氧化還原沉淀法制備Mn-Ce-Co-O x /PPS濾料及其低溫SCR活性
發(fā)布時間:2021-09-09 18:36
先用十二烷基硫酸鈉(SDS)對聚苯硫醚(PPS)濾料進行表面改性,隨后通過氧化還原沉淀法制得不同質(zhì)量比的MnCe-Co-Ox/PPS復合濾料?疾炝藦秃蠟V料在低溫選擇性催化還原(SCR)反應過程中的催化活性,并通過XRD、FESEM、TEM和XPS等表征手段對復合濾料的結構及性能進行表征分析。結果表明,Mn-Ce-Co-Ox/PPS復合濾料在120-160℃時的脫硝效率達到86%-100%,明顯優(yōu)于超聲法制備的Mn-Ce-Co-Ox/PPS-UM復合濾料的低溫SCR活性,且1.2Mn-Ce-Co-Ox/PPS復合濾料的活性最優(yōu)。1.2Mn-Ce-Co-Ox/PPS復合濾料中MnO2、Ce2O3、CeO2、CoO、Co3O4以蜂窩狀形式均勻分散在PPS纖維表面,且呈弱結晶性結構;其較高的Ce3+/(Ce3+...
【文章來源】:燃料化學學報. 2017,45(06)北大核心EICSCD
【文章頁數(shù)】:9 頁
【部分圖文】:
Mn-Ce-Co-Ox/PPS復合濾料的制備示意圖
2(選用),氣體總流量為700mL/min。這些氣體首先在氣體混合器中混合均勻后經(jīng)過預熱器預熱至一定溫度(80-180℃),之后進入固定床反應器中。用煙氣分析儀(KM950,英國Kane公司)測定固定床反應器進氣口和出氣口的氣體成分及含量,各測試點均需在溫度穩(wěn)定30min后進行測試。復合濾料的脫硝活性由NOx轉化率反映,并由下式計算得到:δ(NOx)=φ(NOx)in-φ(NOx)outφ(NOx)in×100%(2)式中,δ(NOx)為NOx轉化率,φ(NOx)in和φ(NOx)out分別為反應器進出口處NOx的體積分數(shù)。圖2實驗裝置示意圖Figure2SchematicdiagramofexperimentapparatusfortheselectivecatalyticreductionofNOx1:airsource;2:reducingvalve;3:massflowmeter;4:commingler;5:preheater;6:heater;7:testsample;8:fluegasanalyzer1.4Mn-Ce-Co-Ox/PPS復合濾料的表征XRD采用日本Rigaku公司的Dmax/3C型X射線多晶衍射儀(CuKα射線,λ=0.15406nm)測定,操作電壓為36kV,操作電流為30mA,掃描速率為5(°)/min,5°-80°掃描;FESEM測試采用的是ZEISSSUPRA55型場發(fā)射掃描電子顯微鏡(德國ZEISS),對復合濾料表面形態(tài)進行表征;TEM測試在美國FEI公司TecnaiG2F20型透射電子顯微鏡下進行,以觀測復合濾料樣品微觀結構;EDX采用的是TecnaiG2F20型透射電子顯微鏡上附帶的X射線能量色散譜儀,對樣品的元素成分及其分布情況進行分析;XPS采用美國ThermoScientific公司ESCALAB250型X射線光電子能譜儀,Al/Mg雙陽極靶,0.6eV能量分辨率,測試結果通過XPSPEAKER4.1軟件進行分析。2結果與討論2.1Mn-Ce-Co-Ox/PPS復合濾料的SCR活性圖3為采用氧化還原法制得的Mn-Ce-Co-Ox/PPS復合濾料和采用超聲法制得的Mn-Ce
/PPS-UM復合濾料,溫度在140℃時,復合濾料脫硝率就接近100%,且其低溫脫硝活性隨(Mn+Ce+Co)/PPS質(zhì)量比的增加呈現(xiàn)先增加后降低的趨勢,并在(Mn+Ce+Co)/PPS質(zhì)量比為1.2時達到最好,該質(zhì)量比的復合濾料在80℃時脫硝率高達65%,120℃時脫硝率已接近100%。然而,隨著質(zhì)量比的增加,催化劑負載量也進一步地增加時,Mn-Ce-Co-Ox/PPS復合濾料的脫硝率出現(xiàn)下降,這是因為過高的催化劑負載量使復合濾料纖維表面出現(xiàn)催化劑團聚現(xiàn)象而使活性位點被覆蓋,導致復合濾料脫硝率降低,不同復合濾料中催化劑的負載量見表1。圖3Mn-Ce-Co-Ox/PPS-UM及Mn-Ce-Co-Ox/PPS復合濾料的SCR活性Figure3SCRactivityofMn-Ce-Co-Ox/PPS-UMandMn-Ce-Co-Ox/PPScompositefiltermaterialsreactionconditions:[NO]=[NH3]=0.05%,[O2]=5%,N2asbalancegas:Mn-Ce-Co-Ox/PPS-UM;:0.8Mn-Ce-Co-Ox/PPS;:1.0Mn-Ce-Co-Ox/PPS;:1.2Mn-Ce-Co-Ox/PPS;:1.4Mn-Ce-Co-Ox/PPS表1不同復合濾料中催化劑的負載量Table1ChargeofactivecomponentsindifferentcompositefiltermaterialsSampleCharge/(g·m-2)Mn-Ce-Co-Ox/PPS-UM36.60.8Mn-Ce-Co-Ox/PPS53.61.0Mn-Ce-Co-Ox/PPS56.51.2Mn-Ce-Co-Ox/PPS72.51.4Mn-Ce-Co-Ox/PPS78.7733第6期付彬彬等:氧化還原沉淀法制備Mn-Ce-Co-Ox/PPS濾料及其低溫SCR活性
【參考文獻】:
期刊論文
[1]氧化還原沉淀法制備MnO2/MWCNTs催化劑及其低溫SCR活性[J]. 陳健,鄭玉嬰,張延兵,鄒海強,盧秀戀. 無機材料學報. 2016(12)
[2]基于PPS的錳基催化脫硝-除塵功能一體化濾料的制備及其低溫SCR脫硝[J]. 張先龍,彭真,劉鵬,吳雪平,郭亞晴,郭勇,呂雙雙. 功能材料. 2015(S2)
[3]Mn-Ce-Ni-Ox/PPS濾料低溫脫硝影響因素研究[J]. 邱云順,沈岳松,楊波,沈樹寶,祝社民. 煤炭技術. 2015(02)
[4]Co-Ce氧化物對MnOx/TiO2低溫SCR脫硝催化劑的影響[J]. 馮云桑,劉少光,陳成武,吳進明,徐玉松. 材料熱處理學報. 2014(06)
[5]Mn-Ce/TiO2系低溫脫硝催化劑抗硫性研究[J]. 于國峰,金瑞奔,顧月平. 湖州師范學院學報. 2013(S1)
[6]Mn/TiO2和Mn-Ce/TiO2低溫脫硝催化劑的抗硫性研究[J]. 于國峰,顧月平,金瑞奔. 環(huán)境科學學報. 2013(08)
[7]Mn-Ce-Co/TiO2催化劑低溫脫硝活性研究[J]. 于國峰,韋彥斐,金瑞奔,朱虹,顧震宇,潘理黎. 環(huán)境科學學報. 2012(07)
[8]基于MnOx-CeO2/PPSN的低溫SCR脫硝[J]. 劉清,鄭玉嬰,汪謝. 燃料化學學報. 2012(04)
[9]MnOx-CoOx/硅藻土催化劑的制備、表征及催化活性[J]. 李炳智,朱亮,徐向陽,林匡飛. 高;瘜W工程學報. 2011(03)
[10]低溫NH3-SCR催化劑MnOx-CeOx/ACF的SO2中毒機理(英文)[J]. 沈伯雄,劉亭. 物理化學學報. 2010(11)
本文編號:3392583
【文章來源】:燃料化學學報. 2017,45(06)北大核心EICSCD
【文章頁數(shù)】:9 頁
【部分圖文】:
Mn-Ce-Co-Ox/PPS復合濾料的制備示意圖
2(選用),氣體總流量為700mL/min。這些氣體首先在氣體混合器中混合均勻后經(jīng)過預熱器預熱至一定溫度(80-180℃),之后進入固定床反應器中。用煙氣分析儀(KM950,英國Kane公司)測定固定床反應器進氣口和出氣口的氣體成分及含量,各測試點均需在溫度穩(wěn)定30min后進行測試。復合濾料的脫硝活性由NOx轉化率反映,并由下式計算得到:δ(NOx)=φ(NOx)in-φ(NOx)outφ(NOx)in×100%(2)式中,δ(NOx)為NOx轉化率,φ(NOx)in和φ(NOx)out分別為反應器進出口處NOx的體積分數(shù)。圖2實驗裝置示意圖Figure2SchematicdiagramofexperimentapparatusfortheselectivecatalyticreductionofNOx1:airsource;2:reducingvalve;3:massflowmeter;4:commingler;5:preheater;6:heater;7:testsample;8:fluegasanalyzer1.4Mn-Ce-Co-Ox/PPS復合濾料的表征XRD采用日本Rigaku公司的Dmax/3C型X射線多晶衍射儀(CuKα射線,λ=0.15406nm)測定,操作電壓為36kV,操作電流為30mA,掃描速率為5(°)/min,5°-80°掃描;FESEM測試采用的是ZEISSSUPRA55型場發(fā)射掃描電子顯微鏡(德國ZEISS),對復合濾料表面形態(tài)進行表征;TEM測試在美國FEI公司TecnaiG2F20型透射電子顯微鏡下進行,以觀測復合濾料樣品微觀結構;EDX采用的是TecnaiG2F20型透射電子顯微鏡上附帶的X射線能量色散譜儀,對樣品的元素成分及其分布情況進行分析;XPS采用美國ThermoScientific公司ESCALAB250型X射線光電子能譜儀,Al/Mg雙陽極靶,0.6eV能量分辨率,測試結果通過XPSPEAKER4.1軟件進行分析。2結果與討論2.1Mn-Ce-Co-Ox/PPS復合濾料的SCR活性圖3為采用氧化還原法制得的Mn-Ce-Co-Ox/PPS復合濾料和采用超聲法制得的Mn-Ce
/PPS-UM復合濾料,溫度在140℃時,復合濾料脫硝率就接近100%,且其低溫脫硝活性隨(Mn+Ce+Co)/PPS質(zhì)量比的增加呈現(xiàn)先增加后降低的趨勢,并在(Mn+Ce+Co)/PPS質(zhì)量比為1.2時達到最好,該質(zhì)量比的復合濾料在80℃時脫硝率高達65%,120℃時脫硝率已接近100%。然而,隨著質(zhì)量比的增加,催化劑負載量也進一步地增加時,Mn-Ce-Co-Ox/PPS復合濾料的脫硝率出現(xiàn)下降,這是因為過高的催化劑負載量使復合濾料纖維表面出現(xiàn)催化劑團聚現(xiàn)象而使活性位點被覆蓋,導致復合濾料脫硝率降低,不同復合濾料中催化劑的負載量見表1。圖3Mn-Ce-Co-Ox/PPS-UM及Mn-Ce-Co-Ox/PPS復合濾料的SCR活性Figure3SCRactivityofMn-Ce-Co-Ox/PPS-UMandMn-Ce-Co-Ox/PPScompositefiltermaterialsreactionconditions:[NO]=[NH3]=0.05%,[O2]=5%,N2asbalancegas:Mn-Ce-Co-Ox/PPS-UM;:0.8Mn-Ce-Co-Ox/PPS;:1.0Mn-Ce-Co-Ox/PPS;:1.2Mn-Ce-Co-Ox/PPS;:1.4Mn-Ce-Co-Ox/PPS表1不同復合濾料中催化劑的負載量Table1ChargeofactivecomponentsindifferentcompositefiltermaterialsSampleCharge/(g·m-2)Mn-Ce-Co-Ox/PPS-UM36.60.8Mn-Ce-Co-Ox/PPS53.61.0Mn-Ce-Co-Ox/PPS56.51.2Mn-Ce-Co-Ox/PPS72.51.4Mn-Ce-Co-Ox/PPS78.7733第6期付彬彬等:氧化還原沉淀法制備Mn-Ce-Co-Ox/PPS濾料及其低溫SCR活性
【參考文獻】:
期刊論文
[1]氧化還原沉淀法制備MnO2/MWCNTs催化劑及其低溫SCR活性[J]. 陳健,鄭玉嬰,張延兵,鄒海強,盧秀戀. 無機材料學報. 2016(12)
[2]基于PPS的錳基催化脫硝-除塵功能一體化濾料的制備及其低溫SCR脫硝[J]. 張先龍,彭真,劉鵬,吳雪平,郭亞晴,郭勇,呂雙雙. 功能材料. 2015(S2)
[3]Mn-Ce-Ni-Ox/PPS濾料低溫脫硝影響因素研究[J]. 邱云順,沈岳松,楊波,沈樹寶,祝社民. 煤炭技術. 2015(02)
[4]Co-Ce氧化物對MnOx/TiO2低溫SCR脫硝催化劑的影響[J]. 馮云桑,劉少光,陳成武,吳進明,徐玉松. 材料熱處理學報. 2014(06)
[5]Mn-Ce/TiO2系低溫脫硝催化劑抗硫性研究[J]. 于國峰,金瑞奔,顧月平. 湖州師范學院學報. 2013(S1)
[6]Mn/TiO2和Mn-Ce/TiO2低溫脫硝催化劑的抗硫性研究[J]. 于國峰,顧月平,金瑞奔. 環(huán)境科學學報. 2013(08)
[7]Mn-Ce-Co/TiO2催化劑低溫脫硝活性研究[J]. 于國峰,韋彥斐,金瑞奔,朱虹,顧震宇,潘理黎. 環(huán)境科學學報. 2012(07)
[8]基于MnOx-CeO2/PPSN的低溫SCR脫硝[J]. 劉清,鄭玉嬰,汪謝. 燃料化學學報. 2012(04)
[9]MnOx-CoOx/硅藻土催化劑的制備、表征及催化活性[J]. 李炳智,朱亮,徐向陽,林匡飛. 高;瘜W工程學報. 2011(03)
[10]低溫NH3-SCR催化劑MnOx-CeOx/ACF的SO2中毒機理(英文)[J]. 沈伯雄,劉亭. 物理化學學報. 2010(11)
本文編號:3392583
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