偕胺肟基—聚丙烯腈/剝離鈉基蒙脫石復合材料的合成及對鈾的吸附性能研究
發(fā)布時間:2021-03-28 09:09
放射性污染廢水或海水中鈾酰的去除/回收是當前環(huán)境化學領域的研究熱點之一,也是核電發(fā)展亟需解決的重要問題。本工作采用原位乳液聚合技術,制備了偕胺肟基-聚丙烯腈/剝離鈉基蒙脫石復合材料(Na-Mont-APAN),并深入研究了該材料對水溶液中鈾酰的吸附性能和機理。采用XRD、FT-IR、TEM、EDS、BET、電位滴定、元素分析等技術或儀器對新合成的材料進行了詳細表征。結果發(fā)現(xiàn),使用鈉基蒙脫石直接與AN混合并聚合后,鈉基蒙脫石被剝離,形成剝離型鈉基蒙脫石/聚丙烯腈復合材料;FT-IR譜圖確認了偕胺肟基的形成;TEM和BET比表面測定結果顯示,Na-Mont-APAN表面光滑,孔隙較少,呈無定形結構,比表面積僅為4.8m2/g,且蒙脫石片層被剝離;電位滴定實驗測得材料的零點電位pHzCP為4.3,而EDS和元素分析結果說明材料的元素組成主要有C、N、H、O、Na、AlSi。批式吸附實驗表明,Na-Mont-APAN對鈾有較高的吸附容量和選擇性,但受pH、離子強度等因素的影響較大。在pH較低時,有效官能團易遭到破壞從而喪失螯合能力,因此吸附容量較低,之后吸附緩慢增加,在5.5時達到最大值。當p...
【文章來源】:蘭州大學甘肅省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:81 頁
【學位級別】:碩士
【部分圖文】:
圖1-2不同pH下的軸醜形態(tài)[W??Fig.?1-2?Uranyl?spieces?at?different?pH??
容溶液到60inL。先加入1.5mL0.5mol/L的HN03溶液,校準pH計后,在N2保??護下用0.5mol/L的NaOH溶液反滴定,儀器自動記錄NaOH用量及相應的押??值,所得滴定曲線如圖3-7所示。??"J?5.E-04?-?\??S--?V??J?S?叫??戶-4.E-03?-?I?\??3?'?'?'?'?'?-5.E-03?-I——1-^——I——I——I——1——I——I——??0?1?2?3?4?5?6?3456789?10?11?12??Volume?of?NaOH?added?(mL)?pH??圖3-7?Na-Mont-APAN的電位滴定曲線及7077/??Fig.3-6?Potentiometric?titration?curve?of?Na-Mont-APAN?and?TOTH??采用格氏圖計算反應質子總濃度和總表面位濃度化。r〇77/指反應質了總??濃度,即反滴定中每點消耗的質子總濃度(mol/L),見下式178]:??TOTH^?-(V-Veb/)?X?Cb/(F〇+V)?(3-1)??總表面位濃度可按下式計算:??//S?=?[(f^e62-F^6/)sample?-?(FeA2-f^eW)blank]?X?CV/M?(3-2)??上兩式中》朽是初始液體,總體積,^"^^是NaOH的加入體積,戶6&/和戶662是格??巧圖上兩個等當點對應的NaOH加入體積,通過格氏圖酸性一側、堿性一側的格??氏南數(shù)線性擬合獲得,可用于區(qū)分中和自由H+所需的0吐、裝面位點消耗的0化??和用于升高溶液總pH所需的OH-。sample表示滴定樣品
Fig.4-4?巨ffect?of?background?electrolyte?on?uranyl?adsorption?onto?Na-Mont-APAN??(C(/=2.1X10 ̄4mol/L,?F=6mL,?;n=0.0048mg,r=298K,/=48h)??由圖4-4可見,五種電解質對吸附有著不同的影響。對高氯酸鋼、氯化鋼和??賄酸鋼來講,隨著濃度增加,吸附能力迅速增加。這反映了上述H種電解質對軸??幾乎沒有親和力,配體競爭和鋼離子的競爭基本可W忽略。然而,當磯酸根濃度??大于0.8mol/L的時候,吸附量略有降低,即磯酸根對軸具有一定的絡合作用,??軸與磯酸根很可能形成了可溶性的磯酸軸醜絡合物,從而使得軸醜的吸附量降??低。吸附量隨若硫酸根濃度增加而緩慢增加,也即硫酸根與軸之間形成了較強的??可溶性硫酸軸酷絡合物。送種現(xiàn)象在偕胺肪基化的FC3〇4@Si〇2核殼結構磁性微??球吸附劑上也已發(fā)現(xiàn)[571,表明硫酸根與AO的配體競爭較為激烈。為驗化高pH??下背景電解質對吸附的影響,本工作還試驗了?pH=7.8下硝酸納濃度對吸附的影??響。與pH=4.0相比
【參考文獻】:
期刊論文
[1]鐵負載膨潤土對鈾(Ⅵ)的吸附特性及機理研究[J]. 凌輝,唐振平,謝水波,劉金香,劉迎九,榮麗杉. 南華大學學報(自然科學版). 2014(03)
[2]咪唑型功能離子液體合成及其對鈾(Ⅵ)的萃取[J]. 李宏宇,申利紅,張樂,李培佑. 原子能科學技術. 2014(03)
[3]高嶺土對鈾的吸附試驗研究[J]. 景晨,李義連,徐佳麗,張虎成. 安全與環(huán)境工程. 2014(01)
[4]改性玉米芯吸附溶液中的鈾[J]. 李小燕,劉義保,李尋,張明,劉云海. 環(huán)境工程學報. 2013(07)
[5]鈾和鈾濃縮及其方法綜述[J]. 曾鐵. 湖南工業(yè)職業(yè)技術學院學報. 2013(01)
[6]輻射接枝技術的應用:日本海水提鈾研究的進展及現(xiàn)狀[J]. 饒林峰. 同位素. 2012(03)
[7]谷殼對鈾(Ⅵ)的吸附性能及機理研究[J]. 鄭偉娜,夏良樹,王曉,譚凱旋. 原子能科學技術. 2011(05)
[8]納米氧化鐵對鈾(Ⅵ)吸附性能的研究[J]. 胡軍,周躍明,梁喜珍,花榕,鄭蘭梅. 光譜實驗室. 2011(02)
[9]活性污泥吸附鈾的性能及機理研究[J]. 夏良樹,譚凱旋,鄧昌愛,陳仲清,鄭偉娜,王曉. 安全與環(huán)境學報. 2010(06)
[10]絲氨酸改性殼聚糖的合成及其對鈾的吸附研究[J]. 王彩霞,劉云海,黃德娟,龐翠. 化學研究與應用. 2009(10)
博士論文
[1]以蛋殼為原料制備多種吸附材料及其鈾吸附性能研究[D]. 李松南.哈爾濱工程大學 2013
碩士論文
[1]介孔碳復合材料吸附鈾的研究[D]. 李琴.東華理工大學 2013
[2]偕胺肟基官能化介孔二氧化硅的制備及其對鈾的吸附性能研究[D]. 王興慧.中國海洋大學 2013
[3]麥秸處理含鈾廢水的研究[D]. 王曉.南華大學 2011
[4]偕胺肟基介孔二氧化硅的合成及其對鈾的吸附性能研究[D]. 郭風.中國海洋大學 2011
[5]放射性核素Eu(Ⅲ)、Th(Ⅳ)和重金屬離子Pb(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)在凹凸棒石上吸附研究[D]. 范橋輝.蘭州大學 2008
本文編號:3105273
【文章來源】:蘭州大學甘肅省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:81 頁
【學位級別】:碩士
【部分圖文】:
圖1-2不同pH下的軸醜形態(tài)[W??Fig.?1-2?Uranyl?spieces?at?different?pH??
容溶液到60inL。先加入1.5mL0.5mol/L的HN03溶液,校準pH計后,在N2保??護下用0.5mol/L的NaOH溶液反滴定,儀器自動記錄NaOH用量及相應的押??值,所得滴定曲線如圖3-7所示。??"J?5.E-04?-?\??S--?V??J?S?叫??戶-4.E-03?-?I?\??3?'?'?'?'?'?-5.E-03?-I——1-^——I——I——I——1——I——I——??0?1?2?3?4?5?6?3456789?10?11?12??Volume?of?NaOH?added?(mL)?pH??圖3-7?Na-Mont-APAN的電位滴定曲線及7077/??Fig.3-6?Potentiometric?titration?curve?of?Na-Mont-APAN?and?TOTH??采用格氏圖計算反應質子總濃度和總表面位濃度化。r〇77/指反應質了總??濃度,即反滴定中每點消耗的質子總濃度(mol/L),見下式178]:??TOTH^?-(V-Veb/)?X?Cb/(F〇+V)?(3-1)??總表面位濃度可按下式計算:??//S?=?[(f^e62-F^6/)sample?-?(FeA2-f^eW)blank]?X?CV/M?(3-2)??上兩式中》朽是初始液體,總體積,^"^^是NaOH的加入體積,戶6&/和戶662是格??巧圖上兩個等當點對應的NaOH加入體積,通過格氏圖酸性一側、堿性一側的格??氏南數(shù)線性擬合獲得,可用于區(qū)分中和自由H+所需的0吐、裝面位點消耗的0化??和用于升高溶液總pH所需的OH-。sample表示滴定樣品
Fig.4-4?巨ffect?of?background?electrolyte?on?uranyl?adsorption?onto?Na-Mont-APAN??(C(/=2.1X10 ̄4mol/L,?F=6mL,?;n=0.0048mg,r=298K,/=48h)??由圖4-4可見,五種電解質對吸附有著不同的影響。對高氯酸鋼、氯化鋼和??賄酸鋼來講,隨著濃度增加,吸附能力迅速增加。這反映了上述H種電解質對軸??幾乎沒有親和力,配體競爭和鋼離子的競爭基本可W忽略。然而,當磯酸根濃度??大于0.8mol/L的時候,吸附量略有降低,即磯酸根對軸具有一定的絡合作用,??軸與磯酸根很可能形成了可溶性的磯酸軸醜絡合物,從而使得軸醜的吸附量降??低。吸附量隨若硫酸根濃度增加而緩慢增加,也即硫酸根與軸之間形成了較強的??可溶性硫酸軸酷絡合物。送種現(xiàn)象在偕胺肪基化的FC3〇4@Si〇2核殼結構磁性微??球吸附劑上也已發(fā)現(xiàn)[571,表明硫酸根與AO的配體競爭較為激烈。為驗化高pH??下背景電解質對吸附的影響,本工作還試驗了?pH=7.8下硝酸納濃度對吸附的影??響。與pH=4.0相比
【參考文獻】:
期刊論文
[1]鐵負載膨潤土對鈾(Ⅵ)的吸附特性及機理研究[J]. 凌輝,唐振平,謝水波,劉金香,劉迎九,榮麗杉. 南華大學學報(自然科學版). 2014(03)
[2]咪唑型功能離子液體合成及其對鈾(Ⅵ)的萃取[J]. 李宏宇,申利紅,張樂,李培佑. 原子能科學技術. 2014(03)
[3]高嶺土對鈾的吸附試驗研究[J]. 景晨,李義連,徐佳麗,張虎成. 安全與環(huán)境工程. 2014(01)
[4]改性玉米芯吸附溶液中的鈾[J]. 李小燕,劉義保,李尋,張明,劉云海. 環(huán)境工程學報. 2013(07)
[5]鈾和鈾濃縮及其方法綜述[J]. 曾鐵. 湖南工業(yè)職業(yè)技術學院學報. 2013(01)
[6]輻射接枝技術的應用:日本海水提鈾研究的進展及現(xiàn)狀[J]. 饒林峰. 同位素. 2012(03)
[7]谷殼對鈾(Ⅵ)的吸附性能及機理研究[J]. 鄭偉娜,夏良樹,王曉,譚凱旋. 原子能科學技術. 2011(05)
[8]納米氧化鐵對鈾(Ⅵ)吸附性能的研究[J]. 胡軍,周躍明,梁喜珍,花榕,鄭蘭梅. 光譜實驗室. 2011(02)
[9]活性污泥吸附鈾的性能及機理研究[J]. 夏良樹,譚凱旋,鄧昌愛,陳仲清,鄭偉娜,王曉. 安全與環(huán)境學報. 2010(06)
[10]絲氨酸改性殼聚糖的合成及其對鈾的吸附研究[J]. 王彩霞,劉云海,黃德娟,龐翠. 化學研究與應用. 2009(10)
博士論文
[1]以蛋殼為原料制備多種吸附材料及其鈾吸附性能研究[D]. 李松南.哈爾濱工程大學 2013
碩士論文
[1]介孔碳復合材料吸附鈾的研究[D]. 李琴.東華理工大學 2013
[2]偕胺肟基官能化介孔二氧化硅的制備及其對鈾的吸附性能研究[D]. 王興慧.中國海洋大學 2013
[3]麥秸處理含鈾廢水的研究[D]. 王曉.南華大學 2011
[4]偕胺肟基介孔二氧化硅的合成及其對鈾的吸附性能研究[D]. 郭風.中國海洋大學 2011
[5]放射性核素Eu(Ⅲ)、Th(Ⅳ)和重金屬離子Pb(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)在凹凸棒石上吸附研究[D]. 范橋輝.蘭州大學 2008
本文編號:3105273
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