隨著超級計算機(jī)計算能力的持續(xù)提升和第一性原理計算方法的不斷完善,計算化學(xué)已逐漸成為研究和探索材料科學(xué)的主要方法之一。相比于傳統(tǒng)實驗研究方法,量化計算方法有以下優(yōu)勢:（1）實驗較難精細(xì)測量原子尺度的現(xiàn)象、變化規(guī)律和微觀機(jī)理,計算方法可以從原子尺度模擬分析材料的本征特性和物理化學(xué)變化過程;（2）隨著計算能力不斷提升,計算方法相比于實驗方法,可以實現(xiàn)更加快速、低成本、大范圍的材料篩選和設(shè)計;（3）計算研究方法可以特定物理化學(xué)特性為目標(biāo),針對性的開展元素設(shè)計和結(jié)構(gòu)調(diào)控,能夠?qū)崿F(xiàn)有的放矢的材料設(shè)計。本論文通過對二維材料石墨烯進(jìn)行有規(guī)律的硼和氮摻雜設(shè)計得到兩種較為穩(wěn)定的BC₂N單層材料,兩者雖然都是由B-C-N六邊環(huán)構(gòu)成,但是不同的原子排列和成鍵特性使得其光電特性變得不同。另外,通過考慮氧和水的AIMD計算,兩種BC₂N二維材料在高溫大氣環(huán)境中都具有較好的熱穩(wěn)定性。二維BC₂N材料具有合適的帶隙,可用于可見光驅(qū)動的光催化應(yīng)用,并具有顯著的光激活電子還原能力,可能用于還原重金屬離子或光降解其他污染物。此外,光誘導(dǎo)電子和空穴在BC

【文章來源】：安徽大學(xué)安徽省 211工程院校

【文章頁數(shù)】：80 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

一些常見二維材料分子結(jié)構(gòu)框架

牧顯諢肪秤肽茉戳煊虻撓τ們熬?隨著人類文明的發(fā)展和社會的進(jìn)步，人類的活動范圍和工業(yè)化進(jìn)程幾乎遍布全球的各個角落，隨之帶來的影響就是地球數(shù)億年來堆積的化石能源的急劇消耗和環(huán)境污染。不適當(dāng)?shù)拈_采使得地球的化石能源的急劇消耗產(chǎn)生大量的二氧化碳從而造成溫室效應(yīng)，這讓人類賴以生存的家園受到一些迫在眉睫的問題。為解決這些問題，人們越來越關(guān)注使污染和與化石燃料供應(yīng)減少的能源供給并去尋找清潔和可再生能源[6]。清潔和可再生能源的發(fā)展核心是對先進(jìn)技術(shù)的需求能量轉(zhuǎn)換系統(tǒng)，例如光解水，水電解，燃料電池等。圖1.2(a)光催化裂解水產(chǎn)生潔凈的能源氫氣(b)電解水產(chǎn)生氫氣和氧氣(c)利用潔凈的氫氧為能源的燃料電池工作原理利用太陽能分解水形成氫和氧被視為一種潛在的清潔、大規(guī)模生產(chǎn)燃料的方法。近年來光催化分解水技術(shù)有長足的發(fā)展，特別是與之相關(guān)的物理和材料化學(xué)的發(fā)展。光催化分解水可以生成氫氣和氧氣，這種方法作為一種可再生能源生產(chǎn)的手段有兩種優(yōu)勢，一是不依賴化石燃料，二是不產(chǎn)生二氧化碳排放。二十一世紀(jì)初期，一些材料就被報道為可見光驅(qū)動的光催化劑，在可見光下分解水產(chǎn)生氫和氧，有些已經(jīng)成功地實現(xiàn)水的全面分解。科技工作者們對于光解水技術(shù)的研究為儲存和利用太陽能、實現(xiàn)太陽能光電轉(zhuǎn)化、太陽光催化制氫等提供技術(shù)支撐[7]。同樣在各種可能性中，電化學(xué)能量轉(zhuǎn)換技術(shù)被認(rèn)為是解決對能源的需求不斷增長以及對化石燃料替代品的緊迫需求的方案之一。它對環(huán)境友好，并且具有高功率密度和高穩(wěn)定性。此外，某些電化學(xué)能轉(zhuǎn)換技術(shù)（例如燃料電池）也可以提供高能量密度，使其成為產(chǎn)生可持續(xù)和綠色能源的先進(jìn)技術(shù)[8,9]。這些電化學(xué)技術(shù)涉及各種電化學(xué)反應(yīng)，所有這些電化學(xué)反應(yīng)都需要存在有效的電催化劑，因此設(shè)計和制備性

第一章緒論4野,并引起越來越多的關(guān)注。它涵蓋石墨烯、拓?fù)浣^緣體、過渡族金屬硫化物、黑磷、銻烯、鉍烯等幾十種不同的層狀材料。納米尺度的材料所具有的表面效應(yīng)、小尺度效應(yīng)以及量子效應(yīng)等引發(fā)許多神奇的效應(yīng),賦予二維材料具有宏觀尺度材料所不具備的一系列優(yōu)異的光電性能。它們具有可調(diào)控的光電屬性、超寬的工作帶寬、較高的電子遷移率、較低的光散射損耗、較高的熱導(dǎo)系數(shù)以及半導(dǎo)體工藝可兼容性等諸多優(yōu)點,在光化學(xué)和電化學(xué)領(lǐng)域有廣闊的應(yīng)用前景。如可將這些二維材料投入到實際應(yīng)用中，那么能源危機(jī)和環(huán)境污染問題將會不攻自破。1.3超寬帶隙二維材料的研究與現(xiàn)狀圖1.3部分二位寬帶隙材料結(jié)構(gòu)(a)GeI2(b)GaPS4(c)GaS(d)PC6N[10-13]對于寬帶隙材料就目前的學(xué)術(shù)要求難以對其帶隙寬度范圍予以定義，通常是指相對應(yīng)于目前主流的光電材料以及當(dāng)前的光電性能應(yīng)用發(fā)展前景來定義寬帶隙材料的帶隙界限。最初研究者們把帶隙寬度大于2.2eV的半導(dǎo)體材料稱為寬帶隙半導(dǎo)體，近年來有又將帶隙寬度超過2.5eV的半導(dǎo)體材料稱為寬帶隙半導(dǎo)體。超薄二維材料的光電特性決定它們的實際應(yīng)用。以電子帶隙為例，無隙石墨烯和金屬MXene均具有超高的電遷移率，可作為高性能超級電容器電極[14,15]，而窄帶隙（48～101meV）的二維HgTe/CdTe超晶格是應(yīng)用于遠(yuǎn)紅外光電器件的穩(wěn)定替代品[16]。具有中等帶隙（1.35-1.82eV）的幾層MoS2納米片是檢測綠光和紅光的很有前途的光電晶體管[17]，2.70eV左右的帶隙使石墨碳氮化物具有可見光吸收和適當(dāng)?shù)难趸�原電位[18]。此外，寬禁帶半導(dǎo)體薄膜和一維納米結(jié)構(gòu)（EG＞3eV），包括SiC、金剛石和金屬氧化物，

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Recent advances in MXene: Preparation, properties,and applications[J]. 雷進(jìn)程,張旭,周震.  Frontiers of Physics. 2015(03)



本文編號：3360112