本文關(guān)鍵詞：仿生納米纖維氧化鈰材料的合成及其人工光合作用，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：大自然的演變進化孕育了各種自然生物體的獨特結(jié)構(gòu)、形貌組態(tài)和特殊能,為社會的文明和歷史的進步提供了巨大的推動力。仿生技術(shù)是人類對大自然的模仿,使人工材料具有自然生物體性能或結(jié)構(gòu),其中生物模板法是復(fù)制自然界大量生物組織具有的獨特分級多孔結(jié)構(gòu),合成微米級甚至是納米級三維多孔無機材料的一種方法。所合成的無機材料不僅繼承了生物材料獨特的高孔隙率和微納米分級結(jié)構(gòu),增加了反應(yīng)的接觸面積,同時保留了生物材料中豐富的生物質(zhì)氮源,通過生物質(zhì)氮摻雜入無機材料晶格形成畸變和缺陷,有效的提高材料的光催化活性。生物模板從最初的植物、動物細胞組織等微米結(jié)構(gòu)到之后的細菌、病毒、生物蛋白等納米結(jié)構(gòu),形成了從宏觀物質(zhì)到微觀生物,最后擴展到整個自然界的研究軌跡。這類特殊的材料在光催化反應(yīng)、汽車尾氣處理、傳感器制造、以及生物醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域表現(xiàn)出了誘人的應(yīng)用前景。人工光合作用是借助半導(dǎo)體材料的光催化活性,模擬自然界的光合作用,通過太陽光解水產(chǎn)生氫氣,同時固定CO_2并還原成有機小分子。氫氣和有機小分子作為一種清潔可再生的能源,耐貯藏運輸,燃燒時能產(chǎn)生大量的能量,從而轉(zhuǎn)換成熱力和電力,對于當(dāng)今能源匱乏的時代,這是一種具有革命性潛力的能源轉(zhuǎn)化方式。以方便簡單廉價的方法制造能源成為材料和環(huán)境科研工作者共同的追求。目前,最主要的半導(dǎo)體光催化劑是TiO_2,以及衍生而來的金屬離子或非金屬元素摻雜TiO_2。但是由于高昂的成本以及氧化鈦基材料對太陽能較低的利用率,開發(fā)在可見光區(qū)對水進行光催化分解的催化劑成為了國內(nèi)外廣泛研究的重點。CeO_2獨特的結(jié)構(gòu)特征不但增強了氧化鈰晶體中的氧空位,也導(dǎo)致了導(dǎo)帶和價帶的變化,從而減小了材料的禁帶寬度,增強了對可見光的吸收,提高了光催化性能。仿生結(jié)構(gòu)氧化鈰不僅能夠在紫外光區(qū)有較高的光催化性能,而且對于可見光區(qū)域的響應(yīng)能力也較強,由此推斷其對水的光誘導(dǎo)分解也應(yīng)該有較高的光催化效率。以絲瓜絡(luò)、化妝棉以及豆芽為生物模板,經(jīng)硝酸鈰溶液浸漬、煅燒制備得到仿生納米纖維管狀CeO_2材料。采用熒光顯微鏡、X射線衍射儀(XRD)、能譜分析儀、掃描電子顯微鏡(FESEM)以及透射電子顯微鏡(TEM)等檢測儀器對合成樣品進行表征。結(jié)果表明:所得樣品不僅去除了原模板,并且保持了生物模板的微管形態(tài)和特征。能精確復(fù)制生物模板形貌的材料均是由10nm以下的立方螢石結(jié)構(gòu)的納米氧化鈰顆粒組成,仿絲瓜絡(luò)、化妝棉、豆芽模板合成的納米氧化鈰材料的比表面積分別為148 m2/g、118 m2/g以及168 m2/g。采用XPS和EDS對合成樣品的元素組分進行定性定量分析,結(jié)果表明,合成的材料中成功保留了原生物模板中的氮源,實現(xiàn)了生物氮摻雜。氮摻雜大幅度的增加了氧缺陷的比例,提高了材料的儲氧能力,增強了對可見光的吸收能力。在紫外漫散射實驗中,仿生納米氧化鈰材料均發(fā)生了明顯的紅移,同時禁帶寬度也相應(yīng)的減小。在亞甲基藍降解實驗以及光解水制氫實驗中表現(xiàn)出良好的光催化活性。仿豆芽納米氧化鈰材料對亞甲基藍的降解效率在100min時幾乎可以達100%,360min后的光解水產(chǎn)氫量也可以達到400μmol/g,其次是仿絲瓜絡(luò)納米氧化鈰。
【關(guān)鍵詞】：生物模板 納米纖維 氧化鈰 氮摻雜 人工光合作用
【學(xué)位授予單位】：江蘇大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TB383.1;TQ343
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 第一章 緒論12-22
• 1.1 前言12-13
• 1.2 人工光合作用的研究進展13-16
• 1.2.1 光解水制氫14-15
• 1.2.2 固定CO_2還原有機小分子15-16
• 1.3 半導(dǎo)體光催化劑的研究進展16-18
• 1.3.1 二氧化鈦16-17
• 1.3.2 改性TiO_2光催化劑—摻雜17-18
• 1.3.3 納米氧化鈰18
• 1.4 仿生納米CeO_2光催化劑的研究應(yīng)用18-20
• 1.4.1 仿生納米CeO_2的結(jié)構(gòu)18-19
• 1.4.2 仿生納米CeO_2的光催化應(yīng)用19-20
• 1.5 本課題的研究意義及內(nèi)容20-22
• 1.5.1 本課題的研究意義20
• 1.5.2 本課題的研究內(nèi)容20-22
• 第二章 納米仿生纖維管狀材料的制備、表征及結(jié)構(gòu)分析22-50
• 2.1 試劑與儀器23
• 2.2 仿生納米CeO_2的合成23-26
• 2.2.1 仿絲瓜絡(luò)模板納米纖維管狀氧化鈰的合成23-24
• 2.2.2 仿化妝棉模板納米纖維管狀氧化鈰的合成24-25
• 2.2.3 仿豆芽模板納米纖維管狀氧化鈰的合成25-26
• 2.3 仿絲瓜絡(luò)模板結(jié)構(gòu)與形貌討論26-33
• 2.3.1 預(yù)處理后樣品形貌26-27
• 2.3.2 不同反應(yīng)濃度（MTC）對樣品形貌的影響27-28
• 2.3.3 不同反應(yīng)溫度對樣品形貌的影響28-29
• 2.3.4 不同反應(yīng)時間對樣品形貌的影響29-30
• 2.3.5 仿絲瓜絡(luò)納米CeO_2的表征30-33
• 2.4 仿化妝棉模板結(jié)構(gòu)與形貌討論33-40
• 2.4.1 預(yù)處理后樣品形貌33
• 2.4.2 不同反應(yīng)濃度（MTC）對樣品形貌的影響33-35
• 2.4.3 不同反應(yīng)溫度對樣品形貌的影響35-36
• 2.4.4 不同煅燒溫度對樣品形貌的影響36-37
• 2.4.5 仿化妝棉納米CeO_2的表征37-40
• 2.5 仿豆芽模板結(jié)構(gòu)與形貌討論40-47
• 2.5.1 預(yù)處理后樣品形貌40
• 2.5.2 不同配比（MTC）對樣品形貌的影響40-42
• 2.5.3 不同煅燒溫度對樣品形貌的影響42-43
• 2.5.4 不同煅燒時間對樣品形貌的影響43-44
• 2.5.5 仿豆芽納米CeO_2的表征44-47
• 2.6 CeO_2形成機理分析47-48
• 2.7 本章小結(jié)48-50
• 第三章 納米纖維管狀氧化鈰催化性能研究50-63
• 3.1 實驗50-51
• 3.1.1 材料催化性能表征50
• 3.1.2 對染料降解的催化實驗50-51
• 3.2 結(jié)果與討論51-62
• 3.2.1 XPS分析51-56
• 3.2.2 材料的光吸收分析56-58
• 3.2.3 材料的氧活性分析58-60
• 3.2.4 染料降解分析60-62
• 3.3 本章小結(jié)62-63
• 第四章 納米仿生氧化鈰材料的人工光合作用63-78
• 4.1 實驗63-66
• 4.1.1 材料的表征63-64
• 4.1.2 實驗裝置64-66
• 4.1.3 實驗過程66
• 4.2 光解水制氫結(jié)果與討論66-70
• 4.2.1 不同種類氧化鈰材料光解水制氫活性66-67
• 4.2.2 不同MTC合成的仿絲瓜絡(luò)氧化鈰的光解水制氫活性67-68
• 4.2.3 不同反應(yīng)溫度合成仿化妝棉氧化鈰的光解水制氫活性68-69
• 4.2.4 不同煅燒溫度合成仿豆芽氧化鈰的光解水制氫活性69-70
• 4.3 光催化還原CO_2結(jié)果與討論70-74
• 4.3.1 不同種類氧化鈰材料光催化還原CO_2產(chǎn)甲醇活性70-71
• 4.3.2 不同反應(yīng)時間合成的仿絲瓜絡(luò)CeO_2的光還原CO_2活性71-72
• 4.3.3 不同煅燒溫度合成仿化妝棉CeO_2的光還原CO_2活性72-73
• 4.3.4 不同煅燒時間合成仿豆芽CeO_2的光還原CO_2活性73-74
• 4.4 人工光合作用機理分析74-76
• 4.5 本章小結(jié)76-78
• 第五章 結(jié)論與展望78-80
• 5.1 結(jié)論78-79
• 5.2 展望79-80
• 參考文獻80-88
• 致謝88-89
• 研究生期間發(fā)表論文89

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9 魏t熸，

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