我們主要通過燃燒不可再生的化石燃料來獲取能源,然而化石燃料燃燒的同時(shí)釋放出大量的二氧化碳,這將引發(fā)一系列潛在的環(huán)境問題。近年來,利用半導(dǎo)體光催化劑,通過水分解產(chǎn)氫、二氧化碳還原等反應(yīng)將太陽能轉(zhuǎn)化為清潔能源成為研究熱點(diǎn)。其中,納米陣列半導(dǎo)體材料具有高比表面積,可實(shí)現(xiàn)對入射光的多次反射,促進(jìn)光生載流子的遷移,提供更多活性位點(diǎn),提升電子傳輸及光學(xué)吸收等優(yōu)勢,被廣泛應(yīng)用于光催化、電催化等催化反應(yīng)中。無機(jī)半導(dǎo)體作為光催化劑,在應(yīng)用過程中需要解決兩方面問題:一是提升半導(dǎo)體對全譜光的利用。例如TiO₂性能穩(wěn)定,但帶隙較寬,只能在紫外光條件下工作,不能高效利用可見光。二是抑制半導(dǎo)體中載流子復(fù)合,提升其活性。例如半導(dǎo)體Fe2O₃,可以有效利用可見光,但是其電子-空穴易復(fù)合,活性不高。本文中,我們通過利用模板法、水熱法及電化學(xué)合成方法,制備無機(jī)納米陣列結(jié)構(gòu),通過摻雜、與貴金屬納米顆粒形成復(fù)合結(jié)構(gòu)等方式來調(diào)節(jié)納米陣列的吸光范圍,并與共催化劑形成復(fù)合結(jié)構(gòu),提升復(fù)合材料在光催化過程中的活性。所取得主要成果如下:1.以Au/BiVO₄納米碗陣列結(jié)構(gòu)... 

【文章來源】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)安徽省 211工程院校 985工程院校

【文章頁數(shù)】：118 頁

【學(xué)位級別】：博士

【部分圖文】：

圖１．３自然光合系統(tǒng)中Ｚ型光催化機(jī)制［５１］??

再外加光源照射下，分別產(chǎn)生光生電子空穴，并利用一系列氧化還原中間體，實(shí)??現(xiàn)光生載流子在兩種半導(dǎo)體中可連續(xù)使用，即為Ｚ－ＳＣｈｅｍｅ［５１］。自然界中光合作??用中光催化機(jī)制如圖１．３。Ｚ－ｓｃｈｅｍｅ體系包括ＰＳ２和ＰＳ１的光激發(fā)過程。光照條??件下，ＰＳ２半導(dǎo)體和ＰＳ１半導(dǎo)體受光激發(fā)，分別產(chǎn)生電子進(jìn)入各自導(dǎo)帶，空穴留??在各自價(jià)帶；其中，ＰＳ２半導(dǎo)體價(jià)帶的空穴有強(qiáng)氧化能力，ＰＳ１導(dǎo)帶電子有強(qiáng)還??原能力。ＰＳ２導(dǎo)帶上電子與ＰＳ１價(jià)帶空穴在中間體導(dǎo)電介質(zhì)上湮滅。??Ｆｅｒｒｃｄｏｘｉｎ－ＮＡＰＤ?ｒｅｄｕｃｔａｓｅ??（Ｐｆ?＊）??Ｏｘｖｇｅｎ?ｅｖｏｌｖｉｎｇ?ｃｏｍｐｌｅｘ?１??（ＰＳ；Ｕ）??ｙ?Ｓｏｌａｒ?Ｈｇｈｔ?丨?＼??ｊ，?１?＼?ａｄｐｎ／ｎａｄｐｈ??她ｒ?：?Ｌ（??ＡＴＰ?ＡｎａＤＰ?＋?２Ｈ＾??２Ｈ＋＋；丨、｜??１?雞ｐＴ?Ｅｌｅｃｔｒｏｎ??一?ｍｅｄｉａｔｏｒ??圖１．３自然光合系統(tǒng)中Ｚ型光催化機(jī)制［５１］??Ｚ型材料也可以實(shí)現(xiàn)寬光譜響應(yīng)范圍。與傳統(tǒng)異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)復(fù)合光催化材料不??同，傳統(tǒng)異質(zhì)結(jié)復(fù)合材料的氧化反應(yīng)發(fā)生在ＰＳ１的價(jià)帶，而還原反應(yīng)發(fā)生在ＰＳ２??４??

化劑；（ｉｉ）催化劑中的光生電子活化吸附的反應(yīng)底物；（ｉｉｉ）表面中間體產(chǎn)生；（ｉｖ）??中間體向產(chǎn)物轉(zhuǎn)換；（ｖ）產(chǎn)物從催化劑表面解吸；（ｖｉ）催化劑再生。光催化劑工作??機(jī)制如圖１．４。??５??

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]氮自摻雜暴露（001）晶面TiO2微米片的可見光光催化CO2還原性能增強(qiáng)（英文）[J]. Maxwell Selase Akple,劉敬祥,秦志揚(yáng),S.Wageh,Ahmed.A.Al-Ghamdi,余家國,劉升衛(wèi).  催化學(xué)報(bào). 2015(12)



本文編號：3479485