發(fā)布時間：2021-04-12 16:04

　　碳點（CDs）作為一種新型的碳基熒光納米材料,由于其優(yōu)異的水溶性、低毒性、獨特的光學(xué)性能、良好的生物相容性和易于表面功能化等優(yōu)點,受到人們的廣泛關(guān)注。特別是具有多色熒光發(fā)射的碳點,在傳感、生物成像和光電器件等方面有著廣闊的應(yīng)用前景。然而,實際應(yīng)用中,多色碳點的發(fā)光顏色往往受限于特定材料的粒徑尺寸、結(jié)構(gòu)及成分等。因此,基于多色碳點熒光顏色的調(diào)諧,成功合成了具有激發(fā)和濃度雙重依賴的多色熒光碳點,并深入研究了該碳點的光學(xué)性能及其應(yīng)用,主要內(nèi)容如下:（1）使用檸檬酸和甲酰胺通過一鍋溶劑熱法成功合成了一種具有激發(fā)和濃度雙重依賴性的多色熒光碳點。該可調(diào)諧熒光碳點可以通過多通道調(diào)控（調(diào)激發(fā)波長和濃度）實現(xiàn)從藍色到紅色的全色熒光發(fā)射。我們提出了一種通過控制共軛sp²共軛域?qū)崿F(xiàn)雙重依賴碳點的高效全彩色發(fā)射的新策略。將該碳點與聚乙烯醇（PVA）溶液混合制備了多色CDs@PVA薄膜,這些具有多色發(fā)射的熒光復(fù)合材料可以應(yīng)用于發(fā)光二極管（LED）中。此外,該碳點可以通過熒光顏色的變化定性地檢測重金屬離子,為重金屬離子的檢測提供了一種簡便的策略。（2）利用與Fe³⁺響應(yīng)... 

【文章來源】：遼寧大學(xué)遼寧省 211工程院校

【文章頁數(shù)】：70 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

碳點的主要制備方法：自上而下法和自下而上法[5]

第1章引言3諧發(fā)射的碳點，其顏色從紫羅蘭到藍色、綠色、黃色、橙色和紅色，最佳發(fā)射峰分別為400、460、500、540、610和710nm（圖1-2b）。以檸檬酸、乙二醇和乙二胺封端的聚乙烯亞胺為前驅(qū)體，在反應(yīng)體系中加入適量的脫水劑磷酸或還原劑硼氫化鈉（NaBH4），以調(diào)節(jié)熒光發(fā)射峰。在檸檬酸溶液中加入NaBH4，制備了從紫色到黃色發(fā)射的碳點，在乙二醇溶液中加入磷酸，得到了從黃色到紅色發(fā)射的碳點。詳細的材料表征表明，該碳點的可調(diào)諧發(fā)射是由碳點的化學(xué)成分的變化引起的，取決于碳化過程中發(fā)生的脫氫反應(yīng)。這些合成條件改變了成核和生長過程，導(dǎo)致了更多含氧基團或含氮基團的形成，最終決定了其光致發(fā)光性質(zhì)。圖1-2不同碳源制備的多色熒光碳點的示意圖[25,26]1.2.2控制反應(yīng)條件Sun[27]等人用檸檬酸和尿素作為碳源，通過調(diào)節(jié)反應(yīng)物的比例和熱裂解溫度合成碳點，這些碳點的最大發(fā)射逐漸從藍光轉(zhuǎn)移到紅光覆蓋整個光譜。通過控制石墨化程度和表面官能團COOH，碳點的發(fā)射位置可以從430nm調(diào)諧到630nm。碳點均勻分散到環(huán)氧樹脂中，制備透明碳點@環(huán)氧復(fù)合材料，用于多色和白光發(fā)光器件。Yuan[28]等人通過控制檸檬酸和二氨基萘的融合和碳化，在200°C溶劑熱處理，不同的反應(yīng)時間或添加適量的濃硫酸，制備了從藍色到紅色的多色熒光碳點（圖1-3a）。對應(yīng)的藍色、綠色、黃色、橙色和紅色熒光發(fā)射峰位置分別為430、513、535、565和604nm。該碳點的紅移發(fā)射是由于量

第1章引言4子尺寸效應(yīng)誘導(dǎo)的碳點的帶隙躍遷引起的。該碳點直接作為發(fā)射層制備單色電致發(fā)光二極管，其穩(wěn)定的從藍色到紅色的發(fā)光顏色取決于該多色碳點的發(fā)射。Xiong[13]課題組通過調(diào)整制備的反應(yīng)溶劑，一鍋溶劑熱法合成了一系列可調(diào)諧的多色發(fā)射碳點（圖1-3b）。反應(yīng)溶劑控制了前驅(qū)體的脫水和碳化過程，從而確定了碳點sp2共軛域的大小和石墨氮的含量，最終導(dǎo)致碳點從藍色到近紅外的不同發(fā)射顏色。近紅外發(fā)射碳點具有較高的熒光量子產(chǎn)率、長期穩(wěn)定性和較低的細胞毒性，可作為體外和體內(nèi)生物成像的優(yōu)良熒光探針。圖1-3不同的反應(yīng)條件（時間、反應(yīng)溶劑）下制備多色熒光碳點的示意圖[28,13]1.2.3調(diào)整分離方法純化和尺寸分離是制備多色熒光碳點的重要步驟。常見的分離方法有超濾和離心、凝膠電泳、柱層析法。超濾[29]和離心[30]作為有效的尺寸分離技術(shù)，可單獨或一起用作分離不同尺寸的碳點。Pang及其同事[31]用碳纖維在硝酸中進行氧化，通過改變反應(yīng)時間控制表面氧化程度，然后采用超濾分離方法，收集了三個有效分離的組分，其對應(yīng)的分子量分別為<3、3–10和10–30kDa，合成了一系列熒光從藍色到紅色發(fā)射的碳點，所有碳點的發(fā)射都與激發(fā)波長無關(guān)。實驗表明碳點的發(fā)射不僅與表面氧化程度相關(guān)，而且與碳點粒徑尺寸有關(guān)。凝膠電泳是一種具有可調(diào)孔徑的分離方法，被廣泛應(yīng)用于生物學(xué)中，根據(jù)大小和電荷狀態(tài)分離蛋白質(zhì)、核酸或


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