隨著電子封裝技術(shù)的發(fā)展,電子產(chǎn)品的微型化造成了電子產(chǎn)品在高頻工作下的熱量累積無(wú)法及時(shí)散出,限制了電子產(chǎn)品的進(jìn)一步發(fā)展,環(huán)氧樹脂作為一種常用的電子封裝材料由于其本身的低熱導(dǎo)率和性能缺陷限制了其在高性能封裝領(lǐng)域的應(yīng)用,因此制備具有高熱導(dǎo)率高性能的環(huán)氧樹脂基復(fù)合材料對(duì)于電子產(chǎn)品的進(jìn)一步發(fā)展具有重要意義。本文采用有機(jī)硅改性環(huán)氧樹脂改善環(huán)氧樹脂性能缺陷并以此為基體添加Al₂O₃和石墨作為導(dǎo)熱填料制備了一系列復(fù)合材料。主要內(nèi)容如下:采用與環(huán)氧樹脂混溶性好帶有反應(yīng)性基團(tuán)的SH-023-7與陶氏332共混制備了有機(jī)硅改性環(huán)氧樹脂,通過(guò)對(duì)材料的導(dǎo)熱性能、DSC、TGA的分析表征,SH-023-7含量為15%時(shí),改性樹脂的熱導(dǎo)率最大為0.25W/（m·K）,相比純的環(huán)氧樹脂有所提高,有機(jī)硅加入降低了環(huán)氧樹脂的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度,增加了材料的柔性和可加工性能,提高了環(huán)氧樹脂的熱穩(wěn)定性。本文采用多巴胺表面修飾Al₂O₃粒子并與SEP樹脂共混制備導(dǎo)熱復(fù)合材料,通過(guò)對(duì)材料的導(dǎo)熱性能、FTIR、XRD、SEM、TEM、DSC、TGA... 

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【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

圖1.1雙酚A型環(huán)氧樹脂

電子、聲子和光子都可以作為固體導(dǎo)熱的載體。晶體材料主要依靠晶格振動(dòng)來(lái)傳遞熱量,晶格振動(dòng)是量子化的,通常被稱作聲子。非晶體材料具有遠(yuǎn)程無(wú)序,近程有序的結(jié)構(gòu),通�？梢詫⑵湟曌骶ЯO細(xì)的晶體材料。因此,聚合物材料主要依靠聲子來(lái)進(jìn)行傳熱。當(dāng)熱量傳遞到聚合物分子鏈時(shí)引起原子的振動(dòng),熱量得以傳遞,熱量在傳遞過(guò)程中也會(huì)引起聚合物分子鏈中原子的無(wú)序振動(dòng)和旋轉(zhuǎn),這顯著降低了聚合物材料的導(dǎo)熱性,聚合物材料的熱傳導(dǎo)機(jī)理如圖1.2所示。目前填充型導(dǎo)熱高分子材料導(dǎo)熱機(jī)理的理論主要有三種:導(dǎo)熱通路理論、逾滲理論和熱彈性系數(shù)理論。最為普遍的是導(dǎo)熱通路理論,其主要內(nèi)容是復(fù)合材料的熱導(dǎo)率取決于基體和填料間協(xié)同作用,填料含量低時(shí)聚合物基體是連續(xù)相,填料是分散相,基體與填料形成海島結(jié)構(gòu),填料被聚合物基體所包覆,隨著填料的添加,填料之間相互接觸形成局部導(dǎo)熱通道。若繼續(xù)增加填料,局部的導(dǎo)熱通道相互連接貫穿,基體和填料都成為連續(xù)相,填料形成的導(dǎo)熱通道與基體相互貫穿使導(dǎo)熱性能大大提升。Li Jing[15]等人采用碳纖維制備了高效導(dǎo)熱涂層,填料相互重疊形成通道,當(dāng)填料含量為12.3%時(shí),熱導(dǎo)率達(dá)到1.61W/(m·K),將其涂附在發(fā)動(dòng)機(jī)氣缸以測(cè)試其散熱性能,15分鐘后與沒(méi)有涂層的氣缸相比溫差達(dá)到15℃,散熱效果明顯。但是這種機(jī)理無(wú)法解釋熱導(dǎo)率隨導(dǎo)熱填料的添加熱導(dǎo)率急劇增加的逾滲行為,也無(wú)法解釋復(fù)合材料熱導(dǎo)率隨粒徑減小而降低的現(xiàn)象,由于導(dǎo)熱通路理論早期是類比于導(dǎo)電而形成導(dǎo)熱鏈,而復(fù)合材料的電導(dǎo)率會(huì)由于填料粒徑小分散好而形成更好的導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)而升高,但是復(fù)合材料的熱導(dǎo)率卻與之相反。用于解釋填充型導(dǎo)熱高分子材料導(dǎo)熱機(jī)理的理論還有逾滲理論,類似于填充型導(dǎo)電高分子材料的逾滲現(xiàn)象,但這種理論存在爭(zhēng)議,導(dǎo)電填料與聚合物的電導(dǎo)率相差很大,而熱導(dǎo)率卻相差幅度不大,研究者認(rèn)為過(guò)小的差異使復(fù)合材料不足以產(chǎn)生導(dǎo)熱逾滲現(xiàn)象,普通填料即使在填料用量很寬的范圍內(nèi)也很難觀察到逾滲現(xiàn)象,只有具有極高熱導(dǎo)率的填料粒子才可以觀察到逾滲現(xiàn)象,逾滲轉(zhuǎn)變點(diǎn)附近的聚合物電導(dǎo)率急劇升高,而聚合物的熱導(dǎo)率變化幅度卻不大,電子由于隧道效應(yīng)可以穿過(guò)聚合物勢(shì)壘而導(dǎo)電,但聲子卻不能,填料與聚合物基體間存在巨大的界面熱阻,即使填料含量在逾滲轉(zhuǎn)變點(diǎn)以上熱導(dǎo)率依然很低。

熱彈性系數(shù)理論的主要內(nèi)容將熱導(dǎo)率看作是聲子傳熱過(guò)程的熱彈性系數(shù),復(fù)合材料熱導(dǎo)率并不是一個(gè)依賴于路徑的性質(zhì),而應(yīng)當(dāng)是一種取決于材料整體特性的宏觀性質(zhì)[17]。復(fù)合材料熱導(dǎo)率提高是由于復(fù)合材料體系整體熱彈性的組合增強(qiáng)所造成。復(fù)合材料的熱導(dǎo)率隨著導(dǎo)熱填料的添加不會(huì)發(fā)生急劇增加,而是呈現(xiàn)逐漸增加的趨勢(shì)。圖1.3為復(fù)合材料熱振動(dòng)增強(qiáng)示意圖,圖中含有黑粗折線的橢圓代表導(dǎo)熱填料,細(xì)折線代表基體樹脂,小空橢圓代表空隙和雜質(zhì)等結(jié)構(gòu)缺陷。導(dǎo)熱填料和基體樹脂分別是具有不同熱導(dǎo)率的兩相。聲子的傳播和波相似,聲子在填料與基體的界面處會(huì)由于反射、干涉、折射或者阻滯等現(xiàn)象發(fā)生散射。在材料的缺陷處會(huì)加劇聲子散射。填料與基體之間的界面會(huì)顯著降低復(fù)合材料的熱導(dǎo)率。由于小粒徑填料較大粒徑填料有更大的比表面積,會(huì)造成更多的聲子傳遞界面,存在更大的界面熱阻。因此這種理論很好解釋了復(fù)合材料熱導(dǎo)率會(huì)隨填料粒徑減小而降低的現(xiàn)象。但復(fù)合材料熱導(dǎo)率的逾滲現(xiàn)象依然無(wú)法用這種理論來(lái)解釋。聚合物納米復(fù)合材料也觀察到了在電逾滲閾值下的類似導(dǎo)電聚合物的熱逾滲行為,但是熱性能與電性能有很大不同,聚合物的電性能很差可以忽略,只有導(dǎo)電填料有利于導(dǎo)電,在熱情況下,沒(méi)有絕對(duì)的熱絕緣體,聚合物基質(zhì)不能被忽略,這種行為的更基本原因是由于界面熱阻或者組分的固有熱導(dǎo)率,與幾何因素有關(guān),熱逾滲行為沒(méi)有明確的證據(jù)來(lái)證明。因此,在激烈的爭(zhēng)論中,這種復(fù)合材料的增強(qiáng)是否應(yīng)該根據(jù)熱逾滲或有效介質(zhì)理論進(jìn)行解釋仍然是一個(gè)問(wèn)題[18]。

【參考文獻(xiàn)】：
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