隨著有機(jī)發(fā)光二極管（OLED）不斷走向成熟,應(yīng)用范圍愈加廣泛從設(shè)備制造到面板制造再到VR、穿戴設(shè)備等多個領(lǐng)域,逐步實現(xiàn)商業(yè)化,OLED顯示產(chǎn)業(yè)出現(xiàn)急劇增長的態(tài)勢。近幾年,磷光有機(jī)發(fā)光二極管（PhOLED）作為第二代有機(jī)發(fā)光材料備受關(guān)注,其發(fā)光量子效率能夠達(dá)到100%。磷光有機(jī)發(fā)光二極管（PhOLED）材料大多為過渡金屬配合物,其中比較典型的一類是三價銥Ir（III）配合物。這類配合物具有化學(xué)穩(wěn)定性,并且可以調(diào)控發(fā)射光譜的色溫。在磷光發(fā)光過程中,中心的Ir（III）誘導(dǎo)配合物發(fā)生單重態(tài)和三重態(tài)的系間竄越,可以發(fā)出可見光區(qū)域的純藍(lán)色光譜。Ir（III）過渡金屬配合物能夠形成穩(wěn)定八面體結(jié)構(gòu),在穩(wěn)定的化學(xué)結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)上可以通過調(diào)和輔助配體或取代基來影響配合物的光物理性質(zhì)。本研究利用理論化學(xué)的計算方法評價了一系列藍(lán)色磷光雙三齒銥配合物的發(fā)光性能。通過比較三齒配體中不同取代基的作用,分析了它們對輻射躍遷和非輻射躍遷過程的具體影響。我們運用DFT和TDDFT理論方法研究一系列銥過渡金屬雙三齒配合物的幾何結(jié)構(gòu)、電子性質(zhì)、輻射躍遷過程、非輻射躍遷過程和系間竄越過程。通過自旋軌道耦合理論計算輻射躍遷速率常數(shù),... 

【文章來源】：吉林大學(xué)吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：76 頁

【學(xué)位級別】：碩士

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OLED器件結(jié)構(gòu)示意圖

吉林大學(xué)碩士學(xué)位論文4同年，Kuei等人便成功合成了穩(wěn)定性優(yōu)異的雙三齒Ir(III)配合物，制備了外量子效率為27%的OLED器件，CIE坐標(biāo)為(0.18，0.40)[33]。雖然發(fā)出的藍(lán)光顏色沒有達(dá)到深藍(lán)色發(fā)光顏色標(biāo)準(zhǔn)，但是相比Flrpic其穩(wěn)定性明顯增強。自此之后，具有強穩(wěn)定性的三齒配體引起了科研人員們的廣泛關(guān)注，并在追求更高效藍(lán)色磷光材料的路上不斷探索。2018年，Isaac等人合成的雙三齒Ir(III)配合物制成的OLED器件外量子效率為27.2%[34]，2016年,Lin等人合成發(fā)出藍(lán)綠色光的雙三齒配合物等多個課題組均驗證了用其制備的OLED器件可有效提高器件穩(wěn)定性[35]。由此我們認(rèn)為雙三齒Ir(III)配合物可用于藍(lán)色磷光發(fā)射層材料具有廣闊的發(fā)展前景。圖1.2五種發(fā)射藍(lán)光的銥配合物結(jié)構(gòu)示意圖1.3研究意義和內(nèi)容Ir(III)過渡金屬配合物具有結(jié)構(gòu)剛性強，化學(xué)穩(wěn)定性好，容易被合成且較強的顏色可調(diào)和性等優(yōu)點，已經(jīng)成為了藍(lán)色磷光發(fā)光材料研究的首選[36,37]。然而，符合藍(lán)光純正的同時又具有高效率的配合物少之又少，對影響藍(lán)色磷光材料發(fā)光效率因素的研究也逐漸成為了科研工作者們關(guān)注焦點。為了得到高效的藍(lán)色磷光材料，人們在研究材料的領(lǐng)域中并不局限于實驗合成方面，而更注重通過理論化學(xué)計算方法對材料的性能分析預(yù)測并設(shè)計出具有可行性的結(jié)構(gòu)。科研工作者們通過多年的實驗探究和經(jīng)驗積累合成大量的Ir(III)配合物的發(fā)光材料，在實驗合成技術(shù)方面已經(jīng)十分完備，相對而言理論計算的研究比較匱乏。因此，本文運用理論研究方法探究磷光雙三齒Ir(III)配合物的光物理性質(zhì)和影響發(fā)光效率的因素。通過大量的文獻(xiàn)閱讀和本課題組多年對過渡金屬配合物的激發(fā)態(tài)性質(zhì)的研究經(jīng)驗，在本文中我們采用DFT和TDDFT方法[38,39]，我們以Hsin-HungKuo小

在氟苯和吡啶配體之間引入醚鍵，氟苯與吡唑配體直接相連，形成 N^O^C^N 的非共軛三齒配體[40]。此外，還通過改變與三齒配體相連的取代基團(tuán)來影響發(fā)光效率。通過比較我們發(fā)現(xiàn)非共軛體系的量子效率略有下降，但其內(nèi)量子效率也達(dá)到了 80%遠(yuǎn)超過雙齒配體的量子效率，而且發(fā)出的藍(lán)光距離標(biāo)準(zhǔn)更近[57]。另外，雙三齒配體形成的配合物整體的結(jié)構(gòu)剛性增強，這將減少非輻射弛豫帶來的影響。雖然之前 Hsin-Hung Kuo 等人粗略描述了雙三齒 Ir(III)配合物的發(fā)光過程，但對雙三齒 Ir(III)配合物的磷光發(fā)光過程全貌和取代基的影響并不明確。因此，通過理論計算方法來探究雙三齒配合物的發(fā)光過程是十分必要的。

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]有機(jī)電致發(fā)光材料與器件[J]. 王利祥.  科學(xué)觀察. 2018(05)
[2]過渡金屬摻雜銳鈦礦TiO2（101）表面的改性[J]. 蘇巧智,韓清珍,高錦花,溫浩,江兆潭.  物理學(xué)報. 2017(06)
[3]OLED——新一代大型顯示發(fā)光材料和技術(shù)[J].   中國材料進(jìn)展. 2015(10)
[4]量子化學(xué)現(xiàn)狀和展望(下)[J]. 唐敖慶.  有機(jī)化學(xué). 1985(02)
[5]量子化學(xué)現(xiàn)狀和展望(上)[J]. 唐敖慶.  有機(jī)化學(xué). 1984(06)



本文編號：3387529