功能化介孔二氧化硅納米顆粒的可控制備及其催化性能的研究
本文關(guān)鍵詞:功能化介孔二氧化硅納米顆粒的可控制備及其催化性能的研究,,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。
【摘要】:介孔二氧化硅材料在催化和生物醫(yī)學等領(lǐng)域應用廣泛,在經(jīng)歷了MCM和SBA系列介孔材料的發(fā)展后,介孔二氧化硅納米顆粒(MSNs)由于顆粒大小可控且合成方法簡單,成為了介孔二氧化硅領(lǐng)域的研究熱點。其中,樹枝狀介孔二氧化硅納米顆粒(DMSNs)由于其開放的發(fā)散狀孔道、突出的孔結(jié)構(gòu)性質(zhì)以及良好的生物相容性,被認為在醫(yī)學和催化方面都具有良好的應用前景。本論文即圍繞功能化樹枝狀介孔二氧化納米材料的新型合成和應用展開討論。論文第一部分采用陰/陽離子表面活性劑雙模板法合成了樹枝狀介孔二氧化硅納米顆粒。通過改變陰/陽離子表面活性劑的離子種類、有機碳鏈長度以及共模板劑的濃度得到了樹枝狀介孔二氧化硅納米材料和其他特殊形貌的材料。同時,在合成過程中實現(xiàn)了一步合成功能化含鈦的樹枝狀介孔二氧化硅納米顆粒(Ti-DMSNs),其在環(huán)己烯的氧化反應中展現(xiàn)出與Ti-MCM-41相媲美的催化活性。論文第二部分首先考察了不同堿源(NaOH, NH3·H2O, TEAH3)對合成樹枝狀介孔二氧化硅納米顆粒的影響,隨后在不同的堿體系下原位添加金源,可控地合成了金納米顆粒單分散型和核殼型兩種不同結(jié)構(gòu)的金-二氧化硅復合結(jié)構(gòu)的納米材料。發(fā)現(xiàn)了三乙醇胺在合成金-二氧化硅復合材料過程中可起到堿催化劑,還原劑和顆粒生長抑制劑等多重作用。最后,將不同結(jié)構(gòu)的金催化劑用于對硝基苯酚的還原反應中,表征其催化性能。
【關(guān)鍵詞】:溶膠凝膠 雙模板 介孔二氧化硅 樹枝狀結(jié)構(gòu) 功能化材料
【學位授予單位】:華東師范大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2016
【分類號】:TQ127.2;TB383.1
【目錄】:
- 摘要6-7
- Abstract7-10
- 第一章 前言10-29
- 1.1 傳統(tǒng)介孔二氧化硅納米材料的發(fā)展10-14
- 1.1.1 堿性體系合成M41S介孔二氧化硅材料10-13
- 1.1.2 酸性條件下合成SBA介孔二氧化硅材料13-14
- 1.2 介孔二氧化硅納米顆粒的制備與應用14-22
- 1.2.1 制備介孔二氧化硅納米顆粒的影響因素15-17
- 1.2.2 樹枝狀介孔二氧化硅納米顆粒的制備和應用17-22
- 1.3 貴金屬-二氧化硅復合納米材料22-27
- 1.3.1 負載型貴金屬-二氧化硅復合納米材料22-25
- 1.3.2 整體式貴金屬-二氧化硅復合納米材料25-27
- 1.4 選題意義和思路27-29
- 第二章 試劑和表征29-32
- 2.1 試劑29-30
- 2.2 表征手段30-32
- 第三章 雙模板法合成樹枝狀介孔二氧化硅納米顆粒32-54
- 3.1 引言32-33
- 3.2 實驗部分33-35
- 3.2.1 樹枝狀介孔二氧化硅納米球的制備33-34
- 3.2.2 蠶蛹和囊泡狀介孔二氧化硅材料的制備34
- 3.2.3 含鈦的樹枝狀介孔二氧化硅納米球的制備34
- 3.2.4 催化反應34-35
- 3.3 結(jié)果與討論35-53
- 3.3.1 陰離子共模板劑中陰離子種類對合成樹枝狀硅球的影響35-42
- 3.3.2 陰離子共模板劑中碳鏈長度對合成樹枝狀硅球的影響42-44
- 3.3.3 陽離子共模板劑中碳鏈長度對合成樹枝狀硅球的影響44-46
- 3.3.4 樹枝狀介孔二氧化硅納米球的形成機理研究46-47
- 3.3.5 共模板劑中表面活性劑濃度對合成樹枝狀硅球的影響47-49
- 3.3.6 含鈦的樹枝狀介孔二氧化硅球催化性能的表征49-53
- 3.4 本章小結(jié)53-54
- 第四章 Au-SiO_2復合納米材料的制備和催化應用54-72
- 4.1 引言54-55
- 4.2 實驗部分55-57
- 4.2.1 樹枝狀介孔二氧化硅球的制備55
- 4.2.2 一步法合成單分散型DMSNs-Au-D復合材料55-56
- 4.2.3 一步法合成核殼型Au@DMSNs復合材料56
- 4.2.4 后處理法合成單分散型DMSNs-Au-P復合材料56
- 4.2.5 對硝基苯酚的還原反應56-57
- 4.3 結(jié)果與討論57-71
- 4.3.1 強/弱模板劑體系合成樹枝狀二氧化硅球的堿源種類的討論57-62
- 4.3.2 DMSNs-Au-P復合納米材料表征62-64
- 4.3.3 DMSNs-Au-D復合納米材料表征64-65
- 4.3.4 Au@DMSNs核殼材料表征65-68
- 4.3.5 Au@DMSNs核殼材料形成過程研究68-69
- 4.3.6 對硝基苯酚的還原反應69-71
- 4.4 本章小結(jié)71-72
- 第五章 結(jié)論72-73
- 參考文獻73-87
- 科研成果87-88
- 致謝88
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