本文關(guān)鍵詞：碳化硅納米線柔性復(fù)合薄膜的制備及光電催化分解水性能研究，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：閃鋅礦結(jié)構(gòu)碳化硅(3C-SiC)具有合適的禁帶寬度(2.4 eV)、優(yōu)良的化學(xué)穩(wěn)定性、高的載流子遷移率及環(huán)境友好等特點,在光催化領(lǐng)域擁有潛在的應(yīng)用前景。為了提高碳化硅光催化分解水制氫的轉(zhuǎn)化效率,科研工作者采用了貴金屬負載、納米碳材料修飾、設(shè)計獨特的結(jié)構(gòu)及組建異質(zhì)結(jié)等多種方法�；诰�(3,4-乙撐二氧噻吩)/聚(苯乙烯磺酸)(PEDOT/PSS)具有良好的空穴傳導(dǎo)能力以及石墨相氮化碳(g-C_3N_4)具有快速電子轉(zhuǎn)移、合適的能帶位置、低成本、高的化學(xué)穩(wěn)定性等優(yōu)點,本論文設(shè)計合成了PEDOT/PSS或g-C_3N_4改性的碳化硅納米線柔性復(fù)合薄膜,并考察了其光電催化分解水制氫性能。采用溶膠凝膠/碳熱還原法制備超長3C-SiC納米線,并設(shè)計合成了SiC-PEDOT/PSS納米線柔性復(fù)合薄膜和SiC/g-C_3N_4納米線柔性復(fù)合薄膜。利用X射線衍射儀(XRD)、場發(fā)射掃描電鏡(FESEM)、透射電鏡(TEM)、X射線光電子能譜(XPS)、傅里葉變換紅外光譜(FTIR)、紫外-可見吸收光譜(Uv-vis)以及熒光光譜(PL)等手段研究了復(fù)合薄膜的形貌、結(jié)構(gòu)、成分及光學(xué)性質(zhì)等特征;分析了復(fù)合薄膜的光電化學(xué)性能和光催化制氫性能;探討了碳化硅納米線柔性復(fù)合薄膜的光生電子-空穴對分解水制氫機理。主要結(jié)論如下:以SiC納米線和PEDOT/PSS為原料,利用共混法和真空抽濾法制備了網(wǎng)狀交聯(lián)結(jié)構(gòu)Si C-PEDOT/PSS納米線柔性復(fù)合薄膜。研究了SiC-PEDOT/PSS復(fù)合薄膜的光電化學(xué)性能和光解水制氫性能。結(jié)果表明,當偏置電壓為0.6 V(vs.Ag/AgCl)、PEDOT/PSS含量為4.5 wt%時,復(fù)合電極光照下的電流密度達到最大0.53 mA/cm2,高于純SiC納米線電極光照下的電流密度(0.12 mA/cm2);SiC-PEDOT/PSS復(fù)合電極具有良好的光響應(yīng)能力,并且經(jīng)過4000 s光電化學(xué)測試后依然保持穩(wěn)定的電流密度;光電轉(zhuǎn)換效率(incident photon to current conversion efficiency,IPCE)測試顯示該復(fù)合電極具有比純SiC電極更高的光電轉(zhuǎn)換效率。當PEDOT/PSS含量為4.5 wt%時,納米線復(fù)合薄膜的產(chǎn)氫速率達到100.7μmol g-1 h-1,是純SiC納米線制氫速率的1.5倍,而且經(jīng)過15 h循環(huán)制氫反應(yīng)后的產(chǎn)氫量沒有明顯的減小。由于PEDOT/PSS是良好的空穴導(dǎo)體,因此當復(fù)合光催化劑受光輻射激發(fā)產(chǎn)生光生電荷時,光生空穴就會從SiC價帶不斷地向PEDOT/PSS遷移,從而促進了光生載流子的有效分離,進而提高了催化劑的光催化活性。以SiC納米線和三聚氰胺為原料,利用高溫裂解法和真空抽濾法制備了核殼結(jié)構(gòu)SiC/g-C_3N_4納米線柔性復(fù)合薄膜。研究了SiC/g-C_3N_4復(fù)合薄膜的光電化學(xué)性能和光解水制氫性能。結(jié)果表明,當偏置電壓為0.6 V(vs.Ag/AgCl)、g-C_3N_4含量為3 wt%時,復(fù)合電極光照下的電流密度達到最大0.62 mA/cm2,高于純SiC納米線電極光照下的電流密度(0.12mA/cm2);SiC/g-C_3N_4復(fù)合電極具有良好的光響應(yīng)能力,且經(jīng)過4000 s光電化學(xué)測試后依然保持良好的穩(wěn)定性;IPCE測試表明該復(fù)合電極具有比純SiC電極更高的光電轉(zhuǎn)換效率。當g-C_3N_4含量為3 wt%時,納米線復(fù)合薄膜的產(chǎn)氫速率達到175.3μmol g-1 h-1,是純SiC納米線制氫速率的2.6倍,而且經(jīng)過15 h循環(huán)制氫反應(yīng)后的產(chǎn)氫量沒有明顯的減小。由于g-C_3N_4的最低未占分子軌道(lowest unoccupied molecular orbital,LUMO)能級位置高于SiC的導(dǎo)帶位置,g-C_3N_4的最高已占分子軌道(highest occupied molecular orbital,HOMO)能級位置低于SiC的價帶位置,所以g-C_3N_4受光激發(fā)產(chǎn)生的光生電子比較容易轉(zhuǎn)移至SiC,與SiC本身產(chǎn)生的光生電子共同作用光解水制氫,與此同時SiC產(chǎn)生的光生空穴能夠遷移至g-C_3N_4,進而促進了光生電子-空穴對的分離,提高了催化劑的光解水制氫效率。
【關(guān)鍵詞】：SiC納米線 SiC-PEDOT/PSS柔性復(fù)合薄膜 SiC/g-C_3N_4柔性復(fù)合薄膜 分解水 光電催化
【學(xué)位授予單位】：浙江理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TB383.2
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 第一章 緒論12-29
• 1.1 引言12
• 1.2 碳化硅的結(jié)構(gòu)性質(zhì)和光催化原理12-15
• 1.2.1 碳化硅的結(jié)構(gòu)性質(zhì)12-13
• 1.2.2 光催化原理13-15
• 1.3 影響碳化硅光催化的因素15-16
• 1.3.1 晶體結(jié)構(gòu)15
• 1.3.2 晶粒尺寸15
• 1.3.3 能帶位置15-16
• 1.3.4 表面特性16
• 1.4 提高碳化硅光催化的途徑16-19
• 1.4.1 貴金屬沉積17
• 1.4.2 構(gòu)建異質(zhì)結(jié)17-18
• 1.4.3 離子摻雜18
• 1.4.4 添加犧牲劑18-19
• 1.5 光催化分解水制氫的研究現(xiàn)狀19-22
• 1.5.1 半導(dǎo)體光催化分解水制氫的研究現(xiàn)狀19-21
• 1.5.2 碳化硅光催化分解水制氫的研究現(xiàn)狀21-22
• 1.6 課題研究意義、目的與內(nèi)容22-24
• 1.6.1 課題研究的意義與目的22
• 1.6.2 課題研究內(nèi)容22-24
• 參考文獻24-29
• 第二章 實驗及表征方法29-35
• 2.1 實驗材料29-30
• 2.2 實驗設(shè)備30
• 2.3 樣品制備30-31
• 2.3.1 SiC納米線的制備30-31
• 2.3.2 SiC納米紙的制備31
• 2.3.3 SiC-PEDOT/PSS復(fù)合薄膜的制備31
• 2.3.4 SiC/g-C_3N_4復(fù)合薄膜的制備31
• 2.4 表征方法31-35
• 2.4.1 光電化學(xué)性能測試31-32
• 2.4.2 光催化制氫性能測試32-33
• 2.4.3 X射線衍射分析(XRD)33
• 2.4.4 掃描電子顯微鏡(SEM)33
• 2.4.5 透射電子顯微鏡(TEM)33
• 2.4.6 X射線光電子能譜(XPS)33
• 2.4.7 傅里葉變換紅外光譜(FTIR)33
• 2.4.8 紫外-可見吸收光譜(Uv-vis)33-34
• 2.4.9 光致發(fā)光光譜(PL)34-35
• 第三章 SiC-PEDOT/PSS復(fù)合薄膜的制備及光電催化分解水性能研究35-55
• 3.1 引言35
• 3.2 實驗部分35-36
• 3.3 結(jié)果與討論36-50
• 3.3.1 SiC納米紙的XRD分析36
• 3.3.2 SiC納米紙的TEM分析36-37
• 3.3.3 SiC納米紙的數(shù)碼照分析37-38
• 3.3.4 SiC-PEDOT/PSS的XRD分析38
• 3.3.5 SiC-PEDOT/PSS的數(shù)碼照分析38-39
• 3.3.6 SiC-PEDOT/PSS的SEM分析39-40
• 3.3.7 SiC-PEDOT/PSS的XPS分析40-41
• 3.3.8 SiC-PEDOT/PSS的FTIR分析41-42
• 3.3.9 SiC-PEDOT/PSS的Uv-vis分析42-43
• 3.3.10 SiC-PEDOT/PSS的PL分析43-44
• 3.3.11 SiC-PEDOT/PSS的光催化分解水制氫性能研究44-45
• 3.3.12 SiC-PEDOT/PSS的光電化學(xué)性能研究45-49
• 3.3.13 SiC-PEDOT/PSS的制氫機理研究49-50
• 3.4 本章小結(jié)50-52
• 參考文獻52-55
• 第四章 SiC/g-C_3N_4復(fù)合薄膜的制備及光電催化分解水性能研究55-72
• 4.1 引言55
• 4.2 實驗部分55
• 4.3 結(jié)果與討論55-67
• 4.3.1 SiC/g-C_3N_4的XRD分析55-56
• 4.3.2 SiC/g-C_3N_4的數(shù)碼照分析56-57
• 4.3.3 SiC/g-C_3N_4的TEM分析57-58
• 4.3.4 SiC/g-C_3N_4的的XPS分析58-59
• 4.3.5 SiC/g-C_3N_4的FTIR分析59-60
• 4.3.6 SiC/g-C_3N_4的Uv-vis分析60
• 4.3.7 SiC/g-C_3N_4的PL分析60-61
• 4.3.8 SiC/g-C_3N_4的光催化分解水制氫性能研究61-62
• 4.3.9 SiC/g-C_3N_4的光電化學(xué)性能研究62-66
• 4.3.10 SiC/g-C_3N_4的制氫機理研究66-67
• 4.4 本章小結(jié)67-69
• 參考文獻69-72
• 第五章 結(jié)論與展望72-74
• 碩士期間學(xué)術(shù)成果74-75
• 致謝75

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