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Zn(Ⅱ)-PDA誘導(dǎo)合成二維連續(xù)穩(wěn)定ZIF-8膜

發(fā)布時(shí)間:2021-09-22 21:34
  ZIF-8作為類沸石咪唑有機(jī)骨架材料(ZIFs)典型的代表,其孔徑為0.34 nm,且孔隙率高、熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性較好,常被大量地制成連續(xù)致密的復(fù)合膜來(lái)分離氣體,但是其發(fā)展受到ZIF-8晶體與載體之間較弱界面作用的限制。當(dāng)受到機(jī)械作用或剪切應(yīng)力時(shí),復(fù)合膜結(jié)構(gòu)很容易破碎。此外,由于載體表面缺少成核位點(diǎn),晶體會(huì)優(yōu)先在溶液中成核,使得整個(gè)生長(zhǎng)過(guò)程十分耗時(shí),最終往往只形成了離散的ZIF-8顆粒。因此,對(duì)載體表面進(jìn)行有效地修飾是制備連續(xù)、穩(wěn)定ZIF-8復(fù)合膜的關(guān)鍵。本文提出采用Zn(Ⅱ)-PDA作為中間修飾層,通過(guò)2-甲基咪唑(Hmim)活化優(yōu)先在涂層內(nèi)部形成晶核,從而誘導(dǎo)形成連續(xù)、穩(wěn)定的ZIF-8復(fù)合膜。首先在聚偏氟乙烯(PVDF)平板膜上引入Zn(Ⅱ)-PDA修飾層,經(jīng)Hmim活化,在室溫水中制備出連續(xù)致密、穩(wěn)定的ZIF-8復(fù)合膜。Zn(Ⅱ)摻雜到PDA涂層中增強(qiáng)了涂層在水中的穩(wěn)定性和在PVDF膜上涂覆的均勻性;經(jīng)Hmim活化后的Zn(Ⅱ)-PDA涂層上會(huì)優(yōu)先形成晶核,從而促進(jìn)晶體快速生長(zhǎng),最終確定該膜的合成時(shí)間為5 h,此時(shí)H2的滲透通量為6.42×104... 

【文章來(lái)源】:大連理工大學(xué)遼寧省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁(yè)數(shù)】:75 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
Abstract
引言
1 文獻(xiàn)綜述
    1.1 ZIFs材料
        1.1.1 ZIFs材料概述
        1.1.2 ZIFs材料的結(jié)構(gòu)特性
        1.1.3 ZIFs材料的制備
        1.1.4 ZIFs材料的應(yīng)用
    1.2 ZIFs混合基質(zhì)膜
        1.2.1 ZIFs混合基質(zhì)膜概述
        1.2.2 ZIFs混合基質(zhì)膜的分離機(jī)理
        1.2.3 ZIFs混合基質(zhì)膜存在的問(wèn)題
    1.3 ZIFs復(fù)合膜
        1.3.1 ZIFs復(fù)合膜概述
        1.3.2 ZIFs復(fù)合膜的制備
    1.4 論文的選題意義以及研究?jī)?nèi)容
2 Zn(Ⅱ)-PDA修飾PVDF平板膜誘導(dǎo)合成連續(xù)穩(wěn)定ZIF-8膜
    2.1 引言
    2.2 實(shí)驗(yàn)部分
        2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器設(shè)備
        2.2.2 載體
        2.2.3 ZIF-8膜的制備
        2.2.4 表征與測(cè)試方法
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 載體的選擇
        2.3.2 Zn(Ⅱ)負(fù)載量和分布狀態(tài)
        2.3.3 Zn(Ⅱ)-PDA涂層的水中穩(wěn)定性
        2.3.4 Zn(Ⅱ)-PDA涂層的均勻性
        2.3.5 涂層活化對(duì)ZIF-8膜生長(zhǎng)的影響
        2.3.6 ZIF-8膜的最佳合成時(shí)間
        2.3.7 ZIF-8膜的機(jī)械穩(wěn)定性
        2.3.8 ZIF-8膜的氣體分離性能
    2.4 本章小結(jié)
3 Zn(Ⅱ)-PDA修飾SSNs誘導(dǎo)合成連續(xù)穩(wěn)定ZIF-8膜
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器設(shè)備
        3.2.2 ZIF-8膜的制備
        3.2.3 表征與測(cè)試方法
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 Zn(Ⅱ)負(fù)載量
        3.3.2 Zn(Ⅱ)-PDA涂層的甲醇中穩(wěn)定性
        3.3.3 Zn(Ⅱ)-PDA涂層的均勻性
        3.3.4 Zn(Ⅱ)摻雜對(duì)ZIF-8成核與生長(zhǎng)的影響
        3.3.5 ZIF-8膜的機(jī)械穩(wěn)定性
        3.3.6 ZIF-8膜的氣體滲透性能
    3.4 本章小結(jié)
4 ZIF-8在Zn(Ⅱ)-PDA涂層上的成核與生長(zhǎng)機(jī)理
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器設(shè)備
        4.2.2 電子云密度計(jì)算
        4.2.3 多巴胺與鋅離子配位實(shí)驗(yàn)
        4.2.4 ZIF-8成核生長(zhǎng)對(duì)比實(shí)驗(yàn)
        4.2.5 排除沉積作用的ZIF-8生長(zhǎng)對(duì)比實(shí)驗(yàn)
        4.2.6 表征與測(cè)試方法
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 電子云密度分析
        4.3.2 光電子能譜分析
        4.3.3 紅外光譜分析
        4.3.4 Zn(OH)_2沉淀分析
        4.3.5 ZIF-8在Zn(Ⅱ)-PDA涂層上的成核生長(zhǎng)機(jī)理
        4.3.6 ZIF-8生長(zhǎng)微觀形貌分析
        4.3.7 ZIF-8膜機(jī)械穩(wěn)定性分析
        4.3.8 Zn(Ⅱ)摻雜順序?qū)IF-8膜的影響
    4.4 本章小結(jié)
結(jié)論
論文創(chuàng)新點(diǎn)與展望
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況
致謝



本文編號(hào):3404412

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