具有螢石衍生結(jié)構(gòu)的A₂B₂O₇燒綠石因其優(yōu)異的物理化學(xué)穩(wěn)定性和抗輻照性能而被看作是新一代高放射性核廢料的候選固化基材,在核能領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用前景,因此,它們?cè)谳椪窄h(huán)境下的結(jié)構(gòu)行為以及耐輻照性能是當(dāng)前研究的熱點(diǎn)課題。從Ln2O3-Ti O2（Ln為稀土元素）二元相圖中可以發(fā)現(xiàn),對(duì)于鈦酸鹽來(lái)說(shuō)燒綠石相可存在于較大的化學(xué)組分范圍內(nèi),對(duì)應(yīng)的化合物具有非化學(xué)計(jì)量比,化學(xué)式為L(zhǎng)n2+xTi2-xO7-x/2,x為組分參數(shù)。本論文首次系統(tǒng)性地研究了非化學(xué)計(jì)量鈦酸鹽燒綠石Ln2+xTi2-xO7-x/2（Ln=Er,Lu;x=0-0.667）的制備、微觀結(jié)構(gòu)和離子束輻照效應(yīng),主要涉及兩個(gè)方面的問(wèn)題:（1）非化學(xué)計(jì)量對(duì)鈦酸鹽燒綠石的微觀結(jié)構(gòu)與耐輻照性能的影響;（2）在不同能量、質(zhì)量的離子束輻照下,Lu2Ti2O7燒綠石的離子束“頻譜”效應(yīng)。通過(guò)高溫固相反應(yīng)法制備了多晶Ln2+xTi2-xO7-x/2（Ln=Er,Lu;x=0-0.667）燒綠石樣品,利用X射線衍射技術(shù)和激光拉曼散射光譜對(duì)材料的微觀結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征,結(jié)果表明所制備的非化學(xué)計(jì)... 

【文章來(lái)源】：蘭州大學(xué)甘肅省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁(yè)數(shù)】：130 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 研究背景
        1.1.1 放射性核廢物的分類(lèi)與危害
        1.1.2 放射性核廢物的處理與處置
            1.1.2.1 放射性核廢物的處理策略
            1.1.2.2 放射性核廢物的固化技術(shù)
        1.1.3 高放廢物對(duì)固化體的影響
            1.1.3.1 電離與電子激發(fā)
            1.1.3.2 碰撞過(guò)程
            1.1.3.3 嬗變與氣體產(chǎn)生
    1.2 研究現(xiàn)狀
        1.2.1 燒綠石的輻照效應(yīng)研究現(xiàn)狀
        1.2.2 T-C相圖與燒綠石耐輻照性能的關(guān)系
        1.2.3 鈦酸鹽燒綠石的T-C相圖與非化學(xué)計(jì)量比
        1.2.4 離子束“頻譜”效應(yīng)
    1.3 本論文的研究意義及內(nèi)容
第二章 基礎(chǔ)知識(shí)
    2.1 固化體輻照效應(yīng)的研究方法
        2.1.1 錒系元素包容技術(shù)
        2.1.2 γ 輻照技術(shù)
        2.1.3 中子輻照技術(shù)
        2.1.4 離子束輻照技術(shù)
    2.2 入射離子與固體相互作用
        2.2.1 入射離子的慢化與能量損失
        2.2.2 入射離子的射程與濃度
    2.3 輻照引起缺陷產(chǎn)生及微觀結(jié)構(gòu)演變
        2.3.1 級(jí)聯(lián)碰撞與原子離位閾能
        2.3.2 平均原子離位與輻照損傷劑量
        2.3.3 輻照引起缺陷產(chǎn)生
        2.3.4 輻照引起微觀結(jié)構(gòu)演變
            2.3.4.1 體積變化
            2.3.4.2 非晶化
    2.4 非化學(xué)計(jì)量鈦酸鹽燒綠石的結(jié)構(gòu)
        2.4.1 燒綠石的晶體結(jié)構(gòu)
        2.4.2 非化學(xué)計(jì)量鈦酸鹽燒綠石的結(jié)構(gòu)
        2.4.3 非化學(xué)計(jì)量燒綠石中的能量問(wèn)題
第三章 實(shí)驗(yàn)方法
    3.1 樣品制備
        3.1.1 原料干燥
        3.1.2 混料、球磨與壓片
        3.1.3 初次燒結(jié)
        3.1.4 二次球磨與壓片
        3.1.5 二次燒結(jié)
        3.1.6 切割拋光
    3.2 離子束輻照實(shí)驗(yàn)
        3.2.1 輻照實(shí)驗(yàn)平臺(tái)
        3.2.2 輻照實(shí)驗(yàn)條件
    3.3 SRIM程序模擬
        3.3.1 SRIM程序介紹
        3.3.2 SRIM模擬細(xì)節(jié)
    3.4 樣品結(jié)構(gòu)表征技術(shù)
        3.4.1 X射線衍射分析
        3.4.2 掠入射X射線衍射分析
        3.4.3 激光拉曼光譜分析
2+xTi_2-xO_7-x/2 燒綠石的離子束輻照效應(yīng)研究">第四章 Er_2+xTi_2-xO_7-x/2 燒綠石的離子束輻照效應(yīng)研究
2+xTi_2-xO_7-x/2 樣品的結(jié)構(gòu)表征">    4.1 Er_2+xTi_2-xO_7-x/2 樣品的結(jié)構(gòu)表征
        4.1.1 X射線衍射表征
        4.1.2 激光拉曼光譜分析
        4.1.3 非化學(xué)計(jì)量燒綠石的合成過(guò)程
    4.2 SRIM模擬結(jié)果
    4.3 輻照實(shí)驗(yàn)結(jié)果
    4.4 實(shí)驗(yàn)結(jié)果討論
        4.4.1 無(wú)序化與晶格腫脹
        4.4.2 非晶化過(guò)程
    4.5 本章小結(jié)
2+xTi_2-xO_7-x/2 燒綠石的離子束輻照效應(yīng)研究">第五章 Lu_2+xTi_2-xO_7-x/2 燒綠石的離子束輻照效應(yīng)研究
2+xTi_2-xO_7-x/2 樣品的結(jié)構(gòu)表征">    5.1 Lu_2+xTi_2-xO_7-x/2 樣品的結(jié)構(gòu)表征
    5.2 SRIM模擬結(jié)果
    5.3 輻照實(shí)驗(yàn)結(jié)果
    5.4 實(shí)驗(yàn)結(jié)果討論
        5.4.1 非晶化機(jī)制
        5.4.2 組分對(duì)抗非晶化性能的影響
        5.4.3 輻照誘導(dǎo)晶格腫脹效應(yīng)
        5.4.4 基于原子層狀模型的解釋
    5.5 本章小結(jié)
2Ti₂O₇燒綠石的離子束“頻譜”效應(yīng)研究">第六章 Lu₂Ti₂O₇燒綠石的離子束“頻譜”效應(yīng)研究
    6.1 SRIM模擬
    6.2 離子束輻照實(shí)驗(yàn)
    6.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果
    6.4 離子種類(lèi)對(duì)輻照效應(yīng)的影響
        6.4.1 離子種類(lèi)對(duì)非晶化機(jī)制的影響
        6.4.2 離子種類(lèi)對(duì)晶格腫脹效應(yīng)的影響
    6.5 實(shí)驗(yàn)結(jié)果討論
        6.5.1 基于缺陷分布的討論
        6.5.2 基于碰撞級(jí)聯(lián)的討論
    6.6 本章小結(jié)
第七章 總結(jié)與展望
    7.1 總結(jié)
    7.2 展望
參考文獻(xiàn)
在學(xué)期間的科研成果
致謝


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Properties of phosphate glass waste forms containing fluorides from a molten salt reactor[J]. Ya-Ping Sun,Xiao-Bin Xia,Yan-Bo Qiao,Zhong-Qi Zhao,Hong-Jun Ma,Xue-Yang Liu,Zheng-Hua Qian.  Nuclear Science and Techniques. 2016(03)
[2]未來(lái)先進(jìn)核裂變能——ADS嬗變系統(tǒng)[J]. 詹文龍,徐瑚珊.  中國(guó)科學(xué)院院刊. 2012(03)



本文編號(hào)：3152710