dǎo)致功率因子上升不明顯;Bi0.8Pb0.2CuSeO樣品具有優(yōu)良的導(dǎo)電性和適中的Seebeck,其功率因子在773 K時(shí),獲得最大功率因子 806.110 μWK-2·m-1,是同溫度下純BiCuSeO的2.03倍。


本文編號(hào)：3502232