發(fā)布時(shí)間：2021-11-07 01:57

　　新興的電催化二氧化碳還原技術(shù)為人類解決能源與環(huán)境問題指明了新方向,銅作為一類產(chǎn)物分布廣泛且具有二氧化碳深度電還原能力的金屬催化劑具有實(shí)際的應(yīng)用價(jià)值,然而過電位高、催化劑失活、產(chǎn)物選擇性不可控等問題限制了其進(jìn)一步發(fā)展。近年來,納米銅催化劑從降低過電位、增加電流密度等方面入手改善了其電化學(xué)性能,然而析氫活性高、產(chǎn)物可調(diào)控性差等問題卻一直未得到有效解決,不僅如此,銅的二氧化碳深度還原能力也沒有得到充分挖掘。為解決這一問題,科研人員在催化劑的設(shè)計(jì)與研發(fā)方面進(jìn)行了深入探索,然而電極的界面浸潤性與結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)對于電催化二氧化碳還原性能的影響卻鮮有關(guān)注,針對以上問題,我們以銅納米線作為研究對象開展了以下工作:1通過液相還原法得到了尺寸均一、長徑比較高、表面粗糙、富含晶界的銅納米線,一維材料的結(jié)構(gòu)優(yōu)勢顯著降低了多晶銅材料用于二氧化碳還原反應(yīng)的過電位,提升了催化活性。利用聚四氟乙烯對銅納米線疏水化處理得到了親氣疏水的超親氣銅納米線,親氣構(gòu)筑的水下氣體擴(kuò)散通道加速了二氧化碳的傳質(zhì),提升了產(chǎn)物的選擇性與可調(diào)控性,在較低的過電位（-0.4V,RHE）下,一氧化碳的選擇性高達(dá)71%,在較高的過電位下（-0.6V,R... 

【文章來源】：北京化工大學(xué)北京市 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：86 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖１－１化石能源燃燒導(dǎo)致的全球二氧化碳排放量［３］?（１９９０－２０４０，單位：十億噸）??

圖１－２ｃｕ?（１００）晶面反應(yīng)路徑示意圖，所有反應(yīng)路徑均起始于ｃｃｒ中間體ｉ３Ｆｉｇ．?１－２?Ｏｖｅｒｖｉｅｗ?ｏｆ?ｔｈｅ?ｒｅａｃｔｉｏｎ?ｎｅｔｗｏｒｋｓ?ｏｎ?Ｃｕ（１００）?ｅｘａｍｉｎｅｄ?ｓｔａｒｔｉｎｇ?ｗｉｔｈ?ＣＯ＊［３５ｕ以外的催化劑由于產(chǎn)物較少，不涉及２ｅ－以上的反應(yīng)路徑，因此關(guān)于Ｃ的研宄主要集中在Ｃｕ類催化劑，且多以理論計(jì)算為主，但由于產(chǎn)物、雜性，電催化ＣＣｈＲＲ的機(jī)理和路徑目前尚未得到統(tǒng)一。??催化＜：０２還原催化劑概述??有的ｃｏ２還原催化劑根據(jù)存在形式可以分成均相催化劑和非均相催化小結(jié)我們將從這兩大類催化劑入手，對目前的電催化Ｃ０２ＲＲ領(lǐng)域的進(jìn)行歸納總結(jié)。??均相電催化Ｃ０２還原催化劑??

Ｅ（ＶｖｓＲＨＥ）?Ｅ?（Ｖ?ｖｓ?ＲＨＥ）??圖１－３卟啉銅催化劑Ｃ〇２還原性能（０．２５ｍｇ／ｃｍ２，?０．５ＭＫＨＣＯ３）?＿??Ｆｉｇ．?１－３?Ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌ?ＣＯ２?ｒｅｄｕｃｔｉｏｎ?ｏｖｅｒ?ｔｈｅ?ＰｏｒＣｕ?ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ?（０．２５ｍｇ／ｃｍ２，?０．５Ｍ?ＫＨＣ〇３［４０］??近期，Ｗａｎｇ等人［４（）］報(bào)道了一種新型Ｃｕ基金屬卟啉配合物，這種分子配合物在中??性水體系中表現(xiàn)出獨(dú)特的電催化Ｃ０２還原性能，在還原電勢為－〇．９７６Ｖ（ＲＨＥ），負(fù)載??量為０．２５ｍｇ／ｃｍ２時(shí)，ＣＨ４和Ｃ２Ｈ４兩種碳?xì)浠衔锏倪x擇性就高達(dá)４４％，同時(shí)電流密??度高達(dá)２１ｍＡ／Ｃｍ２，進(jìn)一步的分析結(jié)果表明卟啉配體上嵌入的羥基（ＯＨ－）以及氧化態(tài)??的Ｃｕ是取得這一優(yōu)異性能主要原因。??盡管均相催化劑在電催化Ｃ０２還原領(lǐng)域也取得了較多的進(jìn)展，考慮到實(shí)際的工業(yè)??化運(yùn)用，均相催化劑大多成本較高且催化劑不可回收，所以其研究重點(diǎn)大多為理論研??宄


本文編號：3480937