濺射沉積摻Ag的SnSe薄膜的微結(jié)構(gòu)和熱電性能
發(fā)布時(shí)間：2021-06-17 23:06
使用粉末燒結(jié)SnSe合金靶高真空磁控濺射制備摻雜Ag的SnSe熱電薄膜,利用X射線衍射儀（XRD）、掃描電子顯微鏡（SEM）和能譜儀（EDS）等手段分析薄膜的相組成、表面形貌、截面形貌、微區(qū)元素含量和元素分布,利用塞貝克系數(shù)/電阻分析系統(tǒng)LSR-3測(cè)量沉積薄膜的電阻率和Seebeck系數(shù),研究了不同Ag含量SnSe薄膜的熱電性能。結(jié)果表明,采用濺射技術(shù)可制備出正交晶系Pnma結(jié)構(gòu)的SnSe相薄膜,摻雜的Ag在薄膜中生成了納米Ag3Sn。與未摻雜Ag相比,摻雜Ag的SnSe薄膜其電阻率和Seebeck系數(shù)（絕對(duì)值,下同）明顯減小。并且在一定摻雜范圍內(nèi),摻雜Ag越多的薄膜電阻率和Seebeck系數(shù)越小。未摻雜Ag的SnSe薄膜樣品,其Seebeck系數(shù)較大但是電阻率也大,因此功率因子較小。Ag摻雜量（原子分?jǐn)?shù)）為7.97%的樣品,因其Seebeck系數(shù)絕對(duì)值較大而電阻率適當(dāng),280℃時(shí)的功率因子最大(約為0.93 mW·m-1·K-2),比未摻雜Ag的樣品(PF=0.61 m W·m-1·K-2)高52...
【文章來(lái)源】：材料研究學(xué)報(bào). 2020,34(08)北大核心EICSCD
【文章頁(yè)數(shù)】：8 頁(yè)
【部分圖文】：
不同Ag含量(原子分?jǐn)?shù))SnSe薄膜的XRD譜、局部XRD譜和摻4.42%Ag樣品的元素分布圖
圖1 不同Ag含量(原子分?jǐn)?shù))SnSe薄膜的XRD譜、局部XRD譜和摻4.42%Ag樣品的元素分布圖圖3給出了不同Ag含量SnSe薄膜的截面形貌。由圖3可見(jiàn)，襯底與薄膜結(jié)合緊密。這與實(shí)驗(yàn)前將襯底預(yù)熱至300℃有關(guān)，適當(dāng)?shù)囊r底溫度能增大界面附著力，有利于襯底與薄膜致密結(jié)合。觀察發(fā)現(xiàn)，襯底上形成致密且厚度均勻的薄膜，均由柱狀結(jié)構(gòu)組成，表現(xiàn)出明顯的柱狀生長(zhǎng)。柱狀結(jié)構(gòu)，則是由一個(gè)方向來(lái)的濺射粒子流在吸附原子表面擴(kuò)散速率很小的情況下凝聚而成。斷口處的晶粒多呈臺(tái)階樣式，這是斷口沿著柱狀晶粒的某一晶面斷裂所致。無(wú)Ag摻雜薄膜的厚度約為10μm，而摻雜Ag的薄膜厚度在5～6μm左右。Ag的摻雜改變了Sn和Se在沉積中的擴(kuò)散速度，使薄膜變薄。
式中NC、Nv、Eg、k0和T分別為導(dǎo)帶有效狀態(tài)密度、價(jià)帶有效狀態(tài)密度、禁帶寬度、玻耳茲曼常數(shù)、溫度。上式說(shuō)明，禁帶寬度Eg越小則本征載流子濃度ni越大。這意味著，在相同溫度下Ag3Sn相具有比基體的SnSe相更多的載流子濃度，即摻雜Ag后在基體中形成的Ag3Sn相使載流子濃度提高。王雪[18]發(fā)現(xiàn)，生成的第二相Ag2Se可引入大量空穴，使載流子濃度提高；李松浩等[19]制備的SnAgSe2相和Chen等[21]制備的AgSnSe2相，也使載流子濃度顯著提高；特別是Luo等[8]制備出納米結(jié)構(gòu)的Ag8SnSe6相，不僅使載流子濃度提高兩個(gè)數(shù)量級(jí)，而且使價(jià)帶收斂，從而使電導(dǎo)率和塞貝克系數(shù)急劇提高。同時(shí)，納米結(jié)構(gòu)的Ag8SnSe6還進(jìn)一步加強(qiáng)了聲子散射，實(shí)現(xiàn)了超低的晶格熱導(dǎo)率。這些結(jié)果表明，納米結(jié)構(gòu)的第二相能更有效更全面地提高基體的熱電性能。而本文制備的薄膜，其中的納米尺寸Ag3Sn相對(duì)基體熱電性能有很大的影響。Seebeck系數(shù)為正值表明樣品為p型半導(dǎo)體，半導(dǎo)體的電阻率為ρ=1/neμp，式中n為載流子濃度，e為載流子電量，μp為載流子遷移率。由此可見(jiàn)，載流子濃度越高電阻率越小。因此，摻雜Ag的樣品其電阻率均低于未摻雜的樣品。在較低溫度下樣品的電阻率大幅降低，但是溫度高于200℃時(shí)電阻率的下降趨于平緩。隨著溫度由室溫開(kāi)始升高本征激發(fā)迅速增加，大量本征載流子對(duì)電阻率的影響遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過(guò)遷移率減小對(duì)電阻率的影響，從而使電阻率隨溫度的升高而急劇下降。隨著Ag含量的提高SnSe薄膜中Ag3Sn相含量增多，即載流子濃度增大，因此電阻率隨這Ag含量的提高而減小。圖4 不同Ag含量SnSe薄膜的電阻率與溫度的關(guān)系
本文編號(hào)：3236090
【文章來(lái)源】：材料研究學(xué)報(bào). 2020,34(08)北大核心EICSCD
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【部分圖文】：
不同Ag含量(原子分?jǐn)?shù))SnSe薄膜的XRD譜、局部XRD譜和摻4.42%Ag樣品的元素分布圖
圖1 不同Ag含量(原子分?jǐn)?shù))SnSe薄膜的XRD譜、局部XRD譜和摻4.42%Ag樣品的元素分布圖圖3給出了不同Ag含量SnSe薄膜的截面形貌。由圖3可見(jiàn)，襯底與薄膜結(jié)合緊密。這與實(shí)驗(yàn)前將襯底預(yù)熱至300℃有關(guān)，適當(dāng)?shù)囊r底溫度能增大界面附著力，有利于襯底與薄膜致密結(jié)合。觀察發(fā)現(xiàn)，襯底上形成致密且厚度均勻的薄膜，均由柱狀結(jié)構(gòu)組成，表現(xiàn)出明顯的柱狀生長(zhǎng)。柱狀結(jié)構(gòu)，則是由一個(gè)方向來(lái)的濺射粒子流在吸附原子表面擴(kuò)散速率很小的情況下凝聚而成。斷口處的晶粒多呈臺(tái)階樣式，這是斷口沿著柱狀晶粒的某一晶面斷裂所致。無(wú)Ag摻雜薄膜的厚度約為10μm，而摻雜Ag的薄膜厚度在5～6μm左右。Ag的摻雜改變了Sn和Se在沉積中的擴(kuò)散速度，使薄膜變薄。
式中NC、Nv、Eg、k0和T分別為導(dǎo)帶有效狀態(tài)密度、價(jià)帶有效狀態(tài)密度、禁帶寬度、玻耳茲曼常數(shù)、溫度。上式說(shuō)明，禁帶寬度Eg越小則本征載流子濃度ni越大。這意味著，在相同溫度下Ag3Sn相具有比基體的SnSe相更多的載流子濃度，即摻雜Ag后在基體中形成的Ag3Sn相使載流子濃度提高。王雪[18]發(fā)現(xiàn)，生成的第二相Ag2Se可引入大量空穴，使載流子濃度提高；李松浩等[19]制備的SnAgSe2相和Chen等[21]制備的AgSnSe2相，也使載流子濃度顯著提高；特別是Luo等[8]制備出納米結(jié)構(gòu)的Ag8SnSe6相，不僅使載流子濃度提高兩個(gè)數(shù)量級(jí)，而且使價(jià)帶收斂，從而使電導(dǎo)率和塞貝克系數(shù)急劇提高。同時(shí)，納米結(jié)構(gòu)的Ag8SnSe6還進(jìn)一步加強(qiáng)了聲子散射，實(shí)現(xiàn)了超低的晶格熱導(dǎo)率。這些結(jié)果表明，納米結(jié)構(gòu)的第二相能更有效更全面地提高基體的熱電性能。而本文制備的薄膜，其中的納米尺寸Ag3Sn相對(duì)基體熱電性能有很大的影響。Seebeck系數(shù)為正值表明樣品為p型半導(dǎo)體，半導(dǎo)體的電阻率為ρ=1/neμp，式中n為載流子濃度，e為載流子電量，μp為載流子遷移率。由此可見(jiàn)，載流子濃度越高電阻率越小。因此，摻雜Ag的樣品其電阻率均低于未摻雜的樣品。在較低溫度下樣品的電阻率大幅降低，但是溫度高于200℃時(shí)電阻率的下降趨于平緩。隨著溫度由室溫開(kāi)始升高本征激發(fā)迅速增加，大量本征載流子對(duì)電阻率的影響遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過(guò)遷移率減小對(duì)電阻率的影響，從而使電阻率隨溫度的升高而急劇下降。隨著Ag含量的提高SnSe薄膜中Ag3Sn相含量增多，即載流子濃度增大，因此電阻率隨這Ag含量的提高而減小。圖4 不同Ag含量SnSe薄膜的電阻率與溫度的關(guān)系
本文編號(hào)：3236090
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