鎢基化合物/有序介孔碳氮復(fù)合材料的制備及性能研究
發(fā)布時(shí)間:2021-07-04 11:17
基于過(guò)渡金屬和氮摻雜的高石墨化碳材料具有較好的氧還原催化活性,能有效降低燃料電池生產(chǎn)成本,有望取代貴金屬如Pt/C催化劑材料而獲得實(shí)際應(yīng)用。本文以鎢基化合物為電催化活性物質(zhì),采用具有規(guī)則孔道結(jié)構(gòu)和較大比表面積的有序介孔碳材料為載體,為進(jìn)一步改善碳載體表面活性,提高其導(dǎo)電率,采用了非金屬N原子對(duì)介孔碳進(jìn)行摻雜,并通過(guò)添加鈷源至載體前驅(qū)液中,制備了具有較高電催化活性的二元氮化物W3Co3N。主要研究結(jié)果如下:(1)以酚醛樹(shù)脂為碳源、F127為模板劑、磷鎢酸為鎢源,通過(guò)溶劑蒸發(fā)誘導(dǎo)自組裝方法,經(jīng)900℃下的碳熱還原反應(yīng)后,制備了含氧化鎢、金屬鎢以及非整比的鎢酸鈉等鎢基化合物/有序介孔碳復(fù)合材料。結(jié)果顯示,磷鎢酸的添加量及熱處理溫度影響鎢基化合物的種類與含量,磷鎢酸添加量較大,碳化溫度較低時(shí),鎢元素主要以高化合價(jià)的氧化態(tài)形式存在。通過(guò)添加氨水調(diào)節(jié)前驅(qū)液的p H值,可以改善介孔碳的結(jié)構(gòu)有序性,磷鎢酸添加量最佳添加量由8%增至20%,在極化電位-0.4 V(VS.SCE)時(shí)的氧還原交換電流密度由2.44 m A cm-2增至3.04 m A cm-2。(2)分別采用尿素和雙氰胺對(duì)金屬以及有序介孔碳...
【文章來(lái)源】:南京航空航天大學(xué)江蘇省 211工程院校
【文章頁(yè)數(shù)】:68 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
燃料電池工作原理
南京航空航天大學(xué)碩士學(xué)位論文道與催化金屬的 dz2軌道相互作用,由于只有一行。當(dāng) O2以 Side-on 方式吸附與催化金屬表面間形成電子效應(yīng),另一方面,金屬的 dxz和 dyz軌兩個(gè)氧原子均被活化,有助于反應(yīng)以四電子方式,由圖 1.2 可知,O2分子中兩個(gè)氧原子均被活化行。
南京航空航天大學(xué)碩士學(xué)位論文主要是由于酚醛樹(shù)脂的碳化,在該過(guò)程中酚醛樹(shù)脂中的氫,氧等元素轉(zhuǎn)換為小分子物質(zhì)除去,介孔骨架收縮,孔徑減小。800℃左右,磷鎢酸中的+6 價(jià)的鎢元素被還原為低價(jià)態(tài)并與體系中的 NaCl 生成相應(yīng)的鈉鹽,該過(guò)程為放熱反應(yīng),對(duì)應(yīng) DSC 曲線中的微弱放熱峰。2.3.2 鎢基化合物/有序介孔碳復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)表征
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]Preparation of Tungsten Film and Its Tribological Properties under Boundary Lubrication Conditions[J]. Li Xingliang,Yue Wen,Wang Song,Li Guolong,Zhao Shiqian. China Petroleum Processing & Petrochemical Technology. 2014(03)
[2]過(guò)渡金屬合金催化劑催化作用機(jī)理研究進(jìn)展[J]. 崔鑫,林瑞,趙天天,楊美妮,馬建新. 化工進(jìn)展. 2014(S1)
[3]電化學(xué)合成PtCo/石墨烯復(fù)合催化劑及對(duì)甲醇的電催化氧化[J]. 史國(guó)玉,王宗花,夏建飛,張菲菲,夏延致,李延輝. 化學(xué)學(xué)報(bào). 2013(02)
[4]Influence of Preparation Conditions on the Catalytic Performance of MoNx/SBA-15 for Ammonia Decomposition[J]. Hongchao Liu, Hua Wang, Jianghan Shen, Ying Sun, Zhongmin Liu Applied Catalysis Laboratory, Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, Dalian 116023, Liaoning, China; Graduate School of the Chinese Academy of Sciences, Beijing 100039, China. Journal of Natural Gas Chemistry. 2006(03)
博士論文
[1]碳載Pd基納米催化劑的制備及其對(duì)氧還原反應(yīng)的電催化[D]. 何衛(wèi).南京航空航天大學(xué) 2011
本文編號(hào):3264690
【文章來(lái)源】:南京航空航天大學(xué)江蘇省 211工程院校
【文章頁(yè)數(shù)】:68 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
燃料電池工作原理
南京航空航天大學(xué)碩士學(xué)位論文道與催化金屬的 dz2軌道相互作用,由于只有一行。當(dāng) O2以 Side-on 方式吸附與催化金屬表面間形成電子效應(yīng),另一方面,金屬的 dxz和 dyz軌兩個(gè)氧原子均被活化,有助于反應(yīng)以四電子方式,由圖 1.2 可知,O2分子中兩個(gè)氧原子均被活化行。
南京航空航天大學(xué)碩士學(xué)位論文主要是由于酚醛樹(shù)脂的碳化,在該過(guò)程中酚醛樹(shù)脂中的氫,氧等元素轉(zhuǎn)換為小分子物質(zhì)除去,介孔骨架收縮,孔徑減小。800℃左右,磷鎢酸中的+6 價(jià)的鎢元素被還原為低價(jià)態(tài)并與體系中的 NaCl 生成相應(yīng)的鈉鹽,該過(guò)程為放熱反應(yīng),對(duì)應(yīng) DSC 曲線中的微弱放熱峰。2.3.2 鎢基化合物/有序介孔碳復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)表征
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]Preparation of Tungsten Film and Its Tribological Properties under Boundary Lubrication Conditions[J]. Li Xingliang,Yue Wen,Wang Song,Li Guolong,Zhao Shiqian. China Petroleum Processing & Petrochemical Technology. 2014(03)
[2]過(guò)渡金屬合金催化劑催化作用機(jī)理研究進(jìn)展[J]. 崔鑫,林瑞,趙天天,楊美妮,馬建新. 化工進(jìn)展. 2014(S1)
[3]電化學(xué)合成PtCo/石墨烯復(fù)合催化劑及對(duì)甲醇的電催化氧化[J]. 史國(guó)玉,王宗花,夏建飛,張菲菲,夏延致,李延輝. 化學(xué)學(xué)報(bào). 2013(02)
[4]Influence of Preparation Conditions on the Catalytic Performance of MoNx/SBA-15 for Ammonia Decomposition[J]. Hongchao Liu, Hua Wang, Jianghan Shen, Ying Sun, Zhongmin Liu Applied Catalysis Laboratory, Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, Dalian 116023, Liaoning, China; Graduate School of the Chinese Academy of Sciences, Beijing 100039, China. Journal of Natural Gas Chemistry. 2006(03)
博士論文
[1]碳載Pd基納米催化劑的制備及其對(duì)氧還原反應(yīng)的電催化[D]. 何衛(wèi).南京航空航天大學(xué) 2011
本文編號(hào):3264690
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