本文基于第一性原理計(jì)算,使用廣義梯度近似方法（GGA）中的Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）交換關(guān)聯(lián)函數(shù),對(duì)三類表面功能化的二維材料的幾何結(jié)構(gòu)和電子性質(zhì)進(jìn)行研究,揭示其非平庸的拓?fù)鋺B(tài),并通過(guò)應(yīng)力調(diào)控實(shí)現(xiàn)材料不同量子態(tài)的轉(zhuǎn)變。我們相信這些具有優(yōu)良性質(zhì)的材料將會(huì)促進(jìn)拓?fù)浣^緣體的發(fā)展和加速自旋納米電子器件的應(yīng)用。首先,功能化基團(tuán)非對(duì)稱吸附是實(shí)現(xiàn)二維材料化學(xué)改性的一種比較有效的手段,在此基礎(chǔ)上,我們構(gòu)建N/O和H修飾的二維蜂窩狀錫烯結(jié)構(gòu)。研究結(jié)果發(fā)現(xiàn)材料的能帶結(jié)構(gòu)具有較大的Rashba自旋劈裂,并且表現(xiàn)出了p-p-s和p_xy-p_z-p_xy倆種類型的能帶反轉(zhuǎn)機(jī)制,而材料的非平庸量子態(tài)則通過(guò)Chern數(shù)、Z₂拓?fù)洳蛔兞亢瓦吘墤B(tài)密度圖得到了證明。通過(guò)Bader分析發(fā)現(xiàn)材料的磁性主要來(lái)源于功能化修飾的N/O原子,基于通過(guò)蒙特卡洛模擬得到SnOH的居里溫度為266K,與室溫接近。更有意義的是,對(duì)材料進(jìn)行面內(nèi)雙軸應(yīng)力調(diào)控時(shí)可以實(shí)現(xiàn)不同量子態(tài)的轉(zhuǎn)變。這些優(yōu)異的性質(zhì)為今后設(shè)計(jì)具有高“開-關(guān)”比并在室溫下... 

【文章來(lái)源】：濟(jì)南大學(xué)山東省

【文章頁(yè)數(shù)】：67 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

常見(jiàn)的二維材料示意圖

艿焦惴旱墓刈ⅲ?飫嗖牧弦步蠮anus材料。而石墨烯因?yàn)槿菀走M(jìn)行光化學(xué)反應(yīng)，所以可以進(jìn)行聚甲基丙烯酸甲酯的轉(zhuǎn)移技術(shù)，即實(shí)現(xiàn)非對(duì)稱共價(jià)修飾的Janus石墨烯[49]，這也是第一個(gè)被實(shí)驗(yàn)制備出來(lái)的二維非對(duì)稱材料。這類Janus材料的兩面不僅表現(xiàn)出不同的浸潤(rùn)性，其能帶結(jié)構(gòu)和晶格常數(shù)也會(huì)產(chǎn)生相應(yīng)的變化，從而擴(kuò)展材料的應(yīng)用潛力和范圍。最近，由N和O原子非對(duì)稱修飾的鉛烯更是誘導(dǎo)了磁性的產(chǎn)生，并實(shí)現(xiàn)了量子反�；魻栃�(yīng)[50]。因此我們希望通過(guò)使用對(duì)二維材料表面功能化的方法，幫助我們尋找性能更加優(yōu)良和新奇的二維拓?fù)洳牧�。圖1-2(a)量子自旋霍爾絕緣體，(b)量子反�；魻柦^緣體，(c)狄拉克半金屬，(d)自旋谷耦合的狄拉克半金屬石墨烯受到廣泛關(guān)注的其中一個(gè)原因就是其線性的狄拉克錐[51-53]，而在深入研究后，又有一大批新的狄拉克材料被逐一報(bào)道出來(lái)。首先，根據(jù)狄拉克材料是否具有時(shí)間反演對(duì)稱保護(hù)，可大致將二維狄拉克材料分為兩類：其一是類石墨烯的狄拉克半金屬(Diracsemimetal)[54,55]，它們受到時(shí)間反演對(duì)稱保護(hù)，在自旋軌道耦合作用下成為量子自旋霍爾絕緣體，如圖1-2(a)；其二就是通過(guò)磁性金屬摻雜等方法破壞時(shí)間反演對(duì)稱的鐵磁狄拉克零帶隙半導(dǎo)體(Diracspingaplesssemiconductors)[56]，在自旋軌道耦合作用下成為了量子反常霍爾效應(yīng)，如圖1-2(b)；還有一種狄拉克材料具有自旋軌道耦合狄拉克點(diǎn)(spin-orbitDiracpoint)[57]，不同于上文所討論的，他受非點(diǎn)式空間群保護(hù)，因此在自旋軌道耦合作用下并不會(huì)打開帶隙，如圖1-2(c)；最后一種是自旋谷耦合狄拉克半金屬(spin-valley-coupledDiracsemimetal)[58]，圖1-2(d)，更是不同于以上三種。自旋谷耦合狄拉克半金屬在不考慮自旋軌道耦合時(shí)是直接帶隙半導(dǎo)體，而在自身較強(qiáng)的自旋軌道耦合作用

哂薪锨康淖孕??道耦合效應(yīng)，因此被認(rèn)為具有石墨烯和硅烯所不擁有的奇妙特性。事實(shí)證明也確實(shí)如此，錫烯在實(shí)現(xiàn)量子自旋霍爾效應(yīng)的同時(shí)，還具有較強(qiáng)的熱電性[79]和拓?fù)涑瑢?dǎo)性[80]，這些都促使錫烯從同主族的二維材料中脫穎而出，成為研究重點(diǎn)。在2015年，Zhu等人更是通過(guò)分子束外延(MBE)的方法在半導(dǎo)體Bi2Te3(111)襯底上成功生長(zhǎng)出錫烯[81]，如圖1-3所示，并通過(guò)掃描隧道顯微鏡(STM)可以看到錫烯薄膜是具有低褶皺的雙原子層結(jié)構(gòu)。這次突破性的實(shí)驗(yàn)，使得理論上的預(yù)測(cè)的材料得到了證實(shí)，這幫助拓?fù)鋵W(xué)取得了長(zhǎng)足的進(jìn)步。圖1-3Bi2Te3(111)基底上錫烯的大面積STM圖


本文編號(hào)：3056934