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氧化鐵納米微粒的制備及應(yīng)用研究

發(fā)布時(shí)間:2017-04-25 22:11

  本文關(guān)鍵詞:氧化鐵納米微粒的制備及應(yīng)用研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。


【摘要】:鐵系氧化物廣泛存在于土壤、礦物和水體沉積物等自然環(huán)境中,鐵氧化物/水界面是地表環(huán)境中影響污染物環(huán)境行為的重要微界面之一,在影響污染物的環(huán)境行為方面發(fā)揮著重要的作用。由于鐵的化學(xué)性質(zhì)較為活潑,其在環(huán)境中存在多種二級(jí)礦物相,如磁赤鐵礦(γ-α-Fe_(2-x) Al_x O_3),赤鐵礦(α-α-Fe_(2-x) Al_x O_3),纖鐵礦(γ-FeOOH),針鐵礦(α-FeOOH),水合氧化鐵(Fe5HO8·4H_2O)及磁鐵礦(Fe_3O_4)等。鐵氧化物的種類(lèi)不同,結(jié)構(gòu)各異,加之天然的鐵氧化物很少以純相形式存在,通常包含著多種金屬雜質(zhì),如:鋁、硅、錳等,致使其性質(zhì)特別是界面性質(zhì)存在很大差異。因此,研究不同環(huán)境下形成的鐵氧化物的界面性質(zhì)以及其對(duì)污染物的吸附、解吸和降解規(guī)律具有重要的理論意義和實(shí)際應(yīng)用價(jià)值,所得結(jié)果不僅可以為客觀評(píng)價(jià)鐵系氧化物在環(huán)境自?xún)艋矫娴淖饔锰峁├碚摵蛯?shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),而且還可以為開(kāi)發(fā)鐵氧化物在污水處理方面的應(yīng)用提供有益參考。本課題組一直開(kāi)展各種鐵氧化物的液相合成及其在污水處理中應(yīng)用的系列研究,基于之前的研究基礎(chǔ)和上述分析,本論文分別選擇赤鐵礦(α-α-Fe_(2-x) Al_x O_3)和磁赤鐵礦(γ-α-Fe_(2-x) Al_x O_3)構(gòu)建研究體系,分別對(duì)其界面性質(zhì)及在污水處理方面的應(yīng)用進(jìn)行研究,主要研究?jī)?nèi)容及成果包括:(1)通過(guò)共沉淀法制備系列不同摻鋁量的α-α-Fe_(2-x) Al_x O_3,探究鋁的摻雜對(duì)α-α-Fe_(2-x) Al_x O_3樣品晶體結(jié)構(gòu)、磁性及界面性能的影響,結(jié)果表明鋁離子是通過(guò)同晶替代的方式進(jìn)入α-α-Fe_(2-x) Al_x O_3的晶體結(jié)構(gòu)中,粒子尺寸隨鋁含量的增加而減小,比表面積隨鋁含量的增加而增加。與純相α-α-Fe_(2-x) Al_x O_3或α-Al_2O_3相比,摻鋁α-α-Fe_(2-x) Al_x O_3樣品不僅具有更好的吸附性能,且隨著鋁摻雜量的增加,吸附劑與污染物之間的結(jié)合力增大,表明其具有更強(qiáng)的鎖定污染物的能力。(2)通過(guò)共沉淀(CP)和連續(xù)沉淀(SP)兩種制備方法制備系列α-Fe_(2-x)Al_xO_3納米微粒。重點(diǎn)探究相同摻鋁量下不同制備方法對(duì)α-Fe_x(Al)_(2-x)O_3產(chǎn)物的結(jié)構(gòu)、顆粒大小及吸附性能等性質(zhì)的影響,結(jié)果表明連續(xù)沉淀法所得產(chǎn)物中鋁離子同樣是通過(guò)同晶替代的方式進(jìn)入α-α-Fe_(2-x) Al_x O_3晶體中。共沉淀法制備產(chǎn)物表面具有更高的鋁鐵比,共沉淀法制備產(chǎn)物比連續(xù)沉淀法所得產(chǎn)物具有更小的尺寸和更大的比表面積。共沉淀法制備產(chǎn)物比連續(xù)沉淀法所得產(chǎn)物具有更好的吸附性能和更強(qiáng)的結(jié)合力。(3)通過(guò)亞鐵離子氧化和煅燒法制得伐狀γ-α-Fe_(2-x) Al_x O_3納米微粒,以γ-α-Fe_(2-x) Al_x O_3為催化劑,AB 74為受試污染物,在可見(jiàn)光下探究其降解過(guò)程及降解機(jī)制,結(jié)果表明以γ-α-Fe_(2-x) Al_x O_3/H_2O_2/可見(jiàn)光構(gòu)建的降解體系對(duì)有機(jī)染料AB 74具有較高的降解效率。100 mg/L的AB 74在γ-Fe_2O_3/H_2O_2/可見(jiàn)光體系作用下首先被氧化為酸性靛紅,酸性靛紅進(jìn)一步被氧化為小分子的脂肪酸如甲酸,乙酸及丁二酸,還有一部分完全礦化為二氧化碳和其他小分子。循環(huán)實(shí)驗(yàn)6次后,γ-α-Fe_(2-x) Al_x O_3的重復(fù)利用率仍近乎為100%。(4)以(3)中所述方法制備的γ-α-Fe_(2-x) Al_x O_3納米微粒為催化劑,以苯酚為受試污染物,探究γ-α-Fe_(2-x) Al_x O_3納米微粒對(duì)苯酚的催化降解過(guò)程,結(jié)果表明苯酚在實(shí)驗(yàn)體系下被直接降解成二氧化碳,并未出現(xiàn)中間產(chǎn)物,完全礦化率可達(dá)82%。
【關(guān)鍵詞】:鋁摻雜的赤鐵礦 磁赤鐵礦 吸附性能 降解機(jī)制
【學(xué)位授予單位】:河北師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類(lèi)號(hào)】:O643.36;TB383.1
【目錄】:
  • 摘要4-6
  • Abstract6-11
  • 第一章 緒論11-16
  • 1.1 赤鐵礦(α-Fe_2O_3)的結(jié)構(gòu)及其應(yīng)用11-12
  • 1.2 磁赤鐵礦(γ-Fe_2O_3)結(jié)構(gòu)及應(yīng)用12-14
  • 1.3 研究目的及研究?jī)?nèi)容14-16
  • 第二章 實(shí)驗(yàn)部分16-21
  • 2.1 主要試劑及實(shí)驗(yàn)儀器16-17
  • 2.1.1 實(shí)驗(yàn)儀器16-17
  • 2.1.2 主要試劑17
  • 2.2 樣品的制備17-18
  • 2.2.1 系列水合氧化鐵鋁混合物的制備17-18
  • 2.2.2 γ-Fe_2O_3樣品的制備18
  • 2.3 實(shí)驗(yàn)分析及操作方法18-21
  • 2.3.1 工作曲線的測(cè)定18-19
  • 2.3.2 吸附實(shí)驗(yàn)方法19
  • 2.3.3 樣品零電點(diǎn)的測(cè)定方法19-20
  • 2.3.4 催化降解有機(jī)污染物的實(shí)驗(yàn)裝置及實(shí)驗(yàn)方法20-21
  • 第三章 鋁摻雜對(duì) α-Fe_2O_3性質(zhì)及吸附性能的影響21-34
  • 3.1 酸性藍(lán) 74、苯酚紅及亞甲基藍(lán)的化學(xué)結(jié)構(gòu)和基本性質(zhì)21-22
  • 3.2 水合氧化鐵鋁混合物樣品的表征22-23
  • 3.2.1 摻鋁量對(duì)水合氧化鐵鋁混合物晶體結(jié)構(gòu)的影響22-23
  • 3.2.2 摻鋁量對(duì)水合氧化鐵鋁混合物轉(zhuǎn)化溫度的影響23
  • 3.3 α-Fe_(2-x) Al_x O_3樣品的表征23-32
  • 3.3.1 摻鋁量對(duì) α-Fe_(2-x) Al_x O_3產(chǎn)物晶體結(jié)構(gòu)的影響23-27
  • 3.3.2 摻鋁量對(duì) α-Fe_(2-x) Al_x O_3產(chǎn)物磁性的影響27-28
  • 3.3.3 摻鋁量對(duì) α-Fe_(2-x) Al_x O_3產(chǎn)物吸附性能的影響28-32
  • 3.4 小結(jié)32-34
  • 第四章 不同制備方法對(duì) α-Fe_(2-x) Al_x O_3結(jié)構(gòu)和性質(zhì)的影響34-44
  • 4.1 不同制備方法制備水合氧化鐵鋁混合物的表征34-35
  • 4.1.1 連續(xù)沉淀法制備水合氧化鐵鋁混合物晶體結(jié)構(gòu)34
  • 4.1.2 不同制備方法對(duì)水合氧化鐵鋁混合物轉(zhuǎn)化溫度的影響34-35
  • 4.2 不同制備方法對(duì) α-Fe_(2-x) Al_x O_3晶體結(jié)構(gòu)的影響35-39
  • 4.3 不同制備方法對(duì) α-Fe_(2-x) Al_x O_3晶體磁性的影響39-40
  • 4.4 不同制備方法對(duì) α-Fe_(2-x) Al_x O_3吸附性能的影響40-42
  • 4.5 小結(jié)42-44
  • 第五章 γ-Fe_2O_3對(duì)AB 74 的催化降解及降解機(jī)制研究44-57
  • 5.1 樣品表征44-47
  • 5.1.1 產(chǎn)物結(jié)構(gòu)的表征44-45
  • 5.1.2 產(chǎn)物的SEM照片45
  • 5.1.3 產(chǎn)物的BET表面積及孔徑分布45-46
  • 5.1.4 產(chǎn)物的磁性質(zhì)46-47
  • 5.1.5 產(chǎn)物的紫外漫反射譜圖47
  • 5.2 γ-Fe_2O_3催化降解AB 74 條件的選擇47-51
  • 5.2.1 平衡時(shí)間的確定47-48
  • 5.2.2 催化體系的確定48-49
  • 5.2.3 初始濃度的確定49-50
  • 5.2.4 p H的確定50-51
  • 5.3 AB 74 降解機(jī)制51-55
  • 5.3.1 降解產(chǎn)物的顏色變化及紫外可見(jiàn)光譜圖51-52
  • 5.3.2 降解產(chǎn)物的核磁共振氫譜和質(zhì)譜52-54
  • 5.3.3 降解產(chǎn)物的紅外譜圖54-55
  • 5.4 γ-Fe_2O_3的回收和重復(fù)利用55-56
  • 5.5 小結(jié)56-57
  • 第六章 γ-Fe_2O_3納米粒子對(duì)苯酚的降解研究57-66
  • 6.1 催化體系的選擇57-58
  • 6.2 催化劑用量對(duì)降解過(guò)程的影響58-59
  • 6.3 初始濃度對(duì)降解過(guò)程的影響59-61
  • 6.4 p H對(duì)降解過(guò)程的影響61-62
  • 6.5 催化降解苯酚降解機(jī)制62-64
  • 6.5.1 催化降解苯酚所得產(chǎn)物的液相譜圖62-63
  • 6.5.2 催化降解苯酚所得產(chǎn)物的核磁譜圖63-64
  • 6.6 γ-Fe_2O_3的回收和重復(fù)利用64-65
  • 6.7 小結(jié)65-66
  • 第七章 結(jié)論66-67
  • 參考文獻(xiàn)67-75
  • 致謝75-76
  • 攻讀學(xué)位期間取得的科研成果清單76

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