發(fā)布時(shí)間：2021-07-05 13:51

　　煤層氣的開發(fā)利用對(duì)于緩解我國(guó)能源緊張形勢(shì)、提高大氣環(huán)境質(zhì)量具有重要意義。由于中低濃度瓦斯中的甲烷含量巨大,具有可觀的經(jīng)濟(jì)價(jià)值,因此CH₄/N₂分離技術(shù)的開發(fā)是實(shí)現(xiàn)煤層氣工業(yè)化高效利用的關(guān)鍵一環(huán)。變壓吸附分離法具有技術(shù)相對(duì)成熟、操作簡(jiǎn)單等優(yōu)勢(shì),在礦井甲烷分離提純方面引起了廣泛關(guān)注。但由于CH₄和N₂的物化性質(zhì)非常相似,導(dǎo)致CH₄/N₂的吸附分離研究很難有突破性進(jìn)展,主要原因在于現(xiàn)有的吸附劑難以達(dá)到工業(yè)要求的分離效果。因此,開發(fā)出吸附分離效果優(yōu)良、合成步驟簡(jiǎn)單、物化性質(zhì)穩(wěn)定的吸附劑是該領(lǐng)域的研究重點(diǎn)。六方氮化硼,作為一種新型多孔材料,由于其孔隙結(jié)構(gòu)發(fā)達(dá),熱穩(wěn)定性和化學(xué)惰性優(yōu)異,較高的比表面積等優(yōu)秀的物化特性,使得其在水體凈化、催化劑、儲(chǔ)氫等領(lǐng)域具有廣闊的研究前景。為探究納米氮化硼及納米硼碳氮材料作為吸附劑,在中低濃度瓦斯變壓吸附提純甲烷的應(yīng)用情況。本文通過(guò)無(wú)模板法制備出高比表面積、孔隙豐富的納米氮化硼;同時(shí)為實(shí)現(xiàn)氮化硼的碳化,在納米氮化硼（BN）制備的基礎(chǔ)上,... 

【文章來(lái)源】：中國(guó)礦業(yè)大學(xué)江蘇省 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁(yè)數(shù)】：81 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

研究路線

碩士學(xué)位論文142.3表征結(jié)果與討論（CharacterizationResultsandDiscussion）2.3.1掃描電鏡結(jié)果分析（1）反應(yīng)物恒定溫度對(duì)納米氮化硼形貌的影響為確定硼源與氮源最佳反應(yīng)溫度，將硼酸、縮二脲和尿素按照1:2:5的摩爾比例進(jìn)行混合，隨后在850℃、950℃、1050℃的氮?dú)獗Ｗo(hù)下恒定保持3.5h，所制備的氮化硼形貌結(jié)構(gòu)通過(guò)掃描電子顯微鏡表征如圖2-1所示。a.BN-850-3.5，b.BN-950-3.5，c.BN-1050-3.5圖2-1反應(yīng)溫度對(duì)BN形貌的影響Figure2-1EffectofreactiontemperatureonBNmorphology從圖2-1中可以看出，所制備的BN樣品均存在發(fā)育良好的褶皺及孔隙結(jié)構(gòu)。同時(shí)，隨著反應(yīng)溫度逐漸增加，運(yùn)動(dòng)劇烈的分子使得反應(yīng)物的活性更大，更易發(fā)生反應(yīng)，以便于反應(yīng)過(guò)程中產(chǎn)生更多氣體，促進(jìn)氮化硼在形成過(guò)程中的微孔及通道孔隙形成。（2）反應(yīng)時(shí)間對(duì)納米氮化硼形貌的影響作為臥式管式爐設(shè)置的參數(shù)之一，本文對(duì)反應(yīng)時(shí)間這一影響因素進(jìn)行討論。一般而言，反應(yīng)時(shí)間愈長(zhǎng)，反應(yīng)越充分，制備的納米材料尺寸愈大。本實(shí)驗(yàn)采用H:U:B=1:2:5的摩爾比例，在氮?dú)猸h(huán)境下，將樣品從室溫條件下升溫至1050℃。其中，升溫速率為10℃/min。反應(yīng)時(shí)間分別為2.5h、3.5h、4.5h。所得的納米氮

2納米氮化硼的制備與表征15化硼形貌如圖2-2所示。a.BN-1050-2.5，b.BN-1050-3.5，c.BN-1050-4.5圖2-2反應(yīng)時(shí)間對(duì)BN形貌的影響Figure2-2EffectofreactiontimeonBNmorphology從圖2-2（a）中可以看出，當(dāng)反應(yīng)時(shí)間越短，即通過(guò)2.5H的反應(yīng)時(shí)間所制備的氮化硼形貌，晶體生長(zhǎng)時(shí)間較短，導(dǎo)致納米片還未生長(zhǎng)完全，尺寸較校從而使得比表面積較小，不利于材料在氣體吸附領(lǐng)域的應(yīng)用。在圖（b）和圖（c）中，隨著反應(yīng)時(shí)間的增加，反應(yīng)物得以充分進(jìn)行反應(yīng)，褶皺發(fā)育良好，晶體生長(zhǎng)比較大，因此制備的納米氮化硼尺寸都比較大。同時(shí)，對(duì)比圖（b）和圖（c），所制備的納米材料在形貌尺寸上幾乎無(wú)差別，晶體發(fā)育良好。這是因?yàn)閰⑴c反應(yīng)的氮源與硼源均已分解反應(yīng)完畢，反應(yīng)時(shí)間已經(jīng)影響較校其中，圖（b）中納米氮化硼的褶皺發(fā)育完全，且形貌尺寸均勻。因此，本實(shí)驗(yàn)采用3.5H為最佳反應(yīng)時(shí)間。（3）反應(yīng)物比例對(duì)納米氮化硼形貌的影響不同種類的硼源與氮源反應(yīng)對(duì)氮化硼的形貌具有重要影響。氮化硼的制備實(shí)驗(yàn)所使用的硼源一般包括硼酸、三氧化二硼等硼源，氮源一般包括尿素、縮二脲和三聚氰胺等材料。例如，Li等人[68]通過(guò)三聚氰胺和三氧化二硼制備的氮化硼材料在水體凈化領(lǐng)域取得了良好的效果。但目前所制備的氮化硼材料基本采用單一硼源或氮源，對(duì)于多氮源或硼源的研究較少。因此，本實(shí)驗(yàn)采用雙氮源（縮二

【參考文獻(xiàn)】：
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