負(fù)載Rh的雙親性中空多孔納米材料的設(shè)計合成及綠色催化性能表征
發(fā)布時間:2021-04-15 20:39
在過去的幾十年,湖泊、海洋大面積遭受化學(xué)污染。環(huán)境問題在生產(chǎn)、生活中受到各界密切關(guān)注,尋求更安全、清潔、環(huán)保和綠色可持續(xù)的化學(xué)反應(yīng)過程是大勢所趨。在有機反應(yīng)中,有機物和水的相溶性較差且反應(yīng)中間體容易受到水的強親核性影響,導(dǎo)致大部分反應(yīng)的效率不容樂觀,使得絕大多數(shù)有機反應(yīng)過程強調(diào)無水體系。實際上以水作溶劑,具有廉價、低溫、低壓、低毒、不易燃燒和爆炸的特點,是有機反應(yīng)的理想反應(yīng)條件。水是二氯甲烷等被廣泛應(yīng)用的有機溶劑無法比擬的、最有潛力的綠色溶劑。在此基礎(chǔ)上,設(shè)計以水為溶劑進行反應(yīng)的固體催化劑是很有必要的。傳統(tǒng)的加氫還原反應(yīng)是在高壓反應(yīng)釜里高溫進行的,這通常伴隨著巨大的風(fēng)險和有毒的易燃溶劑。雖然轉(zhuǎn)移加氫法為硝基芳烴的還原提供了一種有吸引力的選擇路徑,其中肼被用作還原劑,但肼的細(xì)胞毒性在技術(shù)上和經(jīng)濟上都是一個挑戰(zhàn)。本論文通過摻雜修飾了雙親性介孔硅材料,探究所得材料在溫和條件下還原硝基芳烴的綠色催化效率和選擇性。我們采用文獻(xiàn)報道的方法制備出聚苯并惡嗪球PB,然后通過添加正硅酸四乙酯制備出包覆介孔二氧化硅殼層的納米球PB@SiO2。在惰性氣氛下,高溫煅燒納米球,聚合物熱解形...
【文章來源】:吉林大學(xué)吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:71 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【部分圖文】:
圖1.1分層中空納米結(jié)構(gòu)反應(yīng)器原理圖[6]
第1章緒論3電化學(xué)儲能對于實現(xiàn)可再生和可持續(xù)能源的利用極為重要,對高能量和功率密度、長期穩(wěn)定性、安全性和低成本的儲能裝置的需求越來越大。在過去的十年中,為達(dá)到這些要求特別是在高級電極材料的設(shè)計中已進行了大量的研究工作。中空多孔納米材料由于其獨特的性質(zhì),如高的表面體積比,封裝能力,以及突出的化學(xué)和熱穩(wěn)定性,被認(rèn)為是高級儲能應(yīng)用的替代電極材料,廣泛應(yīng)用于超級電容器(SCS)、鋰離子電池(LIBS)、鈉離子電池(SIB)和鋰硫電池(LSB)中。多孔空心納米結(jié)構(gòu)可以縮短電解質(zhì)離子在電極材料中的擴散長度,提高其電化學(xué)容量和能力。此外,較大的表面可以增加電極與電解質(zhì)的接觸面積,可以更充分地利用活性物質(zhì)。圖1.2電化學(xué)儲能的HCS及其衍生物種類[13]Zhang課題組總結(jié)了大量具有不同結(jié)構(gòu)的中空碳納米(HCS)衍生材料[13](如圖1.2所示),提供了用于電化學(xué)儲能的HCS衍生納米材料的全面概述。HCS衍生納米材料分為兩大類,HCS(單殼、雙殼、多殼和蛋黃-殼)和HCS基雜化材料(HCS支撐、HCS涂層、三明治等)。
第1章緒論4超級電容器又稱電化學(xué)電容器,由于其功率密度高、充放電迅速、使用壽命長、操作方便安全等優(yōu)點,常被認(rèn)為是一類很有前途的儲能器件。根據(jù)超級電容器電極的儲能機理可分為電雙層電容和贗電容兩種類型,電雙層電容是由離子在活性物質(zhì)表面的靜電吸附產(chǎn)生的,而贗電容是由活性材料表面或附近的法拉第反應(yīng)產(chǎn)生的。雙層電容器材料的電化學(xué)性能在很大程度上取決于比表面積,而贗電容器材料的電化學(xué)性能則取決于氧化還原反應(yīng)離子的插層。在電容器的應(yīng)用中受到自放電和能量密度較低的限制,中空碳納米結(jié)構(gòu)為提高電極性能開發(fā)了新的思路,而其結(jié)構(gòu)的優(yōu)化和調(diào)控仍然是目前的一大難題。鋰離子電池LIBS作為便攜式設(shè)備和電動汽車的代表性電源,它們不僅具有能量密度高和使用壽命長的優(yōu)點,在自放電速度和記憶效應(yīng)中也表現(xiàn)出優(yōu)異的性能,因此受到了廣泛關(guān)注。典型的LIB由陽極和陰極以及離子滲透膜組成。為了實現(xiàn)大容量、高速率、長壽命的LIBS,陽極的性能起著重要的作用。需要詳細(xì)考慮LIB陽極替代納米材料的運輸動力學(xué)和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性,如功能化碳、金屬氧化物和金屬硫化物。因此,具有較高理論容量的中空碳衍生納米材料可以被認(rèn)為是LIB陽極的有前途的候選材料。1.1.4環(huán)境修復(fù)中空多孔納米材料是一種具有優(yōu)異物理化學(xué)性質(zhì)的新型納米材料,廣泛應(yīng)用于生物醫(yī)學(xué)、能源和催化等領(lǐng)域[14]。此外,此材料在環(huán)境污染的控制中也起著重要作用,可吸收重金屬、抗生素和有害氣體等污染物(如圖1.3)。圖1.3中空多孔納米材料的應(yīng)用[14]
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]有序多孔過渡金屬氧化物及其負(fù)載貴金屬催化劑對揮發(fā)性有機物氧化的催化性能(英文)[J]. 劉雨溪,鄧積光,謝少華,王治偉,戴洪興. 催化學(xué)報. 2016(08)
本文編號:3140046
【文章來源】:吉林大學(xué)吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:71 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【部分圖文】:
圖1.1分層中空納米結(jié)構(gòu)反應(yīng)器原理圖[6]
第1章緒論3電化學(xué)儲能對于實現(xiàn)可再生和可持續(xù)能源的利用極為重要,對高能量和功率密度、長期穩(wěn)定性、安全性和低成本的儲能裝置的需求越來越大。在過去的十年中,為達(dá)到這些要求特別是在高級電極材料的設(shè)計中已進行了大量的研究工作。中空多孔納米材料由于其獨特的性質(zhì),如高的表面體積比,封裝能力,以及突出的化學(xué)和熱穩(wěn)定性,被認(rèn)為是高級儲能應(yīng)用的替代電極材料,廣泛應(yīng)用于超級電容器(SCS)、鋰離子電池(LIBS)、鈉離子電池(SIB)和鋰硫電池(LSB)中。多孔空心納米結(jié)構(gòu)可以縮短電解質(zhì)離子在電極材料中的擴散長度,提高其電化學(xué)容量和能力。此外,較大的表面可以增加電極與電解質(zhì)的接觸面積,可以更充分地利用活性物質(zhì)。圖1.2電化學(xué)儲能的HCS及其衍生物種類[13]Zhang課題組總結(jié)了大量具有不同結(jié)構(gòu)的中空碳納米(HCS)衍生材料[13](如圖1.2所示),提供了用于電化學(xué)儲能的HCS衍生納米材料的全面概述。HCS衍生納米材料分為兩大類,HCS(單殼、雙殼、多殼和蛋黃-殼)和HCS基雜化材料(HCS支撐、HCS涂層、三明治等)。
第1章緒論4超級電容器又稱電化學(xué)電容器,由于其功率密度高、充放電迅速、使用壽命長、操作方便安全等優(yōu)點,常被認(rèn)為是一類很有前途的儲能器件。根據(jù)超級電容器電極的儲能機理可分為電雙層電容和贗電容兩種類型,電雙層電容是由離子在活性物質(zhì)表面的靜電吸附產(chǎn)生的,而贗電容是由活性材料表面或附近的法拉第反應(yīng)產(chǎn)生的。雙層電容器材料的電化學(xué)性能在很大程度上取決于比表面積,而贗電容器材料的電化學(xué)性能則取決于氧化還原反應(yīng)離子的插層。在電容器的應(yīng)用中受到自放電和能量密度較低的限制,中空碳納米結(jié)構(gòu)為提高電極性能開發(fā)了新的思路,而其結(jié)構(gòu)的優(yōu)化和調(diào)控仍然是目前的一大難題。鋰離子電池LIBS作為便攜式設(shè)備和電動汽車的代表性電源,它們不僅具有能量密度高和使用壽命長的優(yōu)點,在自放電速度和記憶效應(yīng)中也表現(xiàn)出優(yōu)異的性能,因此受到了廣泛關(guān)注。典型的LIB由陽極和陰極以及離子滲透膜組成。為了實現(xiàn)大容量、高速率、長壽命的LIBS,陽極的性能起著重要的作用。需要詳細(xì)考慮LIB陽極替代納米材料的運輸動力學(xué)和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性,如功能化碳、金屬氧化物和金屬硫化物。因此,具有較高理論容量的中空碳衍生納米材料可以被認(rèn)為是LIB陽極的有前途的候選材料。1.1.4環(huán)境修復(fù)中空多孔納米材料是一種具有優(yōu)異物理化學(xué)性質(zhì)的新型納米材料,廣泛應(yīng)用于生物醫(yī)學(xué)、能源和催化等領(lǐng)域[14]。此外,此材料在環(huán)境污染的控制中也起著重要作用,可吸收重金屬、抗生素和有害氣體等污染物(如圖1.3)。圖1.3中空多孔納米材料的應(yīng)用[14]
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]有序多孔過渡金屬氧化物及其負(fù)載貴金屬催化劑對揮發(fā)性有機物氧化的催化性能(英文)[J]. 劉雨溪,鄧積光,謝少華,王治偉,戴洪興. 催化學(xué)報. 2016(08)
本文編號:3140046
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