以Ni/ZrO₂為催化劑,利用鈣鈦礦材料YBa₂Cu₃O_7-δ,將La替代Y、Fe和Zn替代部分Cu制備了透氧膜,在反應(yīng)溫度875℃、反應(yīng)時間300 min條件下進行CH₄部分氧化制合成氣反應(yīng),考察了透氧膜的穩(wěn)定性;采用XRD,SEM,EDS等方法對反應(yīng)前后的透氧膜進行了表征。實驗結(jié)果表明,以La替代Y后會使膜材料的穩(wěn)定性變差,且隨著La含量的增加,破壞性更加嚴重;Fe替代部分Cu后不會改善膜的穩(wěn)定性,并產(chǎn)生了S元素污染;Zn替代部分Cu后膜的橫向結(jié)構(gòu)沒有受到破壞,膜結(jié)構(gòu)仍保持原來的晶粒結(jié)構(gòu),可改善膜的穩(wěn)定性。摻入一些電極電位較低的元素的膜透氧量高低及催化反應(yīng)效果是下一步研究的重點。 

【文章來源】：石油化工. 2020,49(04)北大核心CSCD

【文章頁數(shù)】：6 頁

【部分圖文】：

膜反應(yīng)器示意圖

在反應(yīng)溫度875℃、反應(yīng)時間300 min的條件下進行了CH4部分氧化制合成氣的反應(yīng)，透氧反應(yīng)后LaxY1-xBa2Cu3O7-δ（x=0.2,x=1.0）膜的SEM照片見圖3。圖3 透氧實驗后LaxY1-xBa2Cu3O7-δ膜的SEM照片

圖2 YBCO和Y1-xLaxBa2Cu3O7-δ的XRD譜圖由圖3可看出，反應(yīng)前膜片表面的晶粒邊界清晰（圖3a），反應(yīng)后，空氣側(cè)的膜表面變?yōu)閴K狀結(jié)構(gòu)，He氣側(cè)的膜表面有很多孔出現(xiàn)，反應(yīng)后膜的結(jié)構(gòu)發(fā)生明顯變化。這說明膜材料經(jīng)過875℃高溫反應(yīng)后，鈣鈦礦結(jié)構(gòu)在一定程度上受到破壞，且隨La含量的增加，LaxY1-xBa2Cu3O7-δ的穩(wěn)定性變得更差，尤其是x=1.0時，反應(yīng)后的膜材料放置14d左右，材料粉化，這可能是因為膜材料分解生成的新物相極易吸水潮解引起的，這也從從側(cè)面證明了摻雜La后膜材料的穩(wěn)定變差。

【參考文獻】：
期刊論文
[1]YBa2Cu3O7-δ膜反應(yīng)器中CH4制合成氣膜穩(wěn)定性考察[J]. 賈慶超,胡捷.  石油化工. 2018(07)
[2]YBa2Co0.3 Cu2.7O7-δ膜反應(yīng)器中Ni-Ru/ZrO2催化性能和積碳研究[J]. 賈慶超,李葉紅,牛永生,石蔚云.  精細石油化工. 2010(02)



本文編號：3280343