金屬-有機(jī)框架材料（MOFs）是一類以金屬或金屬團(tuán)簇為節(jié)點(diǎn)通過有機(jī)配體相連接的空曠骨架多孔材料。MOFs具有豐富的孔道、結(jié)構(gòu)可設(shè)計、結(jié)構(gòu)清晰等優(yōu)點(diǎn),這使得MOFs在催化領(lǐng)域中得到了極大的關(guān)注。其中MOFs負(fù)載金屬納米催化劑（M/MOFs）由于其展現(xiàn)出的優(yōu)異催化性能使其在近些年來得到了迅速的發(fā)展。然而與金屬氧化物負(fù)載金屬納米催化劑相比,人們對M/MOFs的合成、結(jié)構(gòu)以及催化性能間關(guān)系的理解仍然不夠。此外,MOFs的合成大部分都是在溶劑熱條件下進(jìn)行,需要使用大量的有機(jī)溶劑,這使得MOFs的生產(chǎn)成本較高同時也對環(huán)境造成了一定的危害,限制了 MOFs在催化中的應(yīng)用。為此本論文進(jìn)行了以下研究:（1）采用常用的NaBH4和H2還原制備了兩種UiO-66負(fù)載Pt催化劑（Pt/UiO-66）,并探討了它們催化CO氧化性能。論文探討了不同還原方法對催化劑結(jié)構(gòu)的影響以及催化劑結(jié)構(gòu)與催化性能間的關(guān)系。結(jié)果表明,NaBH4（Pt/UiO-66-NaBH4）和 H2（Pt/UiO-66-H2）還原都能獲得高分散的 UiO-66 載Pt催化劑,且兩種催化劑展現(xiàn)了相當(dāng)?shù)腃O氧化活性。將兩種催化劑用于CO氧化的穩(wěn)定性... 

【文章來源】：南昌大學(xué)江西省 211工程院校

【文章頁數(shù)】：62 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖１．１?ＭＯＦｓ的構(gòu)造說明［１］??此外，金屬納米顆粒（ＭＮＰｓ）具有小尺寸，高活性和獨(dú)特的理化特性，在??催化領(lǐng)域應(yīng)用廣泛［４］

?第１章緒論???■?．１？＾＊?－?＊?Ｆｕｎｃｔｉｏｎａｌ?ｇｒｏｕｐｓ??Ｏｒｇａｎｉｃ?ｌｉｇａｎｄｓ?＿??ｆ％＃??Ｍｅｔａ！?ｎｏｄｅｓ?ｆ?ｔ?Ｐｏｒｅ?ｓｐａｃｅ??圖１．１?ＭＯＦｓ的構(gòu)造說明［１］??此外，金屬納米顆粒（ＭＮＰｓ）具有小尺寸，高活性和獨(dú)特的理化特性，在??催化領(lǐng)域應(yīng)用廣泛［４］。但由于ＭＮＰｓ高表面能和較大的表面，使其處于熱力學(xué)不??穩(wěn)定狀態(tài)，極易發(fā)生聚集并失去催化活性［５］。為了避免聚集，將ＭＮＰｓ負(fù)載在載??體上是有效的策略［６］?［７］?［８］。近些年來，以ＭＯＦｓ為載體負(fù)載ＭＮＰｓ設(shè)計開發(fā)出了??很多性能出色的催化劑，且被廣泛用于各種反應(yīng)。本論文將對幾類常用的ＭＯＦｓ??載體合成的負(fù)載型催化劑以及它們在催化反應(yīng)中的應(yīng)用進(jìn)行介紹。??１．２．１?ＭＩＬ?系列??ＭＩＬ系列是由法國的Ｆｄｒｅｙ等人最先合成［９］，該系列可以根據(jù)金屬簇和配體??的種類分為兩大類，其中一類是過渡金屬元素和戊二酸、玻珀酸等二元羧酸合??成的；另一類是由三價鉻、鐵、鋁或釩等金屬與對苯二甲酸或均苯三甲酸等狻??酸合成［１＼ＭＩＬ系列材料因其穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)，巨大的孔隙率引起了極大的關(guān)注［１１］。??Ｒｕ＠ＭＩＬ－１０１?Ｐｄ＠ＭＩＬ－１０１??？Ｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎ?ｏｆ?＾?．Ｐｈｅｎ〇ｌ?ｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎ?－ＷＩＢＫ?ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ??ｆ?ｉｒｆｉｉｒａｉ＂?＊Ｓｕｚｕｋｔ－Ｍｉｙａｕｒａ?ｃｏｕｐｌｉｎｇ?＊Ｕｌｉｍａｎ?ｃｏｕｐｌｉｎｇ??—龜－Ａｌｃｏｈｏｌ?ｏｘＫＪａｔ．ｏｒ??＾?ｓｔｏｒａ９ｅ?｛ｓｐ，ｌｔｏｖｅｒ，??Ｒｕ－Ｐｔ＠ＭＩＬ－１０１

Ｆ－６７??為載體，ＣＯ轉(zhuǎn)化率在１２０、１９０和２２０?°Ｃ下達(dá)到１００％；以ＺＩＦ－８為載體，在１９０、??２３０和２７０?°Ｃ下達(dá)到１００％。Ｃｈｏｉ等人在中空ＺＩＦ結(jié)構(gòu)上負(fù)載了?ＰｄＣｏ納米粒子??并用于硝基芳烴的還原，催化劑展現(xiàn)了很高的催化活性和穩(wěn)定性（反應(yīng)的ＴＯＦ值??為５７．３?ｍｉｎ＇?５次循環(huán)后轉(zhuǎn)化率沒有明顯降低）［２２］。??？?？＿播??ＺＩＦ－２?ＺＩＦ－３?ＺＩＦ－４?ＺＩＦ－５??繼??ＺＩＦ－６?ＺＩＦ－８?ＺＩＦ－１０?ＺＩＦ－１１??圖１．３?—系列ＺＩＦ材料的結(jié)構(gòu)示意圖？??１．２．３?ＩＲＭＯＦ?系列??ＩＲＭＯＦ是由分離的次級結(jié)構(gòu)單元［Ｚｎ４〇ｆ＋無機(jī)基團(tuán)與一系列芳香羧酸配體，??以八面體形式橋連自組裝而成的微孔晶體材料［２３］。因其合成簡單不僅在氣體儲??存方面應(yīng)用廣泛，作為載體也備受關(guān)注［２４］。??Ｔａｎｇ等人通過溶劑熱法合成了?Ｐｄ＠ＩＲＭＯＦ－３?（Ｚｎ）納米催化劑。在合成過??程中，ＰＶＰ的加入不僅可以穩(wěn)定Ｐｄ納米粒子，還提供了將ＩＲＭＯＦ－３前體吸附??４??


本文編號：3222288