廢塑料催化熱解制備富氫氣體和碳納米管的實驗研究
發(fā)布時間：2021-09-15 16:17
人類社會發(fā)展對于塑料制品日益增長的需求使得塑料廢棄物迅速增加,海洋塑料微粒、塑料星球等廢塑料帶來的環(huán)境危機亟待解決。如何實現(xiàn)廢塑料的清潔、高值化利用成為廢塑料回收利用的關(guān)鍵。在歐盟地平線H2020項目、國家自然科學(xué)基金項目支持下,本文通過催化熱解工藝,將廢塑料轉(zhuǎn)化為富氫氣體和高品質(zhì)的碳納米管材料,重點考察了實現(xiàn)廢塑料高效熱解轉(zhuǎn)化的鎳基催化劑制備、優(yōu)化方法,探討了產(chǎn)物氣和固體碳品質(zhì)的調(diào)控方法,解析了雙金屬Ni-Fe催化劑對廢塑料熱解聯(lián)產(chǎn)氫氣和碳納米管的協(xié)同催化機理,揭示了碳納米管的生長機制。主要研究工作如下:首先,以高密度聚乙烯為原料,在兩段式固定床上開展了塑料的熱解-水蒸氣重整反應(yīng),探究了不同分子篩載體的鎳基催化劑對催化廢塑料熱解氣化制備富氫合成氣特性的影響。研究發(fā)現(xiàn)ZSM5-30為載體時,鎳基催化劑活性最高,H2和CO產(chǎn)量分別達到66.09和34.63 mmol g-1plastic,且積碳量最低,而Ni/Y-zeolite-30為載體時活性最低,易積碳（約6 wt.%）;而相比分子篩結(jié)構(gòu)類型,Si/Al比例對廢塑料熱...
【文章來源】：華中科技大學(xué)湖北省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】：151 頁
【學(xué)位級別】：博士
【部分圖文】：
中國近幾年塑料消耗量、廢塑料量和回收量[5]
006至2016年歐洲廢塑料處理概況[2]
圖 1-3 廢塑料熱解技術(shù)3.1 廢塑料熱解技術(shù)塑料的熱裂解是指將原料置于熱解反應(yīng)器中并在無氧或缺氧的氛圍下直接加塑料分子中 C-C 鍵以及 C-H 鍵斷裂得到不同長度的烴類分子，進一步餾分后得料油的過程。通過熱重及動力學(xué)分析對塑料的熱解行為進行研究，張雪等人[22]對典型的廢塑料聚乙烯（PE）、聚苯乙烯（PS）、聚丙烯（PP）和聚對苯二甲酸乙二PET）在氮氣氛圍下的熱解特性進行研究，發(fā)現(xiàn)廢塑料的熱解主要發(fā)生在 350~ 之間，而 PE 由于不含活潑側(cè)鏈熱失重主要在 400 oC 之后發(fā)生，熱穩(wěn)定性高。四塑料熱失重率大小為：PET<PE<PS<PP，其中 PET 塑料是含氧塑料，熱解過程發(fā)基異裂和脂交換反應(yīng)，因此失重緩慢；而 PE 中主要的-CH2-自由基相比 PS 和 P苯基自由基以及 CH3-CH2-自由基而言更易于脫氫，故易生成焦炭。肖睿等人[2
【參考文獻】：
期刊論文
[1]塑料垃圾熱解煉油技術(shù)的研究進展[J]. 林宏飛,蘇麗梅,徐國濤,熊文標(biāo),容賢健,詹馥蔓,王愛,楊長鈁,韋艷玲. 能源與節(jié)能. 2018(03)
[2]廢塑料熱解特性研究[J]. 張雪,白雪峰,趙明. 化學(xué)與黏合. 2015(02)
[3]碳納米管與石墨烯在儲能電池中的應(yīng)用[J]. 李健,官亦標(biāo),傅凱,蘇岳鋒,包麗穎,吳鋒. 化學(xué)進展. 2014(07)
[4]石墨烯/碳納米管復(fù)合材料的制備及應(yīng)用進展[J]. 趙冬梅,李振偉,劉領(lǐng)弟,張艷紅,任德財,李堅. 化學(xué)學(xué)報. 2014(02)
[5]發(fā)達國家廢塑料再生利用現(xiàn)狀及對我國的影響[J]. 李叢志. 再生資源與循環(huán)經(jīng)濟. 2013(04)
[6]碳納米管和碳微米管的結(jié)構(gòu)、性質(zhì)及其應(yīng)用[J]. 劉劍洪,吳雙泉,何傳新,卓海濤,朱才鎮(zhèn),李翠華,張黔玲. 深圳大學(xué)學(xué)報(理工版). 2013(01)
[7]廢舊塑料回收利用現(xiàn)狀及問題[J]. 湯桂蘭,胡彪,康在龍,孟辰晨,張曉雨,張麗琴,馮慧英,孫文鵬. 再生資源與循環(huán)經(jīng)濟. 2013(01)
[8]廢塑料典型組分共熱解特性及動力學(xué)分析[J]. 劉義彬,馬曉波,陳德珍,趙磊,周恭明. 中國電機工程學(xué)報. 2010(23)
[9]CVD法制備多壁碳納米管中升溫速率的影響[J]. 林天津,朱燕娟,謝紅波,黃亮國. 科技信息. 2009(22)
[10]碳納米管的制備方法研究進展[J]. 朱華. 江蘇陶瓷. 2008(04)
博士論文
[1]安全化學(xué)氣相法制備連續(xù)碳納米管纖維[D]. 馮建民.天津大學(xué) 2012
[2]定向多壁碳納米管陣列的生長機理與可控制備研究[D]. 滿玉紅.清華大學(xué) 2011
[3]利用焦化工藝處理廢塑料實驗研究[D]. 余廣煒.東北大學(xué) 2005
碩士論文
[1]廢舊塑料熱裂解技術(shù)的研究[D]. 俞東輝.華東理工大學(xué) 2012
[2]廢塑料熱解—催化改質(zhì)實驗研究[D]. 張鄭磊.華北電力大學(xué)（河北） 2009
[3]乙醇催化裂解協(xié)同制備多壁碳納米管和氫氣的研究[D]. 王剛.西北大學(xué) 2008
本文編號：3396394
【文章來源】：華中科技大學(xué)湖北省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】：151 頁
【學(xué)位級別】：博士
【部分圖文】：
中國近幾年塑料消耗量、廢塑料量和回收量[5]
006至2016年歐洲廢塑料處理概況[2]
圖 1-3 廢塑料熱解技術(shù)3.1 廢塑料熱解技術(shù)塑料的熱裂解是指將原料置于熱解反應(yīng)器中并在無氧或缺氧的氛圍下直接加塑料分子中 C-C 鍵以及 C-H 鍵斷裂得到不同長度的烴類分子，進一步餾分后得料油的過程。通過熱重及動力學(xué)分析對塑料的熱解行為進行研究，張雪等人[22]對典型的廢塑料聚乙烯（PE）、聚苯乙烯（PS）、聚丙烯（PP）和聚對苯二甲酸乙二PET）在氮氣氛圍下的熱解特性進行研究，發(fā)現(xiàn)廢塑料的熱解主要發(fā)生在 350~ 之間，而 PE 由于不含活潑側(cè)鏈熱失重主要在 400 oC 之后發(fā)生，熱穩(wěn)定性高。四塑料熱失重率大小為：PET<PE<PS<PP，其中 PET 塑料是含氧塑料，熱解過程發(fā)基異裂和脂交換反應(yīng)，因此失重緩慢；而 PE 中主要的-CH2-自由基相比 PS 和 P苯基自由基以及 CH3-CH2-自由基而言更易于脫氫，故易生成焦炭。肖睿等人[2
【參考文獻】：
期刊論文
[1]塑料垃圾熱解煉油技術(shù)的研究進展[J]. 林宏飛,蘇麗梅,徐國濤,熊文標(biāo),容賢健,詹馥蔓,王愛,楊長鈁,韋艷玲. 能源與節(jié)能. 2018(03)
[2]廢塑料熱解特性研究[J]. 張雪,白雪峰,趙明. 化學(xué)與黏合. 2015(02)
[3]碳納米管與石墨烯在儲能電池中的應(yīng)用[J]. 李健,官亦標(biāo),傅凱,蘇岳鋒,包麗穎,吳鋒. 化學(xué)進展. 2014(07)
[4]石墨烯/碳納米管復(fù)合材料的制備及應(yīng)用進展[J]. 趙冬梅,李振偉,劉領(lǐng)弟,張艷紅,任德財,李堅. 化學(xué)學(xué)報. 2014(02)
[5]發(fā)達國家廢塑料再生利用現(xiàn)狀及對我國的影響[J]. 李叢志. 再生資源與循環(huán)經(jīng)濟. 2013(04)
[6]碳納米管和碳微米管的結(jié)構(gòu)、性質(zhì)及其應(yīng)用[J]. 劉劍洪,吳雙泉,何傳新,卓海濤,朱才鎮(zhèn),李翠華,張黔玲. 深圳大學(xué)學(xué)報(理工版). 2013(01)
[7]廢舊塑料回收利用現(xiàn)狀及問題[J]. 湯桂蘭,胡彪,康在龍,孟辰晨,張曉雨,張麗琴,馮慧英,孫文鵬. 再生資源與循環(huán)經(jīng)濟. 2013(01)
[8]廢塑料典型組分共熱解特性及動力學(xué)分析[J]. 劉義彬,馬曉波,陳德珍,趙磊,周恭明. 中國電機工程學(xué)報. 2010(23)
[9]CVD法制備多壁碳納米管中升溫速率的影響[J]. 林天津,朱燕娟,謝紅波,黃亮國. 科技信息. 2009(22)
[10]碳納米管的制備方法研究進展[J]. 朱華. 江蘇陶瓷. 2008(04)
博士論文
[1]安全化學(xué)氣相法制備連續(xù)碳納米管纖維[D]. 馮建民.天津大學(xué) 2012
[2]定向多壁碳納米管陣列的生長機理與可控制備研究[D]. 滿玉紅.清華大學(xué) 2011
[3]利用焦化工藝處理廢塑料實驗研究[D]. 余廣煒.東北大學(xué) 2005
碩士論文
[1]廢舊塑料熱裂解技術(shù)的研究[D]. 俞東輝.華東理工大學(xué) 2012
[2]廢塑料熱解—催化改質(zhì)實驗研究[D]. 張鄭磊.華北電力大學(xué)（河北） 2009
[3]乙醇催化裂解協(xié)同制備多壁碳納米管和氫氣的研究[D]. 王剛.西北大學(xué) 2008
本文編號：3396394
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