Ni摻雜型鈣鈦礦復(fù)合炭材料的制備及其催化性能
發(fā)布時(shí)間：2021-10-28 15:58
采用溶膠-凝膠法合成了一系列摻雜型LaNixMn1-xO3（x=0.1,0.3,0.5,0.7,0.9）鈣鈦礦催化劑,并采用機(jī)械研磨法制備LaNi0.9Mn0.1O3/活性炭,LaNi0.9Mn0.1O3/石墨烯復(fù)合材料。采用XRD、SEM、BET、XPS等手段對(duì)材料進(jìn)行結(jié)構(gòu)表征。結(jié)合光催化降解中性紅反應(yīng),考察鎳摻雜量和不同的炭載體對(duì)LaNi0.9Mn0.1O3結(jié)構(gòu)以及催化性能的影響,并探討復(fù)合材料的降解機(jī)理。結(jié)果表明,鎳摻雜和炭負(fù)載都能夠明顯提高材料的催化性能。當(dāng)x=0.9時(shí),摻雜型催化劑的催化活性達(dá)到最佳,進(jìn)一步負(fù)載炭材料后LaNi0.9Mn0.1O3/HAC催化劑性能最佳,其降解率可達(dá)到97%。鎳的引入提高了催化劑的顆粒分散性,而炭材料負(fù)載使催化劑比表面積...
【文章來源】：硅酸鹽通報(bào). 2020,39(10)北大核心
【文章頁(yè)數(shù)】：9 頁(yè)
【部分圖文】：
不同材料的SEM照片
研究發(fā)現(xiàn)鈣鈦礦型催化劑表面氧的變化情況對(duì)催化劑的降解效果影響較大。圖3為L(zhǎng)aNi0.9Mn0.1O3、LaNi0.9Mn0.1O3/rGO、LaNi0.9Mn0.1O3/AC、LaNi0.9Mn0.1O3/HAC的O1s XPS光譜,位于529 eV附近的峰為晶格氧O2-的能譜峰,531 eV附近的峰為吸附氧O-/O2-,532 eV附近出現(xiàn)的峰屬于OH-/CO 3 2- ,533 eV的峰歸屬于吸附水峰[24]。表2列出了材料表面不同氧所占的百分含量,由表2知Ni元素的摻雜使晶格氧O2-的百分含量降低,吸附氧O-/O2-含量升高,在LaNixMn1-xO3(x=0.1,0.3,0.5,0.7,0.9)系列材料中LaNi0.1Mn0.9O3的晶格氧O2-含量最高,這可能是由于Ni3+和Mn3+的離子半徑不同(rNi3+=0.060 0 nm,rMn3+=0.065 5 nm),Mn3+離子半徑較大,因而當(dāng)Mn的含量增大時(shí)晶格間距也會(huì)隨之變大則催化劑便會(huì)產(chǎn)生更多的氧電子空位,致使催化劑的晶格氧含量增大[25],而隨著Ni含量的增加,材料的吸附氧O-/O2-含量也隨之增大,且研究結(jié)果顯示炭材料負(fù)載也降低了晶格氧O2-在材料表面的含量,同時(shí)提高了吸附氧O-/O2-含量,這說明Ni摻雜和炭負(fù)載對(duì)晶格氧O2-與吸附氧O-/O2-的含量均有一定影響。這可能因?yàn)镹i含量的增加和炭材料負(fù)載都增大了材料比表面積,暴露更多的吸附位點(diǎn),促使表面氧含量增加,在一定程度上促進(jìn)催化劑催化性能的提升。表2 LaNixMn1-xO3及鈣鈦礦復(fù)合材料的O1s元素氧含量百分比Table 2 Oxygen content percentage of O1s element in LaNixMn1-xO3 and perovskite composite materials /% Sample O2- O-/O2- OH-/CO 3 2- Adsorbed water LaNi0.1Mn0.9O3 50.99 23.73 20.99 4.29 LaNi0.3Mn0.7O3 42.14 24.55 22.48 10.83 LaNi0.5Mn0.5O3 33.67 33.23 22.94 10.16 LaNi0.7Mn0.3O3 31.59 35.69 21.84 10.88 LaNi0.9Mn0.1O3 24.34 37.50 31.74 6.42 LaNi0.9Mn0.1O3/rGO 14.37 41.81 29.56 14.26 LaNi0.9Mn0.1O3/AC 17.08 39.66 29.99 13.27 LaNi0.9Mn0.1O3/HAC 19.49 47.77 24.69 8.05
2.5.1 不同材料對(duì)中性紅的光催化影響不同催化劑在氙燈下對(duì)中性紅溶液的降解率隨時(shí)間的變化曲線如圖4所示。由圖可知,改良后的催化劑在相同條件下催化活性明顯高于改良前的LaMnO3。在相同條件下催化劑對(duì)中性紅的降解率隨著時(shí)間的延長(zhǎng)而升高,120 min時(shí)各催化劑光催化活性順序?yàn)長(zhǎng)aNi0.9Mn0.1O3/HAC>LaNi0.9Mn0.1O3/rGO>LaNi0.9Mn0.1O3/AC>LaNi0.9Mn0.1O3>LaMnO3。由此可以看出Ni元素的添加和炭材料的負(fù)載都有利于催化活性的提高。結(jié)合表征結(jié)果推測(cè),催化劑的活性可能和催化劑表面吸附氧含量以及材料的比表面積有關(guān)。這是由于材料表面含有豐富吸附氧O-/O2-導(dǎo)致材料的負(fù)電荷含量增加,大量的負(fù)電荷進(jìn)攻有機(jī)染料中高電子密度的部分,促進(jìn)了有機(jī)染料的降解。同時(shí)較大的比表面積能使材料暴露更多的活性位點(diǎn),從而提高材料的催化活性。
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]金屬鹵化物鈣鈦礦光催化的研究進(jìn)展[J]. 李鑫,張?zhí)?yáng),王甜,趙一新. 化學(xué)學(xué)報(bào). 2019(11)
[2]LaNixFe1-xO3鈣鈦礦光催化降解堿性品紅[J]. 吳丹,詹海鵑,劉宇鳳,吳之強(qiáng),劉萬(wàn)毅. 硅酸鹽通報(bào). 2019(06)
[3]鐵酸鑭的合成及應(yīng)用研究進(jìn)展[J]. 陳平,王瑤,王晨. 硅酸鹽通報(bào). 2019(03)
[4]印染廢水處理工藝設(shè)計(jì)研究[J]. 陳巍威,耿嘯天. 中國(guó)資源綜合利用. 2018(05)
[5]光催化處理?yè)]發(fā)性有機(jī)物研究進(jìn)展[J]. 張軒,郭斌,孫嘉祺,解啟航. 現(xiàn)代化工. 2018(05)
[6]鈣鈦礦材料的結(jié)構(gòu)、性能及催化研究進(jìn)展[J]. 詹海鵑,劉萬(wàn)毅. 硅酸鹽通報(bào). 2017(04)
[7]鈣鈦礦氧化物的制備及其在環(huán)境保護(hù)中的應(yīng)用[J]. 陳彥廣,閆偉寧,韓洪晶,張雷,安宏宇,王海英. 硅酸鹽通報(bào). 2016(07)
碩士論文
[1]改性LaFeO3的制備及催化降解印染廢水研究[D]. 王瑤.東北石油大學(xué) 2019
[2]LaNixB1-xO3（B=Fe,Mn）鈣鈦礦用于光催化反應(yīng)性能研究[D]. 吳丹.寧夏大學(xué) 2019
[3]鈣鈦礦型氧電極催化劑LaMnO3的摻雜改性研究及應(yīng)用[D]. 王兆棟.合肥工業(yè)大學(xué) 2016
本文編號(hào)：3463029
【文章來源】：硅酸鹽通報(bào). 2020,39(10)北大核心
【文章頁(yè)數(shù)】：9 頁(yè)
【部分圖文】：
不同材料的SEM照片
研究發(fā)現(xiàn)鈣鈦礦型催化劑表面氧的變化情況對(duì)催化劑的降解效果影響較大。圖3為L(zhǎng)aNi0.9Mn0.1O3、LaNi0.9Mn0.1O3/rGO、LaNi0.9Mn0.1O3/AC、LaNi0.9Mn0.1O3/HAC的O1s XPS光譜,位于529 eV附近的峰為晶格氧O2-的能譜峰,531 eV附近的峰為吸附氧O-/O2-,532 eV附近出現(xiàn)的峰屬于OH-/CO 3 2- ,533 eV的峰歸屬于吸附水峰[24]。表2列出了材料表面不同氧所占的百分含量,由表2知Ni元素的摻雜使晶格氧O2-的百分含量降低,吸附氧O-/O2-含量升高,在LaNixMn1-xO3(x=0.1,0.3,0.5,0.7,0.9)系列材料中LaNi0.1Mn0.9O3的晶格氧O2-含量最高,這可能是由于Ni3+和Mn3+的離子半徑不同(rNi3+=0.060 0 nm,rMn3+=0.065 5 nm),Mn3+離子半徑較大,因而當(dāng)Mn的含量增大時(shí)晶格間距也會(huì)隨之變大則催化劑便會(huì)產(chǎn)生更多的氧電子空位,致使催化劑的晶格氧含量增大[25],而隨著Ni含量的增加,材料的吸附氧O-/O2-含量也隨之增大,且研究結(jié)果顯示炭材料負(fù)載也降低了晶格氧O2-在材料表面的含量,同時(shí)提高了吸附氧O-/O2-含量,這說明Ni摻雜和炭負(fù)載對(duì)晶格氧O2-與吸附氧O-/O2-的含量均有一定影響。這可能因?yàn)镹i含量的增加和炭材料負(fù)載都增大了材料比表面積,暴露更多的吸附位點(diǎn),促使表面氧含量增加,在一定程度上促進(jìn)催化劑催化性能的提升。表2 LaNixMn1-xO3及鈣鈦礦復(fù)合材料的O1s元素氧含量百分比Table 2 Oxygen content percentage of O1s element in LaNixMn1-xO3 and perovskite composite materials /% Sample O2- O-/O2- OH-/CO 3 2- Adsorbed water LaNi0.1Mn0.9O3 50.99 23.73 20.99 4.29 LaNi0.3Mn0.7O3 42.14 24.55 22.48 10.83 LaNi0.5Mn0.5O3 33.67 33.23 22.94 10.16 LaNi0.7Mn0.3O3 31.59 35.69 21.84 10.88 LaNi0.9Mn0.1O3 24.34 37.50 31.74 6.42 LaNi0.9Mn0.1O3/rGO 14.37 41.81 29.56 14.26 LaNi0.9Mn0.1O3/AC 17.08 39.66 29.99 13.27 LaNi0.9Mn0.1O3/HAC 19.49 47.77 24.69 8.05
2.5.1 不同材料對(duì)中性紅的光催化影響不同催化劑在氙燈下對(duì)中性紅溶液的降解率隨時(shí)間的變化曲線如圖4所示。由圖可知,改良后的催化劑在相同條件下催化活性明顯高于改良前的LaMnO3。在相同條件下催化劑對(duì)中性紅的降解率隨著時(shí)間的延長(zhǎng)而升高,120 min時(shí)各催化劑光催化活性順序?yàn)長(zhǎng)aNi0.9Mn0.1O3/HAC>LaNi0.9Mn0.1O3/rGO>LaNi0.9Mn0.1O3/AC>LaNi0.9Mn0.1O3>LaMnO3。由此可以看出Ni元素的添加和炭材料的負(fù)載都有利于催化活性的提高。結(jié)合表征結(jié)果推測(cè),催化劑的活性可能和催化劑表面吸附氧含量以及材料的比表面積有關(guān)。這是由于材料表面含有豐富吸附氧O-/O2-導(dǎo)致材料的負(fù)電荷含量增加,大量的負(fù)電荷進(jìn)攻有機(jī)染料中高電子密度的部分,促進(jìn)了有機(jī)染料的降解。同時(shí)較大的比表面積能使材料暴露更多的活性位點(diǎn),從而提高材料的催化活性。
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期刊論文
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[5]光催化處理?yè)]發(fā)性有機(jī)物研究進(jìn)展[J]. 張軒,郭斌,孫嘉祺,解啟航. 現(xiàn)代化工. 2018(05)
[6]鈣鈦礦材料的結(jié)構(gòu)、性能及催化研究進(jìn)展[J]. 詹海鵑,劉萬(wàn)毅. 硅酸鹽通報(bào). 2017(04)
[7]鈣鈦礦氧化物的制備及其在環(huán)境保護(hù)中的應(yīng)用[J]. 陳彥廣,閆偉寧,韓洪晶,張雷,安宏宇,王海英. 硅酸鹽通報(bào). 2016(07)
碩士論文
[1]改性LaFeO3的制備及催化降解印染廢水研究[D]. 王瑤.東北石油大學(xué) 2019
[2]LaNixB1-xO3（B=Fe,Mn）鈣鈦礦用于光催化反應(yīng)性能研究[D]. 吳丹.寧夏大學(xué) 2019
[3]鈣鈦礦型氧電極催化劑LaMnO3的摻雜改性研究及應(yīng)用[D]. 王兆棟.合肥工業(yè)大學(xué) 2016
本文編號(hào)：3463029
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