納米顆粒催化劑的形貌與結(jié)構(gòu)是影響催化活性的關(guān)鍵因素,反應(yīng)環(huán)境中氣體組分、溫度、壓強等外場環(huán)境的變化將改變納米顆粒的表面結(jié)構(gòu),從而影響催化反應(yīng)的路徑與催化劑的性能。因此,在外場環(huán)境下探究納米催化劑的表面結(jié)構(gòu)對于揭示催化機理和設(shè)計更高性能的催化材料具有重要意義。在過去的幾十年里,對金屬納米晶催化劑在氣體環(huán)境中的結(jié)構(gòu)研究取得了許多進展,然而反應(yīng)的氣體壓力仍然與催化劑工作的實際環(huán)境存在巨大的差距。要真正理清外場對金屬納米晶結(jié)構(gòu)的影響規(guī)律等核心問題,必須突破傳統(tǒng)表征手段低溫/低氣壓工作的條件限制,獲得大氣壓氣體環(huán)境中納米晶結(jié)構(gòu)演變的原子尺度信息。本文利用浙江大學(xué)電子顯微鏡中心先進的球差校正透射電鏡與原位氣體樣品桿系統(tǒng),發(fā)展了大氣壓外場環(huán)境中納米材料形貌與結(jié)構(gòu)的原子尺度原位動態(tài)表征方法,研究了具有優(yōu)異催化性能的Pd納米晶顆粒催化劑在不同的氣體環(huán)境中的動態(tài)行為,并結(jié)合理論計算模擬,揭示了Pd納米顆粒的表面結(jié)構(gòu)與氣體、溫度等外場環(huán)境的響應(yīng)關(guān)系。具體的研究內(nèi)容與成果如下:（1）揭示了Pd納米晶顆粒在大氣壓氧氣與氫氣環(huán)境中的形變機制。利用透射電鏡與氣體樣品桿系統(tǒng)原位觀察到了立方體Pd納米顆粒在1 bar ... 

【文章來源】：浙江大學(xué)浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：109 頁

【學(xué)位級別】：博士

【部分圖文】：

圖１．２．１顯微鏡空間分辨率的發(fā)展歷程

?ｍａｓｓ?ｌｏｓｓ??ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ，?ｅ?ｇ?ｈｙｄｒｏｃａｒｂｏｎ?ｃｏｎｔａｍｉｎａｔｉｏｎ?？—??圖１．２。３電子束輻照損傷對試樣產(chǎn)生的影響。Ｗ??Ｆｉｇ．?１．２．３?Ｔｈｅ?ｅｆｆｅｃｔｓ?ｏｆ?ｅｌｅｃｔｒｏｎ?ｒａｄｉａｔｉｏｎ?ｄａｍａｇｅ?ｐｒｏｄｕｃｅｄ?ｉｎ?ａ?ｓｐｅｃｉｍｅｎ．??４??

??第一章緒論???１．２．３透射電鏡的成像原理??透射電子顯微鏡的成像利用了入射電子與材料的相互作用，其成像原理為阿??貝成像原理。在ＴＥＭ中，當(dāng)一束平行電子束照射到薄膜試樣時會被散射形成衍??射譜，在ＴＥＭ物鏡的背焦面上呈現(xiàn)衍射花樣，衍射花樣即攜帶了試樣的物相結(jié)??構(gòu)信息；同時，各級衍射波的相互干涉又可以重新形成反映試樣結(jié)構(gòu)的顯微像，??呈現(xiàn)在物鏡的像平面上。因而，調(diào)節(jié)中間鏡物平面的位置，就可以使ＴＥＭ差生??衍射和顯微圖像兩種模式，如圖１．２．５所示，改變中間鏡電流，當(dāng)中間鏡的物平??面與物鏡背焦面重合時，即為衍射模式；當(dāng)中間鏡的物平面移動到物鏡的像平面??時，為圖像模式。??（Ａ）?（Ｂ）??


本文編號：3277731